伊萬里 衛(wèi)樂斌

摘 要：钚是一種高放射毒性的元素，钚衰變產(chǎn)生的γ射線、自發(fā)裂變中子和（α，n）反應(yīng)的中子，及工業(yè)钚中殘留的裂變產(chǎn)物和雜質(zhì)衰變產(chǎn)生的γ射線，均具有很強(qiáng)的輻射。在工業(yè)钚的操作中，為減少钚物料帶來的輻射照射，需要采取足夠的屏蔽。通常，屏蔽措施僅考慮钚物料產(chǎn)生的光子、中子劑量，忽略屏蔽體中子俘獲對屏蔽體外關(guān)注點(diǎn)的劑量影響。本文通過使用MCNP程序計(jì)算1kg工業(yè)钚在5種不同屏蔽材料組合屏蔽下中子俘獲在關(guān)注點(diǎn)產(chǎn)生的劑量，結(jié)合钚物料在關(guān)注點(diǎn)產(chǎn)生的劑量，從屏蔽材料厚度和關(guān)注點(diǎn)總劑量得出優(yōu)化屏蔽方案。

關(guān)鍵詞：工業(yè)钚;屏蔽

前言

钚是一種高放射毒性的元素，钚衰變產(chǎn)生的γ射線、自發(fā)裂變中子和（α，n）反應(yīng)的中子輻射以及工業(yè)钚中殘留的裂變產(chǎn)物和雜質(zhì)有很強(qiáng)的放射性。在钚的短期貯存中，為減少钚物料帶來的輻射照射，降低工作人員外照射劑量，需采取相應(yīng)的屏蔽措施。

在設(shè)計(jì)中，應(yīng)選取合適的輻射屏蔽計(jì)算方法，對操作钚物料的屏蔽工作箱進(jìn)行屏蔽計(jì)算，將經(jīng)濟(jì)和社會因素考慮在內(nèi)，合理設(shè)置工作箱屏蔽層厚度，使所有的輻射照射保持合理可行盡量低，保障工作人員的健康與安全。

1計(jì)算采用程序

本文計(jì)算采用MCNP和ORIGEN-2程序，分別介紹如下。

蒙特卡洛方法在輻射防護(hù)、堆物理、醫(yī)學(xué)與檢測以及核裝置的設(shè)計(jì)中均有廣泛的應(yīng)用，計(jì)算方法合理，理論成熟，并得到國際上一致認(rèn)可，Monte Carlo的基本思想就是基于隨機(jī)數(shù)選擇的統(tǒng)計(jì)抽樣。本文采用的MCNP程序是基于概率統(tǒng)計(jì)方法的蒙特卡洛計(jì)算程序，通過輸入源的幾何結(jié)構(gòu)、材料成分等來得出輸出結(jié)果。本文主要通過使用MCNP程序計(jì)算得到不同條件下關(guān)注點(diǎn)的劑量計(jì)算結(jié)果。

本文采用的ORIGEN-2程序源自于ORIGEN程序。ORIGEN程序是由美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)的點(diǎn)燃耗及放射性衰變計(jì)算程序，可以模擬計(jì)算核燃料循環(huán)過程中放射性物質(zhì)的積累、衰變等過程，給出核素的組成、放射性活度、衰變熱、中子和光子源項(xiàng)等參數(shù)。本文通過ORIGEN-2程序計(jì)算得到本文中所用1kg工業(yè)钚的中子、光子能譜。

2物料成分及主要核素輻射特征

2.1钚的同位素

工業(yè)钚中主要放射性同位素包括236Pu、238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu、241Am等，钚同位素及241Am，根據(jù)工業(yè)钚中Pu同位素的輻射特征和含量分析，對γ劑量率貢獻(xiàn)最大的是241Pu的衰變子體;對中子劑量率貢獻(xiàn)最大的是238Pu，其次是240Pu。隨著物料儲存時(shí)間的增加，241Pu的衰變子體241Am含量增加，钚同位素所致γ劑量率增加。由于Pu同位素（241Pu不產(chǎn)生中子）半衰期均遠(yuǎn)大于實(shí)際的貯存和操作時(shí)間，因此，中子能譜產(chǎn)額在儲存期間內(nèi)基本不發(fā)生變化。

2.2雜質(zhì)核素

物料中雜質(zhì)核素的種類很多，根據(jù)各核素能譜及對劑量率的影響的分析，最主要的雜質(zhì)核素是137Cs、134Cs、154Eu、90Sr、125Sb，綜合考慮雜質(zhì)核素的含量及γ射線能量，對γ劑量率貢獻(xiàn)最大的核素為137Cs，其次為134Cs和154Eu。這兩個(gè)核素衰變產(chǎn)生的γ射線能量在0.559MeV～0.796MeV之間，隨著儲存時(shí)間的增加，光子強(qiáng)度逐漸降低。

3 計(jì)算所用屏蔽材料

3.1鐵

鐵，原子序數(shù)26，ρ=7.6g/cm3，成本低，機(jī)械強(qiáng)度很高，易加工，是常用的γ射線屏蔽材料。

3.2鉛玻璃

鉛玻璃，ρ=6.22 g/cm3，有很好的抗腐蝕特性，在射線照射下不易損壞，可滿足透明功能，成本高，結(jié)構(gòu)強(qiáng)度極差，是常用的γ射線屏蔽材料。

3.3含硼聚乙烯

聚乙烯，含氫豐富，是較好的中子防護(hù)材料，易于加工成型，在聚乙烯中加入適量的硼是為了減少因熱中子吸收過程中產(chǎn)生的俘獲γ輻射。本文所用的含硼聚乙烯采用密度為0.92的聚乙烯和密度為1.81的碳化硼進(jìn)行機(jī)械混壓得到。

3.4混凝土

普通混凝土，ρ=2.3g/cm3，是多種元素的混合物，它含有輕元素和較重的元素以及一定數(shù)量的水分，對中子和光子都有很好的屏蔽作用，具有良好的結(jié)構(gòu)性能，是一種較好的建筑材料，多用作固定的屏蔽體。

4計(jì)算模型及計(jì)算結(jié)果

4.1計(jì)算模型

本文中為了探究中子與屏蔽材料發(fā)生中子俘獲產(chǎn)生的次級γ射線在不同屏蔽組合下對關(guān)注點(diǎn)總劑量的影響，通過計(jì)算不同組合屏蔽材料的關(guān)注點(diǎn)劑量結(jié)果，通過數(shù)據(jù)進(jìn)行對比分析得出結(jié)論。

在計(jì)算γ輻射時(shí)，按點(diǎn)源考慮，不考慮物料的自吸收，這種考慮是偏保守的。

在計(jì)算中子輻射時(shí)，按球體源考慮，且按物料的理論密度計(jì)，使中子的增殖因子最大，這種考慮是偏保守的。

在計(jì)算因中子俘獲產(chǎn)生的次級γ輻射時(shí)，物料模型與計(jì)算中子輻射相同。

屏蔽模型為六面體，內(nèi)表面距離源模型中心點(diǎn)30cm，內(nèi)外表面之間為所用屏蔽材料，劑量關(guān)注點(diǎn)在外表面屏蔽面中心點(diǎn)5cm處。

計(jì)算模型如下：

a.混凝土

b.鐵+含硼聚乙烯（鐵在前）

c.鉛玻璃+含硼聚乙烯（鉛玻璃在前）

d.鐵+含硼聚乙烯+鐵

e.鉛玻璃+含硼聚乙烯+鉛玻璃

其中b方案和c方案因?yàn)榫鶠橹夭牧显谇?、輕材料在后，后文簡稱為重+輕組合;同理d和e簡稱為重+輕+重組合。

4.2不同屏蔽材料組合計(jì)算結(jié)果

根據(jù)基本假設(shè)，計(jì)算結(jié)果如下：

方案1：混凝土，最終厚度42.9cm，中子劑量：0.28μSv/h，γ劑量：4.29μSv/h，輻射俘獲劑量：0.12μSv/h，總劑量：4.69μSv/h。

方案2：14.5cm鐵+10cm含硼聚乙烯，中子劑量：2.05μSv/h，γ劑量：2.38μSv/h，輻射俘獲劑量：0.33Sv/h，總劑量：4.76μSv/h。

方案3：14 cm鉛玻璃+11cm含硼聚乙烯，中子劑量：3.53μSv/h，γ劑量：1.16μSv/h，輻射俘獲劑量：0.24Sv/h，總劑量：4.92μSv/h。

方案4：13.5cm鐵+10cm含硼聚乙烯+1cm鐵，中子劑量：2.12μSv/h，γ劑量：2.37μSv/h，輻射俘獲劑量：0.21Sv/h，總劑量：4.70μSv/h。

方案5：12cm鉛玻璃+11cm含硼聚乙烯+2cm鉛玻璃，中子劑量：3.62μSv/h，γ劑量：1.08μSv/h，輻射俘獲劑量：0.06Sv/h，總劑量：4.76μSv/h。

4.3結(jié)果分析

根據(jù)表3結(jié)果可知：

（1）對比方案1和其他方案：選擇混凝土作為屏蔽材料時(shí)，厚度比其他組合厚17cm左右;

（2）從只關(guān)注钚物料產(chǎn)生劑量到钚物料和中子俘獲均關(guān)注的過程中，各方案的輻射俘獲劑量相比關(guān)注點(diǎn)總劑量均不大;

（3）對比方案2、3;4、5，可知同樣厚度的重+輕組合和重+輕+重組合：后者因輻射俘獲產(chǎn)生的次級γ射線在關(guān)注點(diǎn)劑量相比钚物料在關(guān)注點(diǎn)產(chǎn)生的劑量減少近一半，在關(guān)注點(diǎn)中子劑量變大。

5結(jié)束語

（1）與其他組合相比，混凝土成本低、有良好的結(jié)構(gòu)性能，但其他組合可以優(yōu)化屏蔽厚度;在實(shí)際應(yīng)用中，優(yōu)先考慮成本時(shí)，選擇混凝土更優(yōu)，優(yōu)先考慮屏蔽體積時(shí)，優(yōu)先考慮其他屏蔽組合;

（2）本文選用的源是工業(yè)钚氧化物，在各種屏蔽材料組合下，因中子與屏蔽材料輻射俘獲產(chǎn)生的次級γ射線在關(guān)注點(diǎn)劑量與關(guān)注點(diǎn)總劑量相比均不大。

參考文獻(xiàn)：

[1]李德平 潘自強(qiáng)主編.輻射防護(hù)第一分冊手冊 輻射源與屏蔽.北京：中國原子能出版社.1987.

[2]謝仲生主編.核反應(yīng)堆物理分析上冊.北京：中國原子能出版社.1992.