楊梢娜 金皋琪 方琪鈞

摘要：我國(guó)土壤重金屬污染源解析方法雖較多，但實(shí)地開(kāi)展案例較少，且不同源解析方法具有一定的適用條件，因此需要尋找合適的、合理的源解析方法。主要介紹了近10年土壤重金屬源解析方法的發(fā)展現(xiàn)狀及常用的源解析分析方法。概述了源解析分析方法原理、應(yīng)用、優(yōu)缺點(diǎn)并對(duì)土壤重金屬污染源解析方法未來(lái)的研究方向以及發(fā)展趨勢(shì)，以期尋找合適的源解析方法，通過(guò)識(shí)別污染來(lái)源，確定污染貢獻(xiàn)率，為下一步土壤重金屬修復(fù)工作提供針對(duì)性控制。

關(guān)鍵詞：土壤重金屬;源解析;主成分分析;源識(shí)別

中圖分類(lèi)號(hào)：X53?? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A? 文章編號(hào)：1002-1302（2020）20-0017-08

生態(tài)環(huán)境部和自然資源部開(kāi)展的全國(guó)土壤污染狀況專(zhuān)項(xiàng)調(diào)查結(jié)果顯示，我國(guó)的土壤污染總超標(biāo)率為16.1%，其中重度污染點(diǎn)位占1.1%、耕地土壤點(diǎn)位超標(biāo)率為19.4%[1]。據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，我國(guó)目前有約1 000萬(wàn)hm2農(nóng)田受到了污染，每年生產(chǎn)的受重金屬污染的糧食達(dá)1 200萬(wàn)t，情況不容樂(lè)觀(guān)[2]。為了應(yīng)對(duì)和改善這一狀況，相關(guān)部門(mén)高度重視土壤污染防治工作，出臺(tái)了《土壤污染防治行動(dòng)計(jì)劃》，即“土十條”。明確了到2020年，全國(guó)土壤污染加重趨勢(shì)應(yīng)得到初步遏制。其中，“加強(qiáng)污染源監(jiān)管，做好土壤污染預(yù)防工作”“開(kāi)展污染治理與修復(fù)，改善區(qū)域土壤環(huán)境質(zhì)量”等條例均涉及到了污染源解析工作，要求準(zhǔn)確定位污染來(lái)源，明確治理、修復(fù)主體。浙江省也積極響應(yīng)將改善和提升土壤質(zhì)量為目標(biāo)，發(fā)布了《農(nóng)業(yè)“兩區(qū)”土壤污染防治3年行動(dòng)計(jì)劃（2015—2017年）》，要求加強(qiáng)土壤污染源頭防控，改善生態(tài)環(huán)境。因此，開(kāi)展土壤重金屬污染來(lái)源分析是我國(guó)土壤污染防治重要步驟之一，為重金屬污染的防治工作打下堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

土壤是自然生態(tài)系統(tǒng)的重要組成部分，是人類(lèi)進(jìn)行農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)的基礎(chǔ)[3-4]。但是隨著近幾十年來(lái)經(jīng)濟(jì)、城市化進(jìn)程的快速發(fā)展，使土壤環(huán)境受到嚴(yán)重的重金屬污染，這也已經(jīng)成為全球性問(wèn)題[5-6]。重金屬通過(guò)工礦業(yè)活動(dòng)產(chǎn)生的污水灌溉、大氣沉降等途徑進(jìn)入到土壤中，造成重金屬在土壤中富集。重金屬具有易積累和毒性大的特點(diǎn)，不僅會(huì)造成耕地質(zhì)量下降、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量低等危害，還會(huì)遷移到農(nóng)產(chǎn)品中，隨著食物鏈的傳遞最后進(jìn)入到人體并在人體內(nèi)富集，對(duì)人體造成危害[7-9]。對(duì)此，準(zhǔn)確定位重金屬的污染來(lái)源，為控制和治理土壤提供依據(jù)和技術(shù)指導(dǎo)，同時(shí)明確重金屬污染源的貢獻(xiàn)率分配是防止或減少重金屬污染的關(guān)鍵。土壤重金屬的污染來(lái)源包括了自然、人為2種污染。自然污染源包括成土母質(zhì)、沉積物風(fēng)化和其他地質(zhì)過(guò)程[10-12]。人為污染來(lái)源主要包括工業(yè)產(chǎn)生的殘?jiān)蛷U氣、采礦活動(dòng)、汽車(chē)尾氣排放、污水灌溉、農(nóng)藥和肥料的使用、其他人類(lèi)活動(dòng)過(guò)程[13-15]。

1 2009—2018年10年內(nèi)我國(guó)土壤重金屬污染源解析發(fā)展現(xiàn)狀? 近年來(lái)有不少?lài)?guó)內(nèi)外研究學(xué)者進(jìn)行了土壤重金屬污染源解析分析，但未建立一個(gè)完善、系統(tǒng)的土壤重金屬源解析方法體系。土壤介質(zhì)的復(fù)雜性、土壤中重金屬分布的高度空間異質(zhì)性以及重金屬來(lái)源的多樣性，給土壤重金屬污染源解析研究帶來(lái)了很大的困難。為了解目前的土壤重金屬源解析現(xiàn)狀，本文對(duì)文獻(xiàn)進(jìn)行數(shù)據(jù)檢索，即在中國(guó)知網(wǎng)和Web of Science（WoS）上搜索主題為“土壤重金屬”和“源解析”，英文為“soil heavy metal”和“source appointment”;選擇時(shí)間2009年至2018年年底所有有關(guān)中國(guó)地區(qū)案例文章，然后對(duì)文章選取進(jìn)一步優(yōu)化，只選取源解析文章即可以計(jì)算出貢獻(xiàn)率為源解析，源識(shí)別文章本文不列出，共檢索出88篇文章。值得注意的是，依據(jù)關(guān)鍵詞的搜索不一定將所有源解析文章均包含在內(nèi)，1篇文章中包含多個(gè)方法的算作1篇文章。

根據(jù)圖1可知，10年內(nèi)源解析文章數(shù)量總體上呈增長(zhǎng)趨勢(shì)，2018年的源解析文章數(shù)量激增，2016、2017年數(shù)量與2015年相比也有所增長(zhǎng)，說(shuō)明源解析受到眾多學(xué)者越來(lái)越多的重視。因此，可以推測(cè)在2019年相關(guān)文章的數(shù)量將持續(xù)增加。從圖2中能夠清晰看出使用頻率最高的源解析方法有絕對(duì)主成分分?jǐn)?shù)/多元線(xiàn)性回歸（APCS/MLR）、主成分多元線(xiàn)性回歸（PCA/MLR）、主因子分析/多元線(xiàn)性回歸（FA/MLR）、正矩陣因子分解法（PMF），使用數(shù)量均超過(guò)25篇;其次是同位素分析方法，使用量達(dá)到15篇以上，而其他源解析方法應(yīng)用篇數(shù)較少。由此說(shuō)明，上述3種方法無(wú)論從污染來(lái)源精確度或是使用操作方便上都是屬于較好的選擇。關(guān)于土壤重金屬源解析的文章數(shù)量雖然還較少，但是可以肯定的是國(guó)內(nèi)外都已經(jīng)在逐步認(rèn)識(shí)到污染源解析的重要性。

由圖3可見(jiàn)，長(zhǎng)江三角洲，中部地區(qū)湖北、湖南，南部地區(qū)福建、兩廣等地都是開(kāi)展土壤重金屬源解析的主要地區(qū)。西北地區(qū)的土壤重金屬源解析案例還較少，因此有必要加強(qiáng)包括西北、西南、北部、以及少部分中部地區(qū)的源解析調(diào)查，完善土壤重金屬詳查。2 土壤重金屬污染源解析方法分類(lèi)

目前的污染源解析方法主要分為2類(lèi)，即定性源識(shí)別、定量源解析。在實(shí)際應(yīng)用中，通常是將定性和定量相結(jié)合，先通過(guò)源識(shí)別初步判定污染來(lái)源，然后依靠源解析技術(shù)方法計(jì)算其污染來(lái)源的貢獻(xiàn)率（圖4）。源識(shí)別方法主要包括地統(tǒng)計(jì)分析[16]、多元統(tǒng)計(jì)分析[17]、土壤形態(tài)分級(jí)和土壤剖面法[18]。源解析方法最初是通過(guò)大氣污染物研究發(fā)展而來(lái)，為研究對(duì)象的受體模型，另一種是以污染源為研究對(duì)象的擴(kuò)散模型。擴(kuò)散模型是利用已知影響采樣點(diǎn)的污染源個(gè)數(shù)和方位，選取主要污染因子，利用擴(kuò)散模型估算這些污染源對(duì)采樣點(diǎn)各污染因子的貢獻(xiàn)率。但由于擴(kuò)散模型中的氣象資料、流速、輸送等條件難以獲取，導(dǎo)致排放量計(jì)算結(jié)果不精確，使得擴(kuò)散模型令人無(wú)法信服[20-21]，因此目前受體模型在實(shí)際應(yīng)用中較多。受體模型是通過(guò)測(cè)量樣品的化學(xué)和物理性質(zhì)，分析受體的污染物含量從而定性判斷污染來(lái)源并定量計(jì)算出污染源的貢獻(xiàn)率[22]。由于受體模型不依賴(lài)于污染源的環(huán)境因素（如地形、氣象資料等），也不需要考慮污染物的遷移轉(zhuǎn)化情況，因此目前應(yīng)用較為廣泛。常用的土壤重金屬污染源解析方法有：APCS-MLR、PMF、化學(xué)質(zhì)量平衡法（chemical mass balance，簡(jiǎn)稱(chēng)CMB）、UNMIX受體模型等方法。源清單法也是近幾年較常用的方法，它通過(guò)收集和計(jì)算不同源類(lèi)的排放因子和活動(dòng)水平，估算各類(lèi)污染源的排放量，從而計(jì)算其貢獻(xiàn)率[23]，常用的有同位素分析方法和投入品核算模型。

3 2009—2018年常用土壤重金屬源解析方法原理及其應(yīng)用? 本文通過(guò)中國(guó)知網(wǎng)與Web of Science檢索獲得文獻(xiàn)，整理常用的源解析方法，對(duì)這10年內(nèi)常用的土壤重金屬污染來(lái)源解析方法進(jìn)行闡述，包括其原理、應(yīng)用、使用條件及其優(yōu)缺點(diǎn)。

3.1 土壤重金屬定性源識(shí)別主要方法

3.1.1 多元統(tǒng)計(jì)分析與地統(tǒng)計(jì)分析 多元統(tǒng)計(jì)分

析主要是通過(guò)分析重金屬數(shù)據(jù)間的內(nèi)在聯(lián)系找到其組合特征、分布規(guī)律等。該方法使用較多的包括相關(guān)性分析、主成分分析、聚類(lèi)分析等方法有助于分析、推斷和解釋重金屬元素含量異常的成因[24]。地統(tǒng)計(jì)分析方法對(duì)研究區(qū)域的土壤重金屬濃度進(jìn)行空間插值分析，獲取土壤重金屬空間分布與當(dāng)?shù)氐缆坊蚝恿鞯任恢玫姆植紙D;通過(guò)污染分布情況及空間位置關(guān)系找到土壤重金屬污染的來(lái)源，判斷其污染情況為點(diǎn)或面源污染，能有效進(jìn)行定性的污染來(lái)源識(shí)別[25]，可以對(duì)此進(jìn)行污染成因的判斷。

宋志廷等利用主成分分析獲得3個(gè)主成分，第1組分（F1）解釋了35.24%的變異，主要元素有Cu、Zn、Cr、Ni、As，解釋為成土母質(zhì)原因;Pb、Cd屬于第2組分（F2）解釋了19.18%的變異，因附近存在較多的企業(yè)，解釋為工業(yè)活動(dòng)原因;Hg屬于第3組分（F3）解釋了13.85%的變異，解釋為主要受到灌溉的影響[15]。Yan等對(duì)Pb、Zn、Cd等元素進(jìn)行空間分析，得出Cd在農(nóng)田區(qū)域富集，其原因可能為農(nóng)業(yè)施肥污染引起;依據(jù)克里金插值，得出Pb、Zn含量隨著離運(yùn)輸公路距離的增加逐漸減小;同時(shí)對(duì)重金屬進(jìn)行相關(guān)性分析，得出Cu、Zn、Cd、Pb含量呈正相關(guān)關(guān)系，表明可能存在共同的影響因素[26]。

3.1.2 土壤剖面分析及土壤形態(tài)分級(jí)方法 測(cè)定土壤剖面重金屬的分布與遷移特征，可以初步判定土壤是否受到外源污染[27]。隨著土壤深度的增加，土壤重金屬濃度隨之增加，這往往是由其土壤母質(zhì)本身屬性造成的。若重金屬在表層產(chǎn)生富集，往往是人為的干擾因素，例如人類(lèi)的采礦、工業(yè)、農(nóng)業(yè)活動(dòng)通過(guò)大氣沉降的作用進(jìn)入到土壤中，使重金屬在表層出現(xiàn)富集，即便是在長(zhǎng)期的淋溶作用之下，也能夠影響到土壤剖面較上層的區(qū)域。但重金屬在土壤表層出現(xiàn)富集現(xiàn)象也可能是因?yàn)榇嬖谥参锔癄€后變成腐殖質(zhì)回到土壤表層引起的[28]。也可利用土壤形態(tài)分級(jí)對(duì)重金屬進(jìn)行污染類(lèi)型的判斷，通過(guò)了解不同深度的重金屬不同形態(tài)占比可以判斷土壤污染源是否來(lái)源于成土母質(zhì)。目前常用的形態(tài)分級(jí)有歐共體標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)局提出的BCR提取法和由Tessier于1979年提出的Tessier連續(xù)提取法。

王銀泉對(duì)銅陵市新橋礦區(qū)進(jìn)行土壤形態(tài)分級(jí)得出，新橋礦區(qū)不同采樣點(diǎn)表層土壤中Zn均以殘?jiān)鼞B(tài)為主，這是地質(zhì)風(fēng)化的結(jié)果;鐵錳氧化物態(tài)是空氣降塵和灰塵中Pb的主要形態(tài)，大氣沉降可影響土壤中Pb的形態(tài)分布[29]。殷漢琴等采用剖面分析法對(duì)浙江省某研究地做污染源解析，發(fā)現(xiàn)Hg、Pb、Cd、Zn、Cu表層含量顯著高于母質(zhì)層，表現(xiàn)規(guī)律為表層到母質(zhì)層逐漸降低，土壤中的重金屬主要來(lái)源于工業(yè)污染;Ni、As、Cr表層含量與母質(zhì)層接近，為成土母質(zhì)原因;該方法只能進(jìn)行源識(shí)別，因此僅能作為源解析的輔助手段[30]。

3.2 文獻(xiàn)中常用土壤重金屬源解析方法——受體模型

3.2.1 絕對(duì)主成分得分-多元線(xiàn)性回歸分析（APCS-MLR） 根據(jù)文獻(xiàn)檢索結(jié)果，使用該方法的文章共有30篇，眾多學(xué)者使用PCA/MLR、FA/MLR、APCA/MLR，其原理均相似。該模型的原理是在主成分分析得出主要污染因子的基礎(chǔ)上，對(duì)各示蹤元素的濃度進(jìn)行線(xiàn)性回歸，回歸系數(shù)可以用于計(jì)算對(duì)應(yīng)污染因子對(duì)該元素的貢獻(xiàn)率，該方法首先被應(yīng)用在大氣可吸入顆粒物的源解析研究，目前在水環(huán)境也廣泛應(yīng)用。由于重金屬在土壤中的遷移有隨著污染源距離的增加而逐漸減弱的規(guī)律，所以Huang等建立了1個(gè)改進(jìn)的受體模型絕對(duì)主成分分析-距離線(xiàn)性擬合（PCA-MLRD），具體公式見(jiàn)表1[31]。

PCA-MLRD模型優(yōu)點(diǎn)是適用于污染源多樣的地區(qū)尤其是在城鄉(xiāng)結(jié)合部，不僅可以計(jì)算污染源貢獻(xiàn)率，還可以進(jìn)一步計(jì)算污染源的污染范圍、距離;但其不足是無(wú)法量化面源污染的貢獻(xiàn)。Huang等利用APCA-MLR與PCA-MLRD得出APCA-MLR模型在含量較低時(shí)擬合度較好，但是對(duì)于污染嚴(yán)重的地區(qū)PCA-MLRD擬合度更精確，能夠很好地識(shí)別出高值點(diǎn)，且可以定位到特定的人為排放源，量化其貢獻(xiàn)率以及影響范圍[31]（表2）。

3.2.2 正定因子矩陣分析法（PMF） 根據(jù)文獻(xiàn)檢索結(jié)果， 使用該方法的文章共有26篇， 使用頻次較高。PMF模型是美國(guó)國(guó)家環(huán)保局（US EPA）推薦的源解析方法，其原理是先利用權(quán)重確定出化學(xué)組分中的誤差，然后通過(guò)最小二乘法進(jìn)行迭代運(yùn)算來(lái)確定出主要污染源及其貢獻(xiàn)比率[37]，計(jì)算公式如下：

3.2.3 UNMIX模型 該方法在中文文獻(xiàn)中應(yīng)用較多。UNMIX是美國(guó)環(huán)保署新頒布的源解析模型，運(yùn)算的原理可參考文獻(xiàn)[21]。UNMIX模型的分析方式是一種特征值分析方式，是一種基于主成分分析的一種多元受體模型。它通過(guò)自模式曲線(xiàn)分辨技術(shù)的轉(zhuǎn)換方式，確保源分析結(jié)果的可靠性[46]。UNMIX模型的運(yùn)算建立在不同污染源對(duì)于受體的源貢獻(xiàn)是各個(gè)源組分的線(xiàn)性組合，其計(jì)算公式如下：

式中，Cij為第i個(gè)樣品的第j個(gè)元素（j=1，…，n）的含量;Fjk為第j個(gè)元素在源k（k=1，…，m）中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)，代表源的組成;Sjk代表源k在第i個(gè)樣品中的總量，也就是代表源的貢獻(xiàn)率大小;E為分析過(guò)程的不確定度或者各個(gè)源組成的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

盧鑫等利用UNMIX受體模型對(duì)礦區(qū)周?chē)霓r(nóng)田進(jìn)行污染源解析，其中源2工業(yè)污染、燃煤以及施用肥料等活動(dòng)所占比例最大，貢獻(xiàn)率為68.26%;源1（自然污染源）和源3（礦產(chǎn)開(kāi)采活動(dòng)）的貢獻(xiàn)率分別為16.32%和15.42%，對(duì)區(qū)域土壤重金屬元素的貢獻(xiàn)較弱[47]。艾建超等對(duì)礦區(qū)附近進(jìn)行研究，結(jié)果顯示源1元素包括Ag、Cd、Hg和Pb元素，主要為交通運(yùn)輸、采礦、垃圾排放等人類(lèi)活動(dòng)，貢獻(xiàn)率為3931%;源2為Mg、Ca、Al，主要是為巖石風(fēng)化和生物作用源，貢獻(xiàn)率為13.87%;源3是土壤母質(zhì)與施用化肥綜合源，包括Cr、Ni、U、V、Mo，其貢獻(xiàn)率為2289%;在源4的源成分譜中，Mn、Fe、Cu、Zn含量最高，可代表鐵礦石開(kāi)采和運(yùn)輸源，貢獻(xiàn)率為22.89%[48]。

3.3 文獻(xiàn)中常用土壤重金屬源解析方法——源清單法

3.3.1 同位素比值分析法 根據(jù)文獻(xiàn)檢索，使用該方法的文章共有16篇，同位素屬于近幾年興起的方法，其測(cè)量精度高，因此被眾多學(xué)者采用。由于穩(wěn)定性同位素在同源污染物中具有固定的組成，且有分析結(jié)果精確穩(wěn)定、在遷移與反應(yīng)過(guò)程中組成穩(wěn)定，其原理是利用穩(wěn)定同位素當(dāng)做污染物的標(biāo)記物用于污染物遷移轉(zhuǎn)化的研究，同位素豐度的不同比值可以很好地起到“指紋”作用，從而有效判斷不同污染物的來(lái)源[49-50]。目前用于同位素的重金屬有Pb、Cd、Hg、Sr，也是目前最常用的方法之一，但對(duì)于Pb同位素比值測(cè)定的研究較多。一般選擇自然豐度更高的 206Pb、 207Pb、 208Pb來(lái)測(cè)定Pb同位素比值[51]（表4）。

3.3.2 投入品輸入通量分析 對(duì)研究區(qū)域的污染源進(jìn)行初步調(diào)查，選取當(dāng)?shù)氐耐度肫罚ㄓ袡C(jī)或無(wú)機(jī)化肥、灌溉水源、大氣沉降、秸稈還田、當(dāng)?shù)貜U棄物等進(jìn)行污染源排放的長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)，測(cè)得其污染物的重金屬濃度。該方法與同位素比值分析方法類(lèi)似，均需采集研究區(qū)域污染源物品。

3.4 不同源解析方法比較和使用條件

對(duì)前述分析方法進(jìn)行總體比較，結(jié)果見(jiàn)表5。一般受體模型需要較多的數(shù)量，例如PMF軟件，所需的數(shù)據(jù)需要100個(gè)以上才可以使用該方法分析。且受體模型主要依靠于多元統(tǒng)計(jì)方法，從土壤自身重金屬濃度出發(fā)。源清單法中的投入品排放核算方法其優(yōu)點(diǎn)是可以從污染源角度出發(fā)，但無(wú)法精準(zhǔn)地計(jì)算其排放量，與受體模型搭配貢獻(xiàn)率的計(jì)算更為準(zhǔn)確。而表5中前2種方法只能定性識(shí)別污染來(lái)源，沒(méi)有辦法定量其貢獻(xiàn)率，一般用作為判斷污染來(lái)源的輔助手段比較好。

4 結(jié)論與展望

由于土壤重金屬污染原因的復(fù)雜性和多源性，單一的源識(shí)別或是源解析均不能很好地確定污染來(lái)源，多種方法的組合使用不僅可以解決單一方法帶來(lái)的局限性，而且可以提高源解析的可信度，更精確地定位污染來(lái)源，因此需考慮將源識(shí)別與源解析方法共同運(yùn)用，或是多種重金屬污染源解析方法共同運(yùn)用于試驗(yàn)中，彼此驗(yàn)證，彌補(bǔ)不同方法間的局限。目前已有不少研究將多元統(tǒng)計(jì)分析、GIS、同位素比值分析結(jié)合，多元統(tǒng)計(jì)分析、GIS、PMF或 APCS-MLR 相結(jié)合，多元統(tǒng)計(jì)分析、GIS、PMF、投入品核計(jì)算模型互相結(jié)合等多種方法。目前將源解析方法互相結(jié)合使用的研究也逐漸增加，因此多種方法的組合使用是必然趨勢(shì)。

雖然源解析方法復(fù)雜多樣但不成系統(tǒng)，本文只是對(duì)常見(jiàn)的方法進(jìn)行了描述，目前隨機(jī)森林、模糊數(shù)學(xué)等新型方法也不斷應(yīng)用在土壤學(xué)科中。我國(guó)對(duì)于不同污染源特征或是不同尺度的重金屬污染研究還未形成一個(gè)體系，因此開(kāi)始制定和研究一整套適用于不同污染情況的方法，也是目前的趨勢(shì)。找出最適合該區(qū)域的源解析污染模型和方法，進(jìn)行精準(zhǔn)定位的污染修復(fù)策略。

目前我國(guó)土壤的源成分相關(guān)研究甚少，因此不斷建立并更新源成分譜，建立典型的污染物排放特征及成分譜等基礎(chǔ)的數(shù)據(jù)庫(kù)，可為源解析提供基礎(chǔ)支撐。然而選擇不同的源譜得到的解析結(jié)果也不相同，選擇合適的源譜可以減少源解析誤差，因此污染源譜對(duì)于準(zhǔn)確分析源解析結(jié)果顯得至關(guān)重要。

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