宋潤華，秦海龍，畢中南，張 繼，仲 政，李東風(fēng)

(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳) 理學(xué)院，廣東 深圳 518055； 2.高溫合金新材料北京市重點實驗室(鋼鐵研究總院)，北京 100081；3.北京鋼研高納科技股份有限公司,北京 100081)

GH4169合金作為一種時效沉淀強化型鎳基變形高溫合金，在高溫下具有良好的力學(xué)性能，廣泛用于航空發(fā)動機渦輪盤等熱端部件中.該合金在熱加工過程中包括固溶處理、時效處理等一系列工藝，最終獲得具有時效沉淀相的組織結(jié)構(gòu)形態(tài)，稱為時效態(tài).固溶態(tài)是指合金完成固溶處理之后,尚未進行時效處理的狀態(tài)，是該合金熱處理過程的一種中間狀態(tài)，該狀態(tài)下合金組織結(jié)構(gòu)中不含有沉淀相，其力學(xué)性能與時效態(tài)的合金有較大差異.目前對于該合金的力學(xué)性能研究主要集中在時效態(tài)，而對于固溶態(tài)的性能研究相對較少.為保證材料的服役性能，在GH4169合金固溶處理后常使用水淬或油淬的方法進行快速冷卻，該過程會導(dǎo)致淬火殘余應(yīng)力的產(chǎn)生，淬火殘余應(yīng)力會對后續(xù)時效處理效過產(chǎn)生影響[1].掌握固溶態(tài)GH4169合金的高溫力學(xué)性能，對研究GH4169合金淬火殘余應(yīng)力的演化，從而優(yōu)化熱加工工藝具有重要意義.

研究者們對固溶態(tài)GH4169合金高溫下析出行為及力學(xué)行為進行了相關(guān)研究.Han[2]對析出相隨溫度、時間的演化關(guān)系進行了研究，結(jié)果表明析出相體積分數(shù)隨時間的演化符合Johnson-Mehl-Arvami (JMA)方程，析出相粗化滿足LSW理論. Du等[3]在對該合金的研究中，也形成了成熟的熱處理工藝，即980 ℃固溶處理，以及720 ℃加620 ℃時效處理，并對熱處理后該合金顯微組織及力學(xué)性能進行了研究.Rezende等[4]對固溶態(tài)GH4169合金進行了速率為3.2×10-4s-1的高溫單軸拉伸實驗，結(jié)果顯示，屈服強度在600 ℃以下時隨溫度的升高而降低，600 ℃以上則隨溫度升高而顯著提高，這是動態(tài)應(yīng)變時效及強化相析出的作用所導(dǎo)致.Fisk等[5]對GH4169合金熱處理過程中的高溫力學(xué)行為進行了數(shù)值模擬，考慮了析出相演化的因素，并指出GH4169合金存在動態(tài)應(yīng)變時效現(xiàn)象，但未將動態(tài)應(yīng)變時效的因素加入到模型中.

動態(tài)應(yīng)變時效現(xiàn)象是合金中溶質(zhì)原子移動對可動位錯造成拖拽所導(dǎo)致的強化現(xiàn)象，也被稱為Portevin-LeChatelier(PLC)效應(yīng).主要表現(xiàn)為具有負的應(yīng)變率敏感性(negative strain rate sensitivity, NSRS)以及出現(xiàn)鋸齒流變現(xiàn)象.動態(tài)應(yīng)變時效現(xiàn)象在鋁合金[6]、鈦合金[7]、鎳基合金[8]等材料中廣泛存在.McCormick[9]在20世紀80年代發(fā)展出DSA模型，提出了溶質(zhì)原子釘扎位錯所需的時效時間以及位錯移動所需的熱激活等待時間等理論，該模型可以對負的應(yīng)變率依賴性以及鋸齒流變進行預(yù)測.Ren等[10]運用McCormick模型對C-Mn鋼的DSA現(xiàn)象進行了實驗及有限元模擬工作，分析了合金在室溫至350 ℃下不同應(yīng)變率的負應(yīng)變率依賴性、鋸齒流變等現(xiàn)象.但是，尚未有研究者運用該模型對GH4169合金的的DSA現(xiàn)象展開過研究.

本文對固溶態(tài)GH4169合金的高溫拉伸行為進行了實驗及數(shù)值模擬研究，實驗中觀測到負的應(yīng)變率敏感性以及鋸齒流變現(xiàn)象，然后通過數(shù)值模擬對該現(xiàn)象進行了分析.該工作可以對高溫合金力學(xué)行為研究提供參考，同時對熱加工工藝的改進起到借鑒作用.

1 實驗表征

1.1 實驗方法

實驗材料為固溶態(tài)GH4169合金，化學(xué)成分見表1，拉伸試樣尺寸如圖1所示.高溫單軸拉伸實驗在MTS-C45型萬能試驗機上進行，拉伸實驗溫度為620 ℃，采用MTS-653型高溫爐對試樣進行加熱及保溫，采用熱電偶進行試樣的溫度檢測.拉伸進程開始前，待試樣加熱至620 ℃后，進行5 min保溫，以保證試樣溫度達到均勻.采用陶瓷引伸計記錄應(yīng)變信息(如圖2所示)，拉伸實驗分別以10-2、10-3、10-4s-1的拉伸速率拉伸至斷裂.

表1 GH4169合金化學(xué)成分

圖1 拉伸試樣尺寸

圖2 高溫拉伸實驗臺

1.2 實驗結(jié)果

將高溫拉伸實驗中獲得的載荷-位移曲線進行數(shù)據(jù)處理，獲得真實應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖3所示.屈服強度見表2，10-2s-1速率下屈服強度為305.10 MPa，10-3s-1速率下屈服強度為328.51 MPa，10-4s-1速率下屈服強度為357.44 MPa，屈服強度隨拉伸速率的降低而升高，表現(xiàn)出負的應(yīng)變率敏感性.

表2 固溶態(tài)GH4169合金620 ℃不同速率下屈服強度

同時，應(yīng)力-應(yīng)變曲線在達到屈服點后，應(yīng)力值開始出現(xiàn)振動，呈現(xiàn)出鋸齒狀波形.其中，10-2s-1速率振幅最小，振動頻率較低；10-3s-1速率振幅次之，振動頻率與10-2s-1速率下的結(jié)果相近；10-4s-1速率振幅最大，振動頻率也最高.

圖3 固溶態(tài)GH4169在620 ℃下不同拉伸速率的拉伸實驗曲線

1.3 結(jié)果分析

合金的強度受多方面因素影響，除本文研究的動態(tài)時效應(yīng)變的影響外，還可能受到合金自身微觀組織結(jié)構(gòu)的影響. 為進一步研究動態(tài)時效應(yīng)變效應(yīng)，需要排除其他強化因素對于合金材料強度的影響.

固溶態(tài)GH4169合金在經(jīng)過長時間時效處理后，在晶粒內(nèi)部會產(chǎn)生細小的沉淀強化相，強化相會阻礙可動位錯的運動，這是導(dǎo)致材料強度變化的關(guān)鍵因素.在對GH4169合金析出行為研究的文獻中可以發(fā)現(xiàn)[1]，強化相以γ″為主，其形貌為扁餅狀，強化相體積分數(shù)隨時間的變化符合JMA方程，即析出過程初期速度較慢，隨后逐漸升高，最后析出速度逐漸降低直至飽和，呈現(xiàn)倒“S”型曲線.研究者們也通過實驗[11]及模擬[12]的方法，獲得了該合金析出相等溫轉(zhuǎn)變動力學(xué)圖(TTT圖)，文獻中采用JMatPro軟件進行相變動力學(xué)模擬，與實驗結(jié)果一致性較好.結(jié)果顯示在620 ℃高溫條件下，固溶態(tài)GH4169合金析出體積分數(shù)0.5%的γ″相所需的時間約為3 h.

本文中，高溫拉伸實驗在620 ℃進行，3個速率的拉伸實驗從試樣加熱至指定溫度到拉伸至斷裂，持續(xù)時間分別為6、11、50 min，根據(jù)上述分析，該溫度下γ″相的析出速度很慢，并處于析出過程的體積分數(shù)增長速度較低的早期階段，因此可以近似認為實驗過程中未產(chǎn)生沉淀強化相.所以本文中的高溫拉伸實驗結(jié)果，排除了沉淀強化相對材料強度的影響，材料強度隨應(yīng)變速率的變化表現(xiàn)出的負敏感性主要由DSA效應(yīng)導(dǎo)致.

為了進一步驗證假設(shè)的合理性，本文對高溫拉伸實驗后的試樣進行掃描電子顯微鏡(SEM)及透射電子顯微鏡(TEM)表征，如圖4、5所示. SEM表征采用研磨并電解拋光，然后進行電解腐蝕的方法制備試樣，該方法是表征GH4169合金中沉淀強化相γ″相的常用方法[13]. 圖4展示了10-4s-1速率的高溫拉伸實驗后的試樣的微觀組織形貌，可以觀察到針狀的δ相，這是固溶處理后殘余的δ相，該相粗化速度較慢，對高溫拉伸結(jié)果不產(chǎn)生影響.而對合金強度影響較大的扁餅狀γ″相并未被發(fā)現(xiàn).TEM表征試樣取自10-4s-1速率的高溫拉伸實驗后試樣的標距段，表征結(jié)果如圖5所示.高分辨TEM二維晶格像顯示，材料基體內(nèi)并未出現(xiàn)γ′及γ″相，選區(qū)衍射結(jié)果也證明了材料中僅有基體相，這與SEM表征結(jié)果相一致.

圖4 10-4 s-1高溫變形后試樣微觀組織結(jié)構(gòu)

圖5 10-4 s-1高溫拉變形后試樣高分辨TEM及選區(qū)衍射結(jié)果

由圖3(b)局部鋸齒狀屈服曲線可以看出，隨著應(yīng)變速率的降低，應(yīng)力-應(yīng)變曲線中鋸齒狀波動的應(yīng)力降幅呈現(xiàn)增大的趨勢.根據(jù)研究者們已得出的結(jié)論[9,13]，動態(tài)時效應(yīng)變的微觀機理是溶質(zhì)原子氣團與可動位錯的相互作用，即固溶原子在擴散的過程中會移動到位錯核內(nèi)，使得可動位錯被釘扎，材料強度出現(xiàn)短暫升高，隨后可動位錯掙脫固溶原子的釘扎繼續(xù)移動，材料強度下降，該過程使得材料的宏觀拉伸曲線出現(xiàn)鋸齒狀波動.該理論可以解釋圖3(b)中鋸齒波振幅隨應(yīng)變速率降低而升高的現(xiàn)象.這是由于固溶原子擴散速度有限，當應(yīng)變速率較快時，可動位錯的移動速度較快，固溶原子擴散過程釘扎到的可動位錯較少，因此應(yīng)力的漲幅及降幅也較小.而當應(yīng)變速率較慢時，固溶原子的移動可以釘扎到較多位錯，此時鋸齒波動的振幅相較于高應(yīng)變速率條件下的振幅更高.

2 數(shù)值模擬

2.1 一維本構(gòu)模型

塑性應(yīng)變率由基于運動位錯的熱激活機制的流動法則表示[14]:

位錯滑移阻力由兩部分組成：

S=Sdisl+SDSA.

(1)

式中：Sdisl為受位錯密度影響的滑移阻力，SDSA為由DSA效應(yīng)引發(fā)的滑移阻力.

受位錯密度影響的滑移阻力變化率可表示為

式中：hs為硬化系數(shù)；S0、Ssat分別為初始及飽和滑移阻力.

由DSA效應(yīng)引發(fā)的滑移阻力可表示為

式中：t0為與原子擴散速度有關(guān)的常數(shù)；ta為溶質(zhì)原子釘扎位錯所需的等效時效時間；n為常數(shù)；k為鋸齒狀屈服中與最大振幅相關(guān)的參數(shù)[15].

等效時效時間的變化率可表示為：

式中：tw為位錯移動所需的熱激活等待時間；w為材料參數(shù)；ta0初始時刻等效時效時間的值[10].

2.2 參數(shù)標定及模擬結(jié)果

將應(yīng)變率分別設(shè)置為10-2、10-3、10-4s-1，基于一維本構(gòu)模型中的本構(gòu)模型模擬拉伸實驗曲線.需要擬合的參數(shù)包括：臨界分切應(yīng)力τ0，材料硬化參數(shù)hs、S0、Ssat，以及DSA效應(yīng)參數(shù)t0、k.

(2)

通過最小二乘法進行參數(shù)擬合，擬合區(qū)間為總應(yīng)變0～10%.擬合方法如式(2)所示，擬合結(jié)果見表3.

表3 固溶態(tài)GH4169合金本構(gòu)模型的參數(shù)標定

圖6給出了模擬結(jié)果與實驗結(jié)果的對比，這里的實驗結(jié)果是對圖3的實驗數(shù)據(jù)進行Ramberg-Osgood擬合后所得的數(shù)據(jù)[18].可以看出，本文模型對固溶態(tài)GH4169合金的高溫拉伸模擬結(jié)果與實驗曲線較為吻合，能定量地模擬實驗中所觀察到的負應(yīng)變率敏感性現(xiàn)象.在模擬曲線中可以看出，應(yīng)力-應(yīng)變曲線在達到屈服點后出現(xiàn)波動，即材料強度屈服后迅速下降.這是由于內(nèi)變量ta的值在出現(xiàn)塑性變形后迅速升高，隨后迅速下降所導(dǎo)致，在物理上與DSA效應(yīng)中單個位錯被運動的固溶原子阻礙，然后脫離的過程相對應(yīng)，這是鋸齒狀屈服現(xiàn)象的成因.但由于本文模型為一維模型，而實驗中所觀察到的硬化階段的連續(xù)鋸齒狀波動現(xiàn)象與材料非局部的屈服失穩(wěn)有關(guān)，因此其尚不能定量模擬硬化過程中鋸齒狀應(yīng)力應(yīng)變曲線.

圖6 模擬結(jié)果與實驗曲線對比

3 討 論

金屬材料在高溫條件下通常會展現(xiàn)出強度的正應(yīng)變率依賴性：即強度隨著應(yīng)變率的提高而增大.為了深入分析固溶態(tài)GH4169合金的負應(yīng)變率依賴性，本文根據(jù)所標定的一維本構(gòu)模型定量地考察了材料強度與應(yīng)變率之間的關(guān)系，計算了應(yīng)變率在10-8～102s-1區(qū)間內(nèi)總應(yīng)變?yōu)?0%時的應(yīng)力隨應(yīng)變率的變化曲線，如圖7中“With DSA”曲線所示.可以看到，應(yīng)變率在一定區(qū)間時，材料強度具有明顯的負應(yīng)變率依賴性.為了參考對比，本文進一步將式(1)中的SDSA取為恒定值0，獲得不考慮DSA效應(yīng)的基于熱激活能的材料本構(gòu)模型，采用與考慮DSA效應(yīng)時相同的材料參數(shù)進行拉伸模擬.得到應(yīng)變10%時不考慮DSA效應(yīng)的應(yīng)力值.計算該應(yīng)力值在應(yīng)變速率10-8～102s-1區(qū)間內(nèi)的變化趨勢，得到圖7中“Without DSA”曲線.結(jié)果顯示，該應(yīng)力值隨應(yīng)變速率的提高呈現(xiàn)單調(diào)遞增的趨勢，這說明無DSA效應(yīng)時材料強度具有正常的應(yīng)變率依賴性.這些結(jié)果說明在高溫620 ℃條件下固溶態(tài)GH4169合金內(nèi)存在著較強烈的正負應(yīng)變率依賴性之間的競爭，并且由DSA效應(yīng)導(dǎo)致的負應(yīng)變率依賴性占優(yōu).

圖7 應(yīng)變10%時的應(yīng)力與應(yīng)變速率的關(guān)系預(yù)測

圖7中還給出了DSA效應(yīng)引發(fā)的滑移阻力SDSA與應(yīng)變率之間的關(guān)系，如圖7中“SDSA”曲線所示.結(jié)果顯示，DSA效應(yīng)對滑移阻力的貢獻值隨應(yīng)變速率的升高，呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢，下降曲線為先平緩，再快速，最后再平緩，最后趨于0.可以看出DSA效應(yīng)在一定應(yīng)變率區(qū)間內(nèi)比較強烈，因此在該應(yīng)變率區(qū)間內(nèi)材料展現(xiàn)出負應(yīng)變率依賴性.

4 結(jié) 論

1)對固溶態(tài)GH4169合金進行了620 ℃下的單軸拉伸實驗，應(yīng)變速率為10-2、10-3、10-4s-1.結(jié)果表明，材料強度呈現(xiàn)出由DSA效應(yīng)所導(dǎo)致的負的應(yīng)變率效應(yīng)及鋸齒狀屈服現(xiàn)象.

2)基于熱激活能的塑性流動法則并考慮DSA效應(yīng)，建立了材料的一維本構(gòu)模型.基于實驗數(shù)據(jù)進行了參數(shù)擬合，模擬結(jié)果與實驗結(jié)果相吻合.

3)本文通過分析DSA效應(yīng)對材料強度的貢獻指出實驗觀察到的負應(yīng)變率依賴性是DSA效應(yīng)及正的率效應(yīng)兩種機制之間的競爭所導(dǎo)致.