翟 劍，張 瑋*，李立毅，延會(huì)波，韓念琛，黃 偉

（1. 太原理工大學(xué) 化學(xué)化工學(xué)院，山西 太原 030024；2. 太原理工大學(xué) 煤科學(xué)與技術(shù)教育部和山西省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，山西 太原 030024）

滴流床反應(yīng)器是一種典型的氣-液-固三相固定床反應(yīng)器，廣泛應(yīng)用于化工領(lǐng)域。持液量(εL)是滴流床反應(yīng)器設(shè)計(jì)的一個(gè)重要指標(biāo)，直接影響催化劑的潤(rùn)濕效率、傳熱傳質(zhì)系數(shù)，是液相停留時(shí)間和轉(zhuǎn)化率的決定因素[1]。 精確預(yù)測(cè)滴流床反應(yīng)器持液量一直是反應(yīng)器放大設(shè)計(jì)過程中的一個(gè)難題。

滴流床反應(yīng)器持液量的估算方法主要有經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式、一維現(xiàn)象模型和計(jì)算流體力學(xué)等方法。 經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式是最簡(jiǎn)單的估算方法，文獻(xiàn)[2-4]都是基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)持液量進(jìn)行經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)，但由于滴流床反應(yīng)器流動(dòng)狀況復(fù)雜， 導(dǎo)致了經(jīng)驗(yàn)公式泛化性差的問題。 Holub等[5]基于氣液兩相在催化劑床層中的一維流動(dòng)現(xiàn)象提出了狹縫模型，此模型描述了滴流床反應(yīng)器持液量與流體經(jīng)過多孔介質(zhì)的粘性阻力、慣性阻力及床層結(jié)構(gòu)的關(guān)系[6-8]，具有明確的物理意義，但此模型是基于一系列假設(shè)且擁有大量經(jīng)驗(yàn)性的參數(shù)，這極大地影響了一維模型的準(zhǔn)確性。 Rabbani等[9]、Janecki等[10]利用計(jì)算流體力學(xué)軟件對(duì)流場(chǎng)進(jìn)行模擬，以實(shí)現(xiàn)滴流床反應(yīng)器持液量的預(yù)測(cè)，但是模型的網(wǎng)格尺寸、時(shí)間步長(zhǎng)等因素嚴(yán)重影響了模擬結(jié)果。 因此基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的理論與半經(jīng)驗(yàn)關(guān)聯(lián)式仍然是持液量估算的主要方法， 而尋找一種簡(jiǎn)單高效、具有通用性的建模方式是未來的研究重點(diǎn)。

機(jī)器學(xué)習(xí)算法能夠在無需完全明確機(jī)理的條件下基于樣本數(shù)據(jù)對(duì)化工設(shè)備進(jìn)行建模，其建模效率和準(zhǔn)確性均優(yōu)于經(jīng)驗(yàn)及半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ停陙頂?shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的建模方式成功地應(yīng)用在了低溫提氦[11]和原油閃點(diǎn)預(yù)測(cè)[12]中。 深度學(xué)習(xí)算法是機(jī)器學(xué)習(xí)領(lǐng)域的前沿， 其中的深度置信網(wǎng)絡(luò) （Deep Belief Network，DBN）[13]通過構(gòu)建多層模型，挖掘?qū)W習(xí)數(shù)據(jù)中隱含的特征，在建模精度和泛化能力方面相比于傳統(tǒng)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等淺層機(jī)器學(xué)習(xí)算法具有更強(qiáng)的優(yōu)勢(shì)。 因此基于以上研究，本文提出了一種基于深度置信網(wǎng)絡(luò)的滴流床反應(yīng)器持液量的預(yù)測(cè)方法，采用文獻(xiàn)[2,3,15,16]中公開發(fā)表的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)說明了模型的準(zhǔn)確性，同時(shí)為滴流床反應(yīng)器持液量研究提供了新的方法。

1 深度置信網(wǎng)絡(luò)

本文采用的深度置信網(wǎng)絡(luò)是由多個(gè)受限玻爾茲曼機(jī)（Restricted Boltzmann Machine，RBM）和一層反向傳播（Back Propagation，BP）神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)組成。 首先使用多個(gè)RBM對(duì)滴流床反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)樣本數(shù)據(jù)X進(jìn)行無監(jiān)督特征提取，然后使用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法對(duì)滴流床反應(yīng)器持液量進(jìn)行有監(jiān)督回歸預(yù)測(cè)。 圖1所示為3層RBM的深度置信網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖。

圖1 深度置信網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖

圖1顯示， 每一個(gè)RBM由輸入數(shù)據(jù)的可視層（Visible Layer, V） 和輸出數(shù)據(jù)的隱藏層（Hidden Layer，H）組成，且同層神經(jīng)元之間相互獨(dú)立，前一個(gè)RBM的輸出數(shù)據(jù)作為下一個(gè)RBM的輸入數(shù)據(jù)。

RBM源于熱力學(xué)能量模型[13]。 假設(shè)一個(gè)RBM由n個(gè)可視層節(jié)點(diǎn)和m個(gè)隱藏層節(jié)點(diǎn)組成，v和h分別表示可視層和隱藏層的狀態(tài)，可定義其能量函數(shù)E（v,h）：

式中，i表示第i個(gè)可視層節(jié)點(diǎn)，j表示第j個(gè)隱藏層節(jié)點(diǎn)；a、b分別表示可視層與隱藏層的偏置；w表示可視層與隱藏層的權(quán)重。

設(shè)參數(shù)θ=（a,b,w），可得（v,h）聯(lián)合概率密度為：

式中，e為自然常數(shù)；Z表示歸一化分子，如下式：

由于RBM同層之間相互獨(dú)立的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，當(dāng)已知可視層狀態(tài)時(shí)，隱藏層h第j個(gè)單元的激活概率為：

由于RBM為對(duì)稱結(jié)構(gòu)， 在得知隱藏層的狀態(tài)時(shí)，可視層v第i個(gè)單元的激活概率為：

訓(xùn)練RBM屬于無監(jiān)督學(xué)習(xí)過程，可以通過極大似然估計(jì)法確定參數(shù)θ，在給定的T個(gè)樣本中，v(t)為第t個(gè)輸入樣本，有：

對(duì)數(shù)似然函數(shù)關(guān)于θ的梯度為：

將最后一個(gè)RBM的隱藏層作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入。 先提取數(shù)據(jù)的深層抽象特征，再通過BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)預(yù)訓(xùn)練模型的參數(shù)微調(diào)，從而達(dá)到精確預(yù)測(cè)滴流床反應(yīng)器持液量的效果。

2 建模過程

2.1 數(shù)據(jù)來源及預(yù)處理

本文處理了文獻(xiàn)中公開發(fā)表的325組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，數(shù)據(jù)來源及實(shí)驗(yàn)條件如表1所示。 根據(jù)滴流床反應(yīng)器的先驗(yàn)知識(shí)， 確定了9個(gè)反應(yīng)器持液量的影響因素作為模型的輸入，分別為：催化劑顆粒直徑DP（cm）、床層空隙度ε（%）、反應(yīng)器壓力P（MPa）、液相密度ρL（kg/m3）、液相粘度μL（N·s/m2）、氣相密度ρG（kg/m3）、氣相粘度μG（N·s/m2）、液相流速UL（m/s）、氣相流速UG（m/s）。

表1 數(shù)據(jù)來源及實(shí)驗(yàn)條件

為了防止輸入數(shù)據(jù)的量綱差異影響建模效果，在進(jìn)行建模前對(duì)輸入數(shù)據(jù)X進(jìn)行了歸一化處理，如式(10)；同時(shí)，為了更加直觀地評(píng)價(jià)模型的建模性能， 本文引入了選取平均相對(duì)誤差(Mean Relative Error，MRE)和決定系數(shù)（Coefficient of Determination，R2）作為評(píng)價(jià)指標(biāo)，見式(11)、式(12)。

歸一化處理：

式中，xi*表示歸一化之后的數(shù)據(jù)；xi表示原樣本數(shù)據(jù)；xmax和xmin分別表示原樣本數(shù)據(jù)集的最大值和最小值。

評(píng)價(jià)指標(biāo)：

式中，yi表示樣本的實(shí)際值；f(xi)表示樣本的估計(jì)值；表示樣本的均值；n為樣本的個(gè)數(shù)。

2.2 建模步驟及參數(shù)選擇

基于DBN的滴流床反應(yīng)器持液量的建模 （圖2）分為以下幾個(gè)步驟：

（1）獲取滴流床反應(yīng)器持液量在不同實(shí)驗(yàn)條件下的測(cè)量數(shù)據(jù)， 并隨機(jī)劃分80%訓(xùn)練樣本用于DBN建模和20%測(cè)試樣本用于評(píng)價(jià)建模效。

（2）訓(xùn)練樣本歸一化，并根據(jù)此信息對(duì)測(cè)試樣本進(jìn)行相同的處理。

（3）綜合考慮DBN模型的結(jié)構(gòu)特性和泛化性等因素，確定DBN模型的相關(guān)參數(shù)，包括隱藏層數(shù)和隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)等。

（4）訓(xùn)練并測(cè)試DBN模型，對(duì)模型做出性能評(píng)價(jià)。

圖2 DBN建模流程圖

在DBN模型的建模過程中，為了使模型結(jié)構(gòu)最優(yōu)，預(yù)測(cè)結(jié)果誤差最小，需要對(duì)DBN模型的隱藏層數(shù)和隱藏層的節(jié)點(diǎn)數(shù)等相關(guān)參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化。 首先將隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)固定為40，通過測(cè)試樣本的MRE和R2評(píng)估隱藏層數(shù)對(duì)模型的影響，如圖3。

圖3 DBN模型隱藏層數(shù)優(yōu)化

從圖3看出，在隱藏層數(shù)達(dá)到4層之前，模型的精度和泛化性能隨著空間復(fù)雜度的提高逐漸升高，而隱藏層數(shù)超過4層時(shí)， 模型復(fù)雜度過高而陷入過擬合，故確定隱藏層數(shù)為4。

當(dāng)隱藏層數(shù)確定為4時(shí)， 隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)由10到100依次增加進(jìn)行測(cè)試。 在測(cè)試過程中，模型復(fù)雜度逐漸上升，而在隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)為60時(shí)MRE和R2均達(dá)到最佳狀態(tài)，結(jié)果如圖4所示。

圖4 DBN模型隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)優(yōu)化

通過最終的測(cè)試和調(diào)整，本文確定DBN模型結(jié)構(gòu)隱藏層數(shù)為4，隱藏層節(jié)點(diǎn)數(shù)為60。

3 結(jié)果與討論

圖5為DBN模型對(duì)持液量預(yù)測(cè)結(jié)果與滴流床反應(yīng)器持液量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)比，橫坐標(biāo)為持液量實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，縱坐標(biāo)為與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相對(duì)應(yīng)的DBN模型預(yù)測(cè)值。

圖5 DBN模型對(duì)持液量的預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比

圖中黑色圓圈表示訓(xùn)練樣本的預(yù)測(cè)結(jié)果，紅色三角形表示測(cè)試樣本預(yù)測(cè)結(jié)果。 訓(xùn)練樣本和測(cè)試樣本的值都分布在Y=X的直線附近， 這表明DBN模型的預(yù)測(cè)值和實(shí)驗(yàn)值具有良好的一致性。 測(cè)試樣本的平均相對(duì)誤差MRE為4.8%， 決定系數(shù)R2為0.965，接近于訓(xùn)練樣本的評(píng)價(jià)指標(biāo)， 都保持了較高的精度，沒有出現(xiàn)過擬合或欠擬合的現(xiàn)象，這說明DBN模型對(duì)滴流床反應(yīng)器持液量具有很強(qiáng)的預(yù)測(cè)能力，可以作為一種新方法用于擬合滴流床反應(yīng)器中持液量和其影響因素之間復(fù)雜的非線性關(guān)系。

為了進(jìn)一步驗(yàn)證滴流床反應(yīng)器持液量建模中DBN模型的準(zhǔn)確性，將其與部分經(jīng)典的理論與半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ瓦M(jìn)行對(duì)比分析，包括Larchi等[2]、Ellman等[17]、Clements等[18]、García-Serna等[4]的半經(jīng)驗(yàn)公式及Holub等[5]的一維模型。 圖6為不同預(yù)測(cè)模型對(duì)部分樣本數(shù)據(jù)的建模效果對(duì)比，從圖中可以看出，理論與半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蛯?duì)滴流床反應(yīng)器持液量的預(yù)測(cè)結(jié)果分布離散， 距最佳擬合線X=Y的距離較遠(yuǎn)， 其中García-Serna等[4]的模型對(duì)反應(yīng)器持液量的預(yù)測(cè)結(jié)果整體偏?。?而相比于其他模型，DBN模型的預(yù)測(cè)結(jié)果更接近于實(shí)驗(yàn)值，具有更強(qiáng)的預(yù)測(cè)性能。

圖6 不同模型對(duì)測(cè)試樣本預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比

三種建模方法的評(píng)價(jià)指標(biāo)如表2所示。 通過對(duì)比可知，理論與半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ偷念A(yù)測(cè)精度低，泛化能力差，而DBN模型能夠大幅降低反應(yīng)器持液量的預(yù)測(cè)誤差，建模效果優(yōu)于現(xiàn)有模型。 因此，DBN模型通過有效的特征提取，可以避免半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ驮谄饰鰯?shù)據(jù)內(nèi)部復(fù)雜結(jié)構(gòu)特征能力不足的缺陷，具有更高的精確性、更強(qiáng)的泛化性和更加優(yōu)秀的回歸性能。

表2 不同方法的預(yù)測(cè)評(píng)價(jià)指標(biāo)

最后通過在滴流床反應(yīng)器部分操作范圍內(nèi)進(jìn)行遍歷搜索， 分析了DBN模型對(duì)操作參數(shù)的顯著性，如圖7所示。 可以看出持液量隨液體流速UL的增大而增加，隨氣體流速UG增大而降低。 這是由于在給定氣速和壓力P的條件下， 液體流速增大導(dǎo)致了氣液兩相之間的相互作用力增強(qiáng)，發(fā)生了液體的湍流現(xiàn)象，而更多的液體通過床層空隙導(dǎo)致了床層壓降增大，液體受到的剪切應(yīng)力增大，在多種因素的疊加作用下反應(yīng)器持液量增大；而在液體流速和壓力不變時(shí)，氣速增大導(dǎo)致液體在催化劑顆粒表面擴(kuò)散，減小了液膜厚度，降低了反應(yīng)器持液量；在反應(yīng)壓力由0.1 MPa增大到1 MPa時(shí)，氣體密度隨著壓力的增大而增大， 最終導(dǎo)致氣液兩相間的阻力增大，持液量降低。 在DBN模型測(cè)試中，操作條件對(duì)反應(yīng)器持液量的影響作用與Larachi等[2]、Al-Dahhan等[6]的研究結(jié)論一致，因此，在不同操作條件下，DBN模型對(duì)滴流床反應(yīng)器持液量的預(yù)測(cè)具有良好的顯著性。

圖7 操作條件對(duì)持液量的影響

4 結(jié)論

滴流床反應(yīng)器動(dòng)力學(xué)具有復(fù)雜性，建立滴流床反應(yīng)器持液量的精確預(yù)測(cè)模型對(duì)滴流床反應(yīng)器的設(shè)計(jì)和優(yōu)化具有重要的作用。 本文利用深度置信網(wǎng)絡(luò)建立的滴流床反應(yīng)器持液量預(yù)測(cè)模型對(duì)滴流床反應(yīng)器持液量具有較強(qiáng)的預(yù)測(cè)性，相對(duì)于傳統(tǒng)的理論與半經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ途哂懈叩木群头夯?，?duì)反應(yīng)器操作條件的變化具有良好的顯著性，符合反應(yīng)器設(shè)計(jì)要求和發(fā)展方向。