吳 笛，仇猛淋，王乃彥,,*，郭 冰,*，賀創(chuàng)業(yè)，王廣甫，樊啟文，黨永樂,，劉伏龍,，付光永,，楊婉莎,，魏繼紅,

(1.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413；2.北京師范大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院 射線束技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100875)

單能入射離子與靶原子核之間的大角度庫(kù)侖散射稱為盧瑟福背散射(RBS)，使用探測(cè)器對(duì)這些背散射離子進(jìn)行測(cè)量，可得到有關(guān)靶原子的質(zhì)量、含量和深度分布等信息[1-5]。由于RBS法不需對(duì)樣品的宏觀結(jié)構(gòu)造成損傷，且實(shí)驗(yàn)裝置結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、操作方便可靠，作為一種常用的雜質(zhì)成分、含量、深度分布的分析手段及膜厚度的測(cè)量方法，被廣泛應(yīng)用于材料科學(xué)、表面物理、微電子學(xué)等領(lǐng)域[6-9]。

在核反應(yīng)截面測(cè)量實(shí)驗(yàn)中，常使用稱重法和RBS法對(duì)靶的厚度、質(zhì)量分布等信息進(jìn)行測(cè)量。與RBS法相比，稱重法難以獲得靶厚的分布情況，也難以在實(shí)驗(yàn)中實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)靶厚的變化情況，在襯底遠(yuǎn)重于靶物質(zhì)時(shí)，測(cè)量結(jié)果的相對(duì)不確定度可達(dá)10%左右[10]。而RBS法的測(cè)量不確定度通常在5%左右[11]，通過多點(diǎn)測(cè)量可得到靶物質(zhì)的分布情況，實(shí)驗(yàn)中也可通過測(cè)量入射離子束的背散射離子來監(jiān)測(cè)靶厚的變化。由于背散射離子的能量隨靶原子質(zhì)量的增大而增大，散射截面也隨靶原子電荷量及質(zhì)量的增大而增大，因此在測(cè)量輕元素襯底上重元素薄靶厚度時(shí)，待測(cè)靶的背散射離子能量高于襯底的背散射離子能量，在能譜中會(huì)形成幾個(gè)獨(dú)立的部分，相對(duì)易于分析[8]。而在測(cè)量重元素襯底上輕元素薄靶厚度時(shí)，待測(cè)靶的背散射離子能譜會(huì)疊加在襯底的背散射離子能譜上，甚至疊加在襯底能譜的邊緣上，對(duì)數(shù)據(jù)分析極為不利。在核物理實(shí)驗(yàn)中，有些情況下不可避免地需將輕元素的靶物質(zhì)制作在重元素的襯底上，因此需對(duì)這種情況下的RBS能譜進(jìn)行可靠的分析。

本文對(duì)使用RBS法測(cè)量重元素襯底上輕元素薄靶厚度的能譜處理方式進(jìn)行研究，測(cè)量蒸鍍?cè)?81Ta襯底上薄74Ge靶的厚度，并使用SIMNRA軟件[12]對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V進(jìn)行模擬驗(yàn)證。

1 實(shí)驗(yàn)原理

當(dāng)能量E0的離子入射到靶上時(shí)，會(huì)與靶原子發(fā)生大角度的庫(kù)侖散射(圖1)，散射離子的能量和散射截面與靶原子的性質(zhì)及散射角度θ相關(guān)。

圖1 盧瑟福背散射示意圖Fig.1 Schematic of Rutherford backscattering

通過金硅面壘探測(cè)器或其他重帶電離子探測(cè)器測(cè)量散射離子的能譜，分析能譜中靶核散射離子能譜的前后沿能量和計(jì)數(shù)，便可得到薄靶的厚度。部分情況下輕元素薄靶的散射離子能譜疊加在襯底的散射離子能譜上，靶核散射離子能譜的前后沿可能難以分辨，只能通過分析計(jì)數(shù)的方式得到靶厚。在θ角上散射離子的計(jì)數(shù)Y為：

Y=NpNsσ(θ)Ω

(1)

式中：Np為入射離子數(shù)；Ns為靶上所測(cè)區(qū)域中單位面積靶核數(shù)；σ(θ)為所測(cè)角度內(nèi)的平均微分截面；Ω為探測(cè)器所占立體角。

平均微分截面σ(θ)為：

(2)

微分截面即盧瑟福背散射截面為：

(3)

式中：ε0為真空介電常數(shù)；Z1、Z2分別為入射離子和靶原子的原子序數(shù)；e為單位電荷；m、M分別為入射離子和靶原子的質(zhì)量。通過測(cè)量Y便可得到Ns，從而可得到薄靶的厚度。

2 實(shí)驗(yàn)方案

需要測(cè)量的靶在中國(guó)原子能科學(xué)研究院制作，使用蒸發(fā)器將豐度99.8%的74Ge蒸鍍?cè)谥睆?8.6 mm、厚300 μm的Ta襯底上，要求厚度為300 μg/cm2左右。靶物質(zhì)質(zhì)量約為750 μg，181Ta襯底質(zhì)量為1.4 g，信噪比幾乎達(dá)到1∶2 000，由精度1 μg的分析天平通過稱重法得到的靶厚為(295±30) μg/cm2。RBS實(shí)驗(yàn)在北京師范大學(xué)2×1.7 MV串列加速器上進(jìn)行，使用的質(zhì)子束流能量為1.5 MeV，束流強(qiáng)度約為450 nA。

實(shí)驗(yàn)設(shè)置示意圖如圖2所示，加速器引出的質(zhì)子束進(jìn)入靶室后通過直徑為2 mm的準(zhǔn)直孔1打到靶上。入射方向與靶的垂直面的夾角φ為10°以提高測(cè)量的分辨率，此時(shí)質(zhì)子束在74Ge靶中的平均能損約為26.8 keV(假設(shè)74Ge靶厚為(295±30 ) μg/cm2)。將一靈敏區(qū)直徑為5 mm的金硅面壘探測(cè)器放置在與入射束方向呈165°夾角、距靶中心點(diǎn)76 mm處，直徑為6 mm的準(zhǔn)直孔2放置在探測(cè)器前方10 mm處，以阻擋裝置其他部分所散射的離子。靶與裝置其他部分相絕緣，連接到束流積分儀上測(cè)量質(zhì)子束流。

圖2 實(shí)驗(yàn)設(shè)置示意圖Fig.2 Schematic of experimental setup

實(shí)驗(yàn)時(shí)首先使用1.5 MeV的質(zhì)子束測(cè)量蒸鍍有74Ge的靶，所測(cè)能譜如圖3所示。圖3中能量最高處的峰是由74Ge靶散射產(chǎn)生的。若不考慮74Ge中質(zhì)子束能損所帶來的能量歧離，進(jìn)入181Ta襯底的質(zhì)子能量約為1.47 MeV，這部分質(zhì)子所產(chǎn)生的背散射能譜會(huì)成為74Ge背散射能譜中的本底，即圖3中的坪區(qū)部分?？煽闯?，181Ta散射坪區(qū)右側(cè)的邊緣與74Ge靶的散射能譜疊加，這使得在能譜分析中既不能通過能譜前后沿能量來得到靶厚，也不能直接得到74Ge靶的散射離子數(shù)。為重現(xiàn)181Ta襯底產(chǎn)生的本底背散射能譜，使用能量1.47 MeV的質(zhì)子束測(cè)量空白181Ta襯底，所測(cè)能譜如圖4所示。

圖3 74Ge靶實(shí)驗(yàn)及模擬RBS能譜Fig.3 Experimental and simulated RBS spectra of 74Ge target

圖4 空白181Ta襯底實(shí)驗(yàn)及模擬RBS能譜Fig.4 Experimental and simulated RBS spectra of empty 181Ta substrate

與74Ge靶測(cè)量中的本底相比，空白181Ta襯底的背散射離子少通過了1次74Ge靶，為得到74Ge靶散射產(chǎn)生的離子數(shù)，需對(duì)空白背散射能譜進(jìn)行能量修正。

3 數(shù)據(jù)分析

為在確定74Ge散射離子計(jì)數(shù)時(shí)，盡量提高信噪比，應(yīng)分析74Ge散射能譜前后沿的位置，減小取數(shù)范圍，但同時(shí)取數(shù)范圍不能太小，以免丟失信號(hào)。在實(shí)驗(yàn)室坐標(biāo)系下，能量E0的入射離子發(fā)生RBS后，散射離子的能量Es為：

Es=kE0

(4)

式中，k為運(yùn)動(dòng)學(xué)因子。

由靶前表面所產(chǎn)生的背散射離子能量Ef為：

Ef=kE0

(5)

而對(duì)后表面，發(fā)生散射時(shí)入射離子能量E1為：

(6)

出射時(shí)能量E2為：

(7)

式中：x為所測(cè)靶的厚度；dE/dx為離子在單位路程物質(zhì)中的能量損失。

帶電離子在物質(zhì)中的能量損失主要由兩部分構(gòu)成：電子阻止及核阻止。由于散射離子的能量較高，而核阻止過程只有在射程末端才起主要作用，此時(shí)產(chǎn)生的能量損失可忽略不計(jì)[13]。而電子阻止造成的能量損失可由Bethe-Block公式[14-15]計(jì)算得到：

(8)

式中：v0為入射離子的即時(shí)速度；me為電子質(zhì)量；Ne為靶材料中的電子密度；I為靶原子的平均電離能。

當(dāng)使用1.5 MeV質(zhì)子束測(cè)量74Ge時(shí)，由式(5)可得出前表面165°角度上散射質(zhì)子能量約為1.41 MeV，由式(6)、(7)可得出后表面165°角度上散射質(zhì)子能量約為1.34 MeV?？紤]到質(zhì)子束流的能散約為±10 keV，探測(cè)器所占的立體角中背散射質(zhì)子的能量存在差異(<4 keV)，所用金硅面壘探測(cè)器對(duì)210Po衰變?chǔ)亮Ｗ拥哪芰糠直媛蕿?%，這些因素均會(huì)使74Ge的能譜變寬。為了包括所有由74Ge靶產(chǎn)生的散射離子，選擇1.20～1.50 MeV范圍內(nèi)的總計(jì)數(shù)進(jìn)行分析。

為對(duì)空白181Ta襯底的背散射能譜進(jìn)行能量修正，需得到散射離子再次通過74Ge靶時(shí)所產(chǎn)生的能損。由于靶厚是未知數(shù)，需先假設(shè)74Ge靶的厚度xi，通過Bethe-Block公式計(jì)算得到能量損失后，即可對(duì)能譜進(jìn)行能量修正。修正后將1.20～1.50 MeV范圍內(nèi)的總計(jì)數(shù)作為181Ta襯底的背散射能譜本底計(jì)數(shù)，與74Ge靶能譜相同范圍內(nèi)的總計(jì)數(shù)相減便可得到由74Ge核所產(chǎn)生的背散射離子數(shù)Yi，計(jì)算可得到在此假設(shè)條件下的靶厚yi，運(yùn)算過程使用Matlab軟件進(jìn)行自動(dòng)分析計(jì)算。由于稱重法的相對(duì)誤差通常在10%左右，因此假設(shè)值xi的范圍也設(shè)置在稱重法測(cè)得靶厚的±10%之間，計(jì)算間隔設(shè)置為0.1 μg/cm2。當(dāng)假設(shè)的xi與分析得到的yi相等時(shí)，即得到真實(shí)靶厚。

在本實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)假設(shè)靶厚為290.0 μg/cm2時(shí)，通過計(jì)算得到的靶厚為(289.8±16.0) μg/cm2，與稱重法測(cè)得的結(jié)果符合較好。減去襯底所產(chǎn)生的本底后，RBS能譜如圖5所示，此時(shí)74Ge的散射離子數(shù)為352，對(duì)應(yīng)的本底計(jì)數(shù)為4 262，信噪比約為1∶12，與稱重法相比提升了2個(gè)量級(jí)。靶厚的相對(duì)不確定度為5.51%，包括統(tǒng)計(jì)相對(duì)不確定度5.33%、系統(tǒng)相對(duì)不確定度1.41%及假設(shè)值的差異0.06%。

圖5 減去本底后74Ge的RBS能譜Fig.5 RBS spectrum of 74Ge without background

為驗(yàn)證通過RBS法得到的靶厚結(jié)果，采用德國(guó)Max-Planck研究所開發(fā)的程序SIMNRA進(jìn)行模擬驗(yàn)證[10]。該軟件包含了常見入射離子在各種材料中的散射截面及電子阻止本領(lǐng)數(shù)據(jù)庫(kù)，既可對(duì)部分實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V進(jìn)行自動(dòng)分析，也可對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V進(jìn)行模擬。在進(jìn)行模擬驗(yàn)證時(shí)，輸入的質(zhì)子能量及能散、入射及出射角度、探測(cè)器相關(guān)特性等參數(shù)需盡量與實(shí)驗(yàn)保持一致。在與實(shí)驗(yàn)?zāi)茏V有相同的入射離子數(shù)時(shí)，SIMNRA模擬結(jié)果如圖3、4所示，可看出，模擬能譜與實(shí)驗(yàn)測(cè)量能譜符合較好。

4 結(jié)論

本文研究了通過RBS法測(cè)量重元素襯底上輕元素薄靶厚度的一種能譜處理方式，并以測(cè)量181Ta襯底上蒸鍍的薄74Ge靶的厚度為例，對(duì)RBS法進(jìn)行了介紹。通過在稱重法測(cè)量結(jié)果的一定范圍內(nèi)不斷假設(shè)薄靶的厚度對(duì)本底能譜進(jìn)行能量修正，最終得到薄靶的厚度。

RBS法與稱重法相比有效地提高了重元素襯底上輕元素薄靶厚度的不確定度，總相對(duì)不確定度可達(dá)5%左右，當(dāng)襯底遠(yuǎn)重于靶物質(zhì)時(shí)，信噪比可提升2個(gè)量級(jí)，所測(cè)結(jié)果與SIMNRA軟件的模擬結(jié)果符合較好。通過RBS法得到的重元素襯底上輕元素薄靶厚度，可滿足核反應(yīng)測(cè)量和數(shù)據(jù)分析工作的需要。