V形硅納米球團(tuán)簇的多極散射分析

何穎君，楊俊樺，陳麗芳，陳星源，徐祥福，賴國霞

（廣東石油化工學(xué)院，廣東茂名 525000）

近年來，在納米尺度上對光波進(jìn)行操控的技術(shù)受到了光學(xué)和光子學(xué)界的廣泛關(guān)注［1-3］.對于金屬材料的納米結(jié)構(gòu)，強(qiáng)烈的光與物質(zhì)相互作用可以通過光波與金屬中自由電子振蕩的耦合來實(shí)現(xiàn).這種所謂等離激元的激發(fā)現(xiàn)象可以在孤立的單體或者有目的設(shè)計(jì)成的陣列形式結(jié)構(gòu)中進(jìn)行，即超材料或超表面.然而，等離激元的激發(fā)天然伴隨著歐姆損耗，進(jìn)而導(dǎo)致光波能量的損耗，給潛在應(yīng)用造成阻礙.最近，高折射率電介質(zhì)納米粒子作為功能性光操縱器件的重要組成部分引起了研究人員的注意［4-6］.例如，研究者已經(jīng)使用納米硅球排列成的一維鏈?zhǔn)浇Y(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了工作在可見光波段的全電介質(zhì)Yagi-Uda型天線［2］.電介質(zhì)粒子對光的散射機(jī)理與金屬粒子有很大的不同.對于等離激元，光的耦合或控制是通過自由電子的振蕩實(shí)現(xiàn)的，而對于電介質(zhì)材料，散射過程包含有一系列多極子輻射的貢獻(xiàn)［7-10］，這些多極子的成分與粒子的形狀、大小以及材料的介電常數(shù)、光波長等有復(fù)雜的關(guān)系.因此電介質(zhì)粒子的散射可以提供更多的自由度，例如在金屬中不容易實(shí)現(xiàn)的磁偶極子［11］或者環(huán)形偶極子［12］可以在米共振中觀察到.事實(shí)上，通過對激發(fā)的多極子之間的干涉進(jìn)行仔細(xì)的設(shè)計(jì)，研究人員已經(jīng)獲得了一些特異的散射行為，如橫向的Kerker散射［13-14］以及無輻射的Anapole［15-16］.

雖然高折射率電介質(zhì)粒子的無損特性使其在模擬和替代等離激元結(jié)構(gòu)的作用方面有很大的潛力，但其功能設(shè)計(jì)非常復(fù)雜.這是因?yàn)閷τ谔囟ǖ娜蝿?wù)，由于微納尺度上粒子之間的距離甚短，需要考慮到粒子間的相互作用效應(yīng)，以便在每個(gè)粒子中選擇性地激發(fā)多極子作為輻射源.到目前為止，只有對于相對簡單的結(jié)構(gòu)，例如光學(xué)納米二聚體［17］或者核殼結(jié)構(gòu)［18］像耦合多極子模型這樣的分析工具才被用于輔助設(shè)計(jì)分析，但是這種模型的復(fù)雜性隨著粒子數(shù)量的增加而迅速增加.而對于實(shí)際功能器件，如超表面，則需要從粒子數(shù)更大的單元結(jié)構(gòu)中獲得額外的設(shè)計(jì)自由度.在這種情況下，我們擬通過本文中研究一個(gè)由五個(gè)納米硅球組成的V形小團(tuán)簇的散射特性.具體地，我們將證實(shí)在這樣的結(jié)構(gòu)中也可以實(shí)現(xiàn)類似于二聚體散射的定向性，而主要散射參數(shù)隨激發(fā)波長的光譜分布則可以通過多極子輻射貢獻(xiàn)來分析.本文介紹了散射多極方法的主要理論，給出主要的計(jì)算結(jié)果，并通過多極子輻射系數(shù)對計(jì)算結(jié)果背后的物理機(jī)制進(jìn)行分析.

1 散射的多極子輻射理論

本文研究的納米粒子團(tuán)簇如圖1所示.在x-z平面上，五個(gè)相同且半徑為70 nm的硅球被排列成一個(gè)V形團(tuán)簇，置于真空中.V字的兩臂上各球之間的距離均為70 nm，兩臂之間的夾角為2θ=75°.入射光波為沿z軸正向傳播的x方向偏振的平面波.根據(jù)米氏散射理論，球坐標(biāo)系中的散射場Es可以分解為由無窮多項(xiàng)多極子構(gòu)成的級數(shù)［8，19］：

圖1 納米硅球團(tuán)簇的位置結(jié)構(gòu)和入射光方向示意圖Fig.1 Schematics of the structure and position of the silicon nano-sphere cluster and the direction of incident light

磁多極項(xiàng)可以達(dá)到與電多極項(xiàng)同等量級的程度.對于我們使用的硅材料，其相對階電常數(shù)為εr=12，因此可以估算，對于2R=140 nm的硅球，在可見光頻率區(qū)內(nèi)會出現(xiàn)較強(qiáng)的磁共振.

雖然式（1）可以看作是散射場的表達(dá)式，但實(shí)際上該式中的兩類系數(shù)aE和aM的確定需要結(jié)合問題的邊界條件加以確定.對于本文研究的問題，雖然粒子數(shù)量較小，但由于粒子的分布造成了復(fù)雜的邊界條件，所以通常使用解析手段得到aE和aM是非常困難的.但由于該式中其余函數(shù)都為已知，所以公式實(shí)際用途首先是使用某種數(shù)值方法求解出散射光場Es在整個(gè)空間的分布，然后利用得到的散射場代入公式來求解出各項(xiàng)多極子的系數(shù)從而分析各種多極子在散射場中的貢獻(xiàn).利用矢量球諧函數(shù)Xlm和標(biāo)量球諧函數(shù)Ylm的正交性，多極子的系數(shù)有如下的表示式［19］：

本研究關(guān)注的另一個(gè)散射特性的指標(biāo)是所謂散射的方向性D，它的量化定義為［4］

其中：p(θ,?)是作為方向角(θ,?)函數(shù)的散射功率；P是在所有方向的總功率；max[?]表示取最大值，即方向性定義為散射功率中的最大值與散射功率的方向平均值之比.

2 V形硅納米粒子團(tuán)簇的散射特性

圖2 各類多極子對散射截面的貢獻(xiàn)Fig.2 Contributions from various multipoles to the scattering cross-section

對500～1000 nm波長范圍內(nèi)的入射光場的散射進(jìn)行了數(shù)值計(jì)算，進(jìn)而利用公式計(jì)算了對散射場貢獻(xiàn)的電、磁偶極子和電、磁四極子的系數(shù).將得到的多極子系數(shù)代入公式，就可得到不同多極子成分對散射截面的貢獻(xiàn)，如圖2所示.從圖中可以看出，多粒子團(tuán)簇的散射特性與單粒子的散射有幾方面明顯的不同，首先，電偶極子輻射強(qiáng)度隨波長的分布出現(xiàn)了多個(gè)峰值，而單粒子一般表現(xiàn)為單峰，這是由于粒子之間通過散射光相互作用導(dǎo)致的所謂間隙模式所導(dǎo)致；另外，電四極子的強(qiáng)度有顯著的增強(qiáng).根據(jù)單粒子的米散射理論［21］，對本研究所使用的遠(yuǎn)小于波長的粒子尺寸，電四極子的貢獻(xiàn)應(yīng)該遠(yuǎn)小于偶極子成分.

但是對于本研究的團(tuán)簇情況，電四極子在波長λ≈570 nm附近出現(xiàn)強(qiáng)烈的峰值，其貢獻(xiàn)超出電、磁偶極的貢獻(xiàn).這是多粒子相互作用中干涉增強(qiáng)的結(jié)果.同時(shí)可以看出，與其他三個(gè)多極子相比，磁四極子的貢獻(xiàn)很小.在波長λ≈600 nm的位置，電、磁偶極子與電四極子重疊，這可能導(dǎo)致在600 nm附近的輻射具有高方向性.

圖3給出了從λ=500 nm到λ=1000 nm區(qū)間中6個(gè)波長位置的散射功率方向分布圖方向圖中的0°為x方向.從x-z平面內(nèi)的方向分布可以看出，在λ≈600 nm附件，確實(shí)出現(xiàn)了顯著的前向散射.而從x-y平面中的方向分布，可以區(qū)分散射的主要來源.因?yàn)樗臉O子輻射的顯著特征是它的四個(gè)旁瓣，所以從圖中不難看出，高方向性由電、磁偶極子貢獻(xiàn).而在波長λ=500 nm處，由于電四極子有一個(gè)次峰，所以顯示出較為明顯的四旁瓣.當(dāng)波長接近于1μm時(shí)，由于四種多極子的激發(fā)都很弱，所以總的散射強(qiáng)度明顯降低.

圖3 散射遠(yuǎn)場功率的方向分布圖Fig.3 Directional distribution of scattered power in the far-field

我們觀察到另一個(gè)有趣的現(xiàn)象，在單個(gè)球體中是看不到的.從圖2可以看出，磁偶極子的峰值幾乎與電偶極子的右峰重合，這與單粒子情況有很大的不同，單球的磁偶極子通常位于較長的波長.由于兩者峰值接近重合，因此它們之間的干涉有可能帶來某個(gè)方向的散射增強(qiáng).這種效應(yīng)可以通過圖4中給出的電偶極子和磁偶極子系數(shù)隨波長的分布加以證實(shí).兩個(gè)系數(shù)在λ≈600 nm處絕對值都比較大，且符號相同.這就導(dǎo)致在該波長附近散射場的相長干涉.這一現(xiàn)象也通過圖5給出的方向性參數(shù)D隨波長的變化得到驗(yàn)證.結(jié)合圖2與圖5分析不難發(fā)現(xiàn)，圖5中方向性的兩個(gè)峰值中，靠近λ=500 nm的左峰，由于此處磁多極的激發(fā)遠(yuǎn)離共振波長，所以主要由電偶極輻射和電四極輻射貢獻(xiàn)，而靠近λ=600 nm的右峰主要?jiǎng)t主要來自電、磁偶極輻射.

圖4 電偶極子與磁偶極子系數(shù)隨波長的分布Fig.4 Distribution of the electric and magnetic dipole coefficients with wavelength

圖5 方向性隨波長的分布Fig.5 Distribution of directivity with wavelength

3 討論與總結(jié)

我們研究了V形亞波長硅球團(tuán)簇在可見光范圍內(nèi)的散射行為.研究表明，即便如納米球的簡單排列這樣的結(jié)構(gòu)也可導(dǎo)致有趣的散射行為和光譜特性.研究實(shí)現(xiàn)了小簇納米球在平面入射波作用下的定向散射特性的同時(shí)，還發(fā)現(xiàn)團(tuán)簇中粒子之間的相互作用會導(dǎo)致電偶極和電四極輻射的特異光譜分布，這些連同磁偶極分布形成的干涉對遠(yuǎn)場的散射角分布有主導(dǎo)性影響.研究還證明，使用多極輻射理論與數(shù)值計(jì)算相結(jié)合的方法，不僅可以得到有效的計(jì)算結(jié)構(gòu)，還能對復(fù)雜體系散射特性的物理機(jī)制給予明確解釋.本研究的結(jié)果連同研究方法，對使用較復(fù)雜納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行光調(diào)控的應(yīng)用領(lǐng)域等有潛在應(yīng)用價(jià)值.

本研究的結(jié)果中也揭示出一些物理上十分有趣和有潛在價(jià)值但不屬于本文研究范疇的現(xiàn)象.例如，當(dāng)納米粒子數(shù)量從單個(gè)變成多個(gè)后，電四極子的貢獻(xiàn)顯著上升.然而根據(jù)經(jīng)典的米散射理論，對于遠(yuǎn)小于波長的球形粒子，四極子的貢獻(xiàn)很小.所以四極子增強(qiáng)現(xiàn)象背后的物理機(jī)制值得深入探索.由于篇幅關(guān)系，我們沒有討論當(dāng)球形粒子之間的距離發(fā)生變化，或者V字的張角發(fā)生變化時(shí)，散射的光譜分布特性會受到怎樣的影響.同理，當(dāng)適當(dāng)減少或增加粒子數(shù)量或者變化團(tuán)簇形狀時(shí)，散射機(jī)制可能變得更加復(fù)雜.也就是說，對于這樣一個(gè)簡單結(jié)構(gòu)，其中可以自由變化的參數(shù)很多，這為針對特定目標(biāo)對團(tuán)簇結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)提供了空間.

最后，本文所討論的這種呈規(guī)則形狀排列的團(tuán)簇的生成方法屬于跟本研究相配套的技術(shù)問題.但是隨著當(dāng)前納米制備領(lǐng)域物理和化學(xué)合成手段的不斷發(fā)展，有目的、精確地生成所追求的團(tuán)簇結(jié)構(gòu)成本和難度都在大大降低，因此本研究的實(shí)用性具有充分的技術(shù)保證.