非均勻形核對輻照誘導鎢內微結構演化行為影響的團簇動力學模擬

吳 石，劉麗霞，鄧輝球，賀新福,*，王東杰，曹金利，楊 文

(1.中國原子能科學研究院 反應堆工程技術研究所，北京 102413; 2. 湖南大學，湖南 長沙 410082)

受控核聚變反應堆能解決人類終極能源問題，但聚變堆運行條件對面向等離子結構部件材料(PFMs)提出了嚴苛的要求，包括導熱性、強度、延展性、抗熱震性、熱疲勞性、高溫下的結構穩(wěn)定性、低活化以及在14.1 MeV中子長期輻照條件下的穩(wěn)定性等[1]。在眾多候選材料中，因W及其合金具有高熔點(3 410 ℃)、低濺射、導熱性能優(yōu)異以及不與H反應等優(yōu)點，被視為最有應用前景的PFMs[2]。但由于W的原子序數(shù)Z很高，一旦有W雜質進入等離子體中，將冷卻等離子體，導致聚變反應難以維持。同時W屬于難熔金屬，未輻照條件下即具有極高的韌-脆轉變溫度(大于700 ℃)[3]。輻照誘導的W內微觀缺陷的擴散、聚集等行為驅動著材料內微觀結構的不斷演化，并在材料內形成多種微觀缺陷組織(如位錯環(huán)、空洞等)，這些微觀缺陷阻礙位錯運動從而導致W及其合金的韌性降低、脆性增加，引起韌-脆轉變溫度上升，加速PFMs在運行溫度下的脆斷風險，危及聚變堆的穩(wěn)定與安全運行[4]。

在經典的形核理論中，基于熱擴散導致的缺陷演化，即各類缺陷在溫度作用下發(fā)生的擴散誘發(fā)的聚集成團，已廣泛應用于各類熱老化條件下材料內缺陷演化行為的預測與評估，解釋了空洞的形核及長大過程[5]。然而，在高能粒子輻照尤其是中子和重離子輻照條件下，經典形核理論并不能精準預測位錯環(huán)等缺陷濃度的變化，Yoshida[6]通過實驗觀測發(fā)現(xiàn)，在290 ℃中子輻照Fe-Ni-Cr模型合金中，采用經典形核理論預測的位錯環(huán)數(shù)密度較實驗觀測值(約1023m-3)低3個量級。分子動力學模擬發(fā)現(xiàn)，中子或離子誘發(fā)的初始離位原子(PKA)與晶格點陣原子的相互作用可導致一系列級聯(lián)碰撞過程，這不僅會在材料內產生大量的點缺陷，同時會產生許多缺陷團簇，缺陷的尺寸分布遵循冪律的變化[7]，高能PKA誘發(fā)的級聯(lián)碰撞中也可直接產生位錯環(huán)[8]、層錯四面體[9]等。由于級聯(lián)碰撞產生的大多數(shù)缺陷的尺寸很小(小于1 nm)，此類缺陷在傳統(tǒng)透射電鏡(分辨率約1 nm)下僅能觀測到模糊的黑斑形貌[10]，采用球面鏡差矯正后可將電鏡的分辨率提升至原子級別(分辨率高于0.1 nm)，此分辨率已足夠看清單個缺陷[11]，但在尋找、分析低濃度缺陷團簇時仍存在一定困難，且無法對缺陷演化行為實施動態(tài)觀測。2001年Gan等[12]將輻照導致的非均勻形核引入速率理論模型中，并在此基礎上預測奧氏體鋼內位錯環(huán)濃度隨損傷劑量的變化趨勢，模擬結果表明，這些非均勻形核彌補了經典形核理論在預測輻照損傷下位錯環(huán)形核率的不足，首次證明了非均勻形核對輻照誘導微觀缺陷演化行為的影響。

作為一類簡單的團簇動力學方法，速率理論方法采用總濃度和平均尺寸替代各尺寸缺陷，雖可高效模擬缺陷隨損傷劑量的演化行為，但忽略了對各尺寸缺陷演化行為的詳細描述[13]，不能給出詳細尺寸分布的變化。相比之下，精細團簇動力學模型能更細致地描述各尺寸缺陷濃度的變化，有助于深入理解各類缺陷的變化，尤其是輻照誘導級聯(lián)碰撞產生的缺陷演化行為。針對輻照誘導W內級聯(lián)損傷行為，國內外均開展了大量的分子動力學模擬研究，并獲得了級聯(lián)碰撞后W內存活缺陷的初始尺寸分布[14-15]，但尚無后續(xù)演化行為的詳細分析。為更詳細地描述輻照誘導W內微觀缺陷的演化過程，本文擬構建一套輻照誘導W內缺陷演化行為的精細團簇動力學模型，并基于分子動力學結果，模擬輻照條件下W內基體損傷缺陷的演化行為。

1 研究方法

1.1 精細動力學模型構建

輻照缺陷的演化行為是一個跨越時空尺度(缺陷直徑為nm到m，時間跨度為ps到年)、涉及多物理耦合作用的復雜過程。高能粒子的輻照作用會導致金屬材料中形成高密度的間隙原子、空洞等點缺陷以及相應的缺陷團簇，這些缺陷的產生驟然增加了材料內的溫度與能量，使材料遠離初始平衡狀態(tài)。為達到穩(wěn)定狀態(tài)，材料內的輻照缺陷不斷發(fā)生擴散、復合、聚集等反應，在此過程中能量不斷耗散，逐漸向平衡狀態(tài)演化，缺陷的聚集導致材料中出現(xiàn)更多穩(wěn)定的位錯環(huán)、空洞等大尺寸缺陷結構籽核，并逐漸長大，最終形成可觀測的缺陷結構，進而影響其宏觀性能。

為高效模擬并預測上述輻照缺陷的演化行為，在采用團簇動力學方法時忽略缺陷的空間信息，借用化學反應速率思想，在無時空限制的均勻介質中采用反應速率描述各類熱缺陷或輻照缺陷的相互作用速率[13,16]。在溫度與輻照作用的驅動下，缺陷不斷擴散遷移，隨著缺陷相遇，缺陷間發(fā)生一系列反應，從而導致各類缺陷濃度隨時間變化，缺陷濃度隨時間的演化關系與各種缺陷間的反應速率相關，其主方程表達式[17]如下：

(1)

式(1)中的產生項Gn，除電子輻照在材料內只產生點缺陷外，高能中子、離子都會在材料內引發(fā)級聯(lián)碰撞，缺陷發(fā)生相關復合后，材料中點缺陷與缺陷團簇共存。為有效描述輻照條件下缺陷的產生行為，經典輻照損傷理論常采用Norgett-Robinson-Torrens(NRT)模型計算級聯(lián)內缺陷的存活率，同時考慮缺陷成團率及缺陷團簇的存活份額[18]，點缺陷和缺陷團簇產生項的表達式如式(2)、(3)所示。

Gn=1=GNRT(1-εr)(1-εc)

(2)

(3)

式中：GNRT為真實材料的輻照損傷速率；εγ為級聯(lián)碰撞過程中缺陷發(fā)生相關復合引起的相關復合份額，因此1-εγ為初始損傷階段缺陷的存活率；εc為缺陷成團率；fn為存活缺陷中團簇尺寸為n的缺陷份額，所以缺陷成團率與缺陷份額之間的關系為εc=∑fn。雖然多尺度模擬方法的思想是將分子動力學模擬的初始損傷結果作為介觀尺度(動力學蒙特卡羅方法、團簇動力學方法)的產生項[19]，但現(xiàn)有文獻中，僅有針對分子動力學與動力學蒙特卡羅方法的耦合，而團簇動力學方法的產生項常采用近似求和的方法代替詳盡描述，如2004年Poker等[20]在模擬奧氏體鋼內位錯環(huán)演化行為時，僅詳細描述了n<4的缺陷團簇的團簇份額，而將n≥4的缺陷團簇份額統(tǒng)一歸為n=4中。2008年Meslin等[21]在模擬離子輻照RPV鋼內微觀結構演化行為時，則將所有團簇的缺陷份額歸為n=8的成團份額。為探討初始輻照損傷對后續(xù)微觀結構演化行為的影響，本文將純W內級聯(lián)碰撞的分子動力學模擬結果引入團簇動力學模型的產生項中，詳盡描述各類缺陷的產生行為。

式(1)中的第2、3項代表不同類型、不同尺寸缺陷之間的相互轉換速率，涉及缺陷間的聚集、釋放等行為，其與缺陷的形態(tài)緊密相關。原位透射電子顯微鏡觀測離子輻照W樣品的結果表明，在30～1 073 K溫度范圍內，輻照劑量較低時，純W內的輻照缺陷主要以1/2[111]位錯環(huán)為主，包括間隙型和空位型位錯環(huán)[22]；當輻照溫度在300～1 073 K范圍時，隨著損傷劑量由0.01 dpa增加至30 dpa，1/2[111]構型的間隙型位錯環(huán)成為主要的結構缺陷[23]。目前本文僅針對90 ℃下的輻照損傷行為展開探索性研究，因此在本文建立的模型中假設間隙原子團簇以二維位錯環(huán)形式存在，空位團簇則以三維空洞形式存在，可動缺陷的吸收系數(shù)采用式(4)、(5)計算：

(4)

(5)

(6)

例如，尺寸為n的間隙原子團簇ni向尺寸為n-1的間隙原子團簇(n-1)i轉變速率的具體形式如式(7)所示：

(7)

式(1)中第4項缺陷湮滅速率與材料內的位錯、晶界等缺陷阱濃度相關，在位錯密度為ρd的單晶材料內，位錯對n類可動缺陷的吸收速率如式(8)所示：

(8)

第一性原理計算表明，W中的間隙原子遷移能遠低于空位的擴散遷移能[24]，分子動力學計算結果證實了間隙原子團簇的可動性，且其擴散遷移能也遠低于空位的[25]，因此本模型中假設間隙原子以及一定尺寸的間隙團簇可動(模型中未考慮間隙團簇的一維可動)，但空位型缺陷中僅有單空位可動。模型所需的缺陷基本參數(shù)(如復合半徑、結合能、遷移能、擴散指前因子等)均源于原子尺度的計算結果[24-25]。

1.2 級聯(lián)碰撞分子動力學模擬結果

為了解純金屬W內級聯(lián)碰撞過程中缺陷的演化行為，Liu等[15]深入探討了金屬W級聯(lián)碰撞勢函數(shù)的影響，并基于此開展了大量模擬研究，包括363 K溫度下，1、5、10、20、50、80 keV 6種不同能量(分子動力學模擬的PKA動能，EMD)PKA所引發(fā)的級聯(lián)碰撞過程，為避免特定方向所引起的級聯(lián)碰撞結果差異，針對〈100〉、〈111〉、〈122〉、〈133〉和〈235〉等5個方向各開展了不少于15次模擬，進而獲得了級聯(lián)碰撞過程中缺陷演化行為的統(tǒng)計信息，其中不同能量PKA誘發(fā)級聯(lián)碰撞后的缺陷存活率的分子動力學模擬結果列于表1，相應能量下存活缺陷團簇份額的分布曲線示于圖1。

表1 金屬W內不同PKA能量所對應的缺陷存活率Table 1 Survival ratio from cascade in W under various PKA energy

由表1可知，伴隨著PKA能量的增加，金屬W內的缺陷存活率逐漸降低，在EMD≥20 keV后,缺陷存活率在0.40附近波動，缺陷存活率的標準差在0.08～0.12之間。但如圖1所示，在存活缺陷的尺寸分布曲線中，金屬W內級聯(lián)碰撞過程中所產生的缺陷尺寸分布存在一定的波動性與偶然性，尤其是在EMD=80 keV的情況下，存活缺陷團簇份額曲線表現(xiàn)出明顯的不連續(xù)性，如空位團尺寸在107～208之間時，并沒有存活的空位團簇，表明在級聯(lián)碰撞過程中缺陷團簇的產生速率并不相同，能量越高，這種非均勻性越突出，而且圖1中的很多大尺寸缺陷團簇(如115-SIA和208-Vac)在90次模擬過程中只出現(xiàn)過1次。

分子動力學的模擬結果同時表明，對于單一能量的高能PKA(如EMD=80 keV)，在不同方向上，所得到的存活缺陷尺寸分布情況也存在很大差異，如圖2所示。在〈133〉方向和〈235〉方向上PKA誘發(fā)的級聯(lián)碰撞所產生的缺陷初始分布中，〈133〉方向上產生的最大缺陷團簇只有62-SIA和38-Vac，而〈235〉方向上產生的最大缺陷團簇則有115-SIA和208-Vac，相當于直接產生了直徑為2.9 nm的間隙型位錯環(huán)與直徑為1.85 nm的空洞。上述模擬結果證實，在金屬W內，高能粒子引發(fā)的級聯(lián)碰撞過程中，可以直接產生位錯環(huán)等微觀缺陷的籽核，其尺寸甚至可達TEM的可觀測量級。

為探討上述級聯(lián)碰撞所引起的非均勻形核對輻照誘導W內微觀缺陷長時間演化所造成的影響，本文基于上述團簇動力學模型，在Radieff軟件[26-27]中引入上述分子動力學的模擬結果作為缺陷產生項，并開展輻照誘導W內微觀缺陷演化行為的模擬。

2 缺陷演化團簇動力學模擬結果分析

基于金屬W內級聯(lián)碰撞模擬獲得的存活缺陷信息，利用團簇動力學方法開展中子輻照誘導金屬W中微觀結構演化的模擬，模擬條件為：輻照溫度90 ℃、輻照損傷速率1.4×10-7dpa/s、中子輻照，探討存活缺陷對后續(xù)微觀結構演化的影響，單晶W內的位錯密度設定為1014m-2。為充分體現(xiàn)非均勻形核對缺陷演化行為的影響，首先假設只有點缺陷可動，而不考慮間隙原子團簇可動的影響，進而探討非均勻形核與間隙團簇擴散行為對微結構演化的協(xié)同影響。

圖2 不同PKA方向下存活缺陷的尺寸分布Fig.2 Size distribution of survival defect from various PKA direction

2.1 非均勻形核對微結構演化的影響

由圖2可知，EMD=80 keV 時，PKA沿〈235〉方向作用的情況下，PKA誘發(fā)的級聯(lián)碰撞后的缺陷分布的不均勻性尤為明顯，因此本節(jié)首先針對80 keV沿〈235〉方向的PKA引起的輻照誘導微觀缺陷演化行為開展模擬研究，模擬至1、103、106s時刻，間隙型缺陷與空位型缺陷的尺寸分布如圖3所示，作為對比，圖3中同時展示出級聯(lián)碰撞模擬獲得的缺陷初始分布的柱狀圖。由圖3a可知，在間隙型缺陷隨時間演化過程中，間隙型缺陷的尺寸分布都出現(xiàn)了許多細小尖峰，1 s時刻尖峰形貌最為明顯，且與初始間隙型缺陷分布相比，1 s時刻間隙型缺陷尺寸分布尖峰值所對應的缺陷尺寸與缺陷初始分布一一對應，如87-SIA和115-SIA都與1 s時刻的曲線尖峰對應。在2個尖峰之間，隨著缺陷尺寸的增加，缺陷的數(shù)密度逐漸下降。由于模型中假設只有點缺陷可動，因此數(shù)密度的下降主要是因為尖峰對應的缺陷吸收間隙原子，從而引起更大尺寸缺陷濃度升高，這也導致與尖峰處缺陷尺寸的差別越大，缺陷數(shù)密度越低。由圖3b可知，空位型缺陷的演化行為與間隙型缺陷的演化行為十分類似，各時刻的尺寸分布都與空位型缺陷的初始分布相關，如54-Vac和208-Vac都對應1 s時刻的曲線尖峰。由于金屬W內間隙原子較空位擴散更快，導致空位型缺陷極易通過吸收間隙原子而縮小，從而引起空位型缺陷與間隙型缺陷兩個尖峰之間的尺寸分布存在明顯差異，即空位型缺陷的尺寸分布受控于尺寸更大的缺陷所對應的尖峰濃度，隨著缺陷尺寸的逐漸增加，空位型缺陷濃度在曲線尖峰前緩慢攀升。

隨著模擬時間的逐漸增加，無論是間隙型缺陷還是空位型缺陷，各尺寸缺陷的數(shù)密度都在逐漸增加，導致1、103、106s 3個時刻，2類缺陷的數(shù)密度呈現(xiàn)明顯的層狀結構，如圖3陰影區(qū)所示，雖然時間增加導致初始缺陷分布所引起的尺寸分布尖峰形貌逐漸變得平緩，但在輻照時間達到106s時，尖峰形貌清晰可見，并未消失。由此可推斷，隨輻照時間的延長，缺陷數(shù)密度的增加主要來源于級聯(lián)碰撞所帶來的缺陷非均勻形核。

根據輻照損傷理論，在輻照條件下，材料內位錯環(huán)和空洞的形成主要源于兩種機制，一是通過熱擴散缺陷在材料內不斷聚集形核，從而引發(fā)缺陷形核，這種均勻形核并非輻照條件下所特有，在熱力學驅動下，一些空位也可聚集成為空洞，但輻照會產生更多的缺陷從而促進均勻形核；二是高能粒子輻照導致的非均勻形核，高能粒子與基體原子碰撞后會在基體內誘發(fā)級聯(lián)碰撞從而產生大尺寸的缺陷團簇，其中最大缺陷團簇尺寸能達到nm量級，可與透射電鏡實驗觀測的位錯環(huán)和空洞尺寸相比擬。如上述分子動力學所模擬的能量為80 keV的PKA在〈235〉方向上所引發(fā)的級聯(lián)碰撞，所產生的最大位錯環(huán)、空洞直徑均大于1 nm。由圖3可推測，缺陷數(shù)密度隨時間的增加，主要來源于級聯(lián)碰撞所引起的缺陷團簇非均勻形核。

為驗證上述推論，在模擬過程中統(tǒng)計了不同時刻源于級聯(lián)碰撞產生的位錯環(huán)和空洞的數(shù)密度，并對模擬結果中尺寸大于1 nm的位錯環(huán)(14-SIA)和空洞(34-Vac)的數(shù)密度隨時間的變化進行對比，結果如圖4所示。

圖3 80 keV下PKA沿〈235〉方向誘導的缺陷演化在不同時刻的尺寸分布Fig.3 Size distribution of defect evolution result from 80 keV PKA in 〈235〉 direction under various radiation time

由圖4a可知，兩類缺陷濃度隨時間的演化曲線基本重合，表明級聯(lián)碰撞所產生的位錯環(huán)在位錯環(huán)形核過程中起主要作用，即位錯環(huán)的數(shù)密度上升主要是因為中子誘發(fā)金屬W內級聯(lián)碰撞所導致的間隙位錯環(huán)的非均勻形核，而擴散導致的均勻形核對整體數(shù)密度的影響可忽略。分析圖4b可知，空洞數(shù)密度增加的原因與位錯環(huán)相似，空洞數(shù)密度的增加主要源于級聯(lián)碰撞過程中所產生的空洞非均勻形核，其影響遠超擴散所引起的非均勻形核。

上述非均勻形核對位錯環(huán)和空洞數(shù)密度的影響并非在〈235〉方向上所獨有，本文同時探討了動能為80 keV的PKA在〈133〉上引發(fā)的級聯(lián)碰撞與缺陷演化行為之間的關聯(lián)，結果表明，在1～106s輻照時間內，〈133〉方向上的位錯環(huán)、空洞的尺寸分布同樣存在許多尖峰形貌，與〈235〉方向類似，這些曲線尖峰所對應的缺陷團簇尺寸與級聯(lián)碰撞導致的缺陷初始尺寸分布一一對應。由于PKA在〈235〉和〈133〉方向上誘發(fā)級聯(lián)碰撞所產生的缺陷團簇尺寸存在很大差異，同時，團簇動力學模擬表明，在單間隙原子可動的情況下，位錯環(huán)和空洞數(shù)密度增加主要源于輻照導致的非均勻形核，因此，如果初始缺陷分布中所形成的位錯環(huán)比例更高，則后續(xù)演化所產生的位錯環(huán)濃度也會更高。〈133〉和〈235〉兩個方向上位錯環(huán)數(shù)密度隨時間的演化關系示于圖5a。由圖5a可知，〈235〉和〈133〉 2個方向的PKA誘發(fā)的缺陷演化，導致位錯環(huán)數(shù)密度隨著損傷劑量增加呈線性增長，且〈235〉方向PKA所對應的位錯環(huán)數(shù)密度始終高于〈133〉方向，隨著損傷劑量的增加，位錯環(huán)數(shù)密度之間的差值逐漸增大。圖5b展示了圖5a中兩條曲線的差值隨輻照損傷劑量的變化，及〈133〉和〈235〉兩個方向PKA誘發(fā)級聯(lián)所導致的非均勻形核產生位錯環(huán)濃度的差值隨損傷劑量的變化。由圖5b可知，2個算例中的真實數(shù)密度差值與2個算例中非均勻形核引起的位錯環(huán)數(shù)密度的差值非常接近，僅在0.06 dpa后略有差異，表明2個算例中初始缺陷分布的差異，尤其是級聯(lián)碰撞所產生位錯環(huán)比例的不同，是導致后續(xù)位錯環(huán)隨時間演化過程中2個算例中內位錯環(huán)數(shù)密度出現(xiàn)差異的主要原因，從而也表明輻照導致的非均勻形核是位錯環(huán)數(shù)密度增加的一個主要原因，隨著輻照時間的增加，缺陷擴散引起的缺陷反應也在同時進行，但在1.5 dpa內，其引起的均勻形核的影響遠低于非均勻形核。

圖4 缺陷數(shù)密度及差值隨輻照時間的變化Fig.4 Changing of defect number density dependence on radiation time

圖5 〈235〉和〈133〉兩個算例中位錯環(huán)的數(shù)密度和數(shù)密度的差值隨損傷劑量的變化Fig.5 Dislocation loops number density and difference evolution with radiation dose in 〈235〉 and 〈133〉 PKA direction cases

2.2 非均勻形核與缺陷團簇擴散的協(xié)同作用

單個間隙原子可動情況下的計算結果表明，非均勻形核機制對中子輻照誘導W內位錯環(huán)和空洞演化行為會產生重要影響。第一性原理計算表明，除單個間隙原子外，間隙原子團簇或位錯環(huán)也能進行擴散，級聯(lián)碰撞產生的間隙原子團簇一旦發(fā)生擴散，則可能與非均勻形核一起對微觀結構演化產生影響。

基于團簇動力學模擬獲得1-SIA可動與30-SIA團簇可動情況下位錯環(huán)與空洞的演化行為，輻照時間達到1 s時，2種情況下位錯環(huán)和空洞的尺寸分布如圖6所示。由圖6a可知，間隙團簇可動的情況下，尺寸分布中依然存在許多尖峰，這些尖峰與單間隙原子可動情況下的尺寸分布相同，與初始缺陷分布一一對應。與單間隙原子可動情況相比，間隙原子團簇可動導致尺寸分布出現(xiàn)了3種差異，如圖6a中的3個陰影區(qū)：1) 可動尺寸范圍內，間隙團簇的數(shù)密度明顯降低；2) 兩個尖峰之間，出現(xiàn)許多細小的亞尖峰；3) 在主尖峰后伴隨著尺寸的增加，缺陷濃度呈臺階拖尾狀下降。由圖6b可見，空洞的尺寸分布與位錯環(huán)尺寸分布相似，也分成3個區(qū)域，與間隙型缺陷分布的區(qū)別在于，在間隙團簇可動尺寸的區(qū)域空位團簇的數(shù)密度有所升高，同時臺階狀區(qū)域出現(xiàn)在主峰值前逐漸攀升。

1) 間隙團簇可動尺寸區(qū)

如圖6所示，在可動間隙團簇區(qū)，可動間隙團簇的擴散導致可動間隙團簇尺寸明顯降低，同時在此區(qū)域中的空位團簇濃度明顯上升，這主要是因為間隙團簇的擴散，導致更多的間隙團簇被位錯或大尺寸位錯環(huán)吸收，從而引起相應團簇濃度降低，同時限制了可動間隙團簇與空位團簇的復合行為，導致此區(qū)域中空位團簇濃度上升。可以推斷，伴隨著可動間隙團簇尺寸的增大，區(qū)域Ⅰ的影響范圍變寬，同時相應的間隙團簇數(shù)密度下降，區(qū)域內空位團簇數(shù)密度上升。

不同可動間隙團簇尺寸所對應的1 s時刻間隙型缺陷和空位型缺陷尺寸分布示于圖7。由圖7可知，伴隨著間隙團簇可動尺寸的增加，區(qū)域Ⅰ逐漸變寬，缺陷尺寸分布中的主峰依然存在，同時，相應間隙團簇濃度降低，空位團簇濃度升高。

2) 細小尖峰區(qū)

本節(jié)主要考慮了間隙團簇的可動行為，因此2個主要尖峰之間細小尖峰的出現(xiàn)與間隙團簇的擴散行為緊密相關。初始缺陷尺寸分布與1 s時刻間隙、空位型缺陷尺寸分布中細小尖峰尺寸分布的對比示于圖8。

圖6 〈235〉方向PKA誘發(fā)缺陷演化時不同間隙團簇可動尺寸對缺陷行為的影響Fig.6 Influence of interstitial cluster mobility on defect evolution behavior along 〈235〉 direction

圖7 〈235〉方向間隙團簇可動尺寸對缺陷尺寸分布的影響Fig.7 Influence of mobile interstitial cluster size on defect size distribution along 〈235〉 direction

圖8 〈235〉方向雙峰間尺寸分布與初始缺陷尺寸分布的對比Fig.8 Comparison of defects size distribution in two spikes and initial defect along 〈235〉 direction

由圖8a可知，在位錯環(huán)中尺寸位于87～115-SIA范圍內的位錯環(huán)尺寸分布的細小尖峰與初始間隙型缺陷分布(30-SIA以下)一一對應，分析可知，87-SIA對相應可動團簇的吸收導致相應間隙團簇數(shù)密度上升，從而形成細小尖峰；雖然在100-SIA附近并沒有初始缺陷，但由于27-SIA可以發(fā)生擴散，此處的尖峰很可能源于73-SIA俘獲27-SIA后引起100-SIA缺陷濃度升高。圖8b為位于175～208-Vac范圍內的空位型缺陷尺寸分布的細小尖峰與初始間隙型缺陷分布(30-SIA以下)的對應關系，與位錯環(huán)尺寸分布相似，這些細小尖峰的出現(xiàn)主要源于208-Vac吸收可動間隙團簇，從而引起空洞尺寸縮小，相應小尺寸空洞數(shù)密度增加，并導致細小亞尖峰出現(xiàn)。

不同間隙團簇可動尺寸在1 s時刻所對應的缺陷分布示于圖9。由圖9a可知，伴隨著可動團簇尺寸的逐漸增加，2個主峰之間的缺陷數(shù)密度逐漸降低，同時缺陷尺寸分布中所對應的亞尖峰更加明顯，這主要是因為當可動間隙尺寸大于90以后，圖中柱狀圖范圍內間隙團簇都在發(fā)生擴散，即級聯(lián)產生的間隙團簇通過擴散而被尾閭吸收，從而引起間隙團簇尺寸降低。與此同時，空位型缺陷的尺寸分布隨著可動團簇尺寸的增加并沒有明顯的變化，這表明，間隙團簇的可動行為對此區(qū)域內空位團簇的尺寸分布沒有明顯影響，由于間隙團簇擴散太快，導致間隙團簇很快被俘獲，從而引起數(shù)密度降低，與空位團簇相互作用的間隙團簇很少，因此對空位團簇的尺寸分布影響很小，從而從側面證明，對于空位團簇的演化，級聯(lián)碰撞導致的非均勻形核對后續(xù)空洞演化起主導作用。

亞尖峰主要源于在較短時間內級聯(lián)碰撞所引起的非均勻形核對微結構的影響高于缺陷擴散所引起的均勻形核。隨著輻照時間的延長，均勻形核在位錯環(huán)等缺陷中所占的比例逐漸增加，當其接近非均勻形核所產生的位錯環(huán)數(shù)密度時，細小的亞尖峰逐漸消失，如圖10(mi=60)所示。但伴隨間隙團簇可動尺寸的增加，一旦非均勻形核所產生的缺陷團簇迅速發(fā)生遷移，則會引起次區(qū)域內間隙團簇數(shù)密度驟然降低，均勻形核在可動缺陷區(qū)域的影響也會消失，如圖10(mi=120)所示。

3) 臺階狀拖尾區(qū)

圖5a中的臺階狀拖尾結構已超過了級聯(lián)碰撞所產生的最大間隙缺陷尺寸(115-SIA)，因此臺階狀拖尾結構的形成主要源于缺陷的擴散聚集。不同缺陷可動尺寸對應的臺階拖尾結構示于圖11。由圖11可見，伴隨著缺陷可動尺寸的增加，拖尾區(qū)域中的臺階寬度也在逐漸增加。

由圖11還可發(fā)現(xiàn)，每種算例中拖尾部分臺階的寬度都是一固定值，對比初始缺陷尺寸分布(圖2)可知，這一固定值與級聯(lián)碰撞產生的最大缺陷可動尺寸相等，在4種情況下，分別是27-SIA、48-SIA、87-SIA和115-SIA。此結果表明，尺寸分布中此臺階狀的形成與級聯(lián)碰撞過程中產生的最大可動間隙原子團簇相關，當最大可動間隙團簇不斷被大尺寸位錯環(huán)(115-SIA)吸收后，引起位錯環(huán)尺寸長大，導致相應位錯環(huán)數(shù)密度升高，并最終導致臺階拖尾結構形成。

圖9 〈235〉方向間隙團簇可動尺寸對細小尖峰值演化行為的影響Fig.9 Influence of movable size of interstitial clusters on evolution behavior of fine spike along 〈235〉 direction

圖10 不同時刻亞尖峰的演化行為Fig.10 Evolutionary behavior of sub-spikes at different time

3 結論

本文基于金屬W內級聯(lián)碰撞的分子動力學模擬結果，結合團簇動力學方法，針對中子輻照誘導W內微觀結構演化行為開展模擬研究，在細化物理模型中的缺陷產生項后，詳細模擬計算并分析了級聯(lián)碰撞過程中產生的輻照缺陷對后續(xù)微觀結構演化的影響，尤其針對高能PKA條件下非均勻形核的影響進行了深入探討，得到如下結論。

圖11 〈235〉方向不同缺陷可動尺寸對應的臺階拖尾結構Fig.11 Step-shaped trailing structure corresponding to different mobile defect sizes along 〈235〉 direction

1) 級聯(lián)碰撞過程的分子動力學結果表明，初始產生的缺陷團簇尺寸分布存在波動性與不均勻性，PKA的能量越高，尺寸分布的不均勻性越大，其結果是導致后續(xù)演化的尺寸分布中產生許多尖峰；級聯(lián)碰撞產生的大尺寸團簇，引起位錯環(huán)與空洞的非均勻形核成為后續(xù)位錯環(huán)、空洞演化中的主要形核機制；在點缺陷可動的情況下，隨損傷劑量的增加，初始缺陷中的非均勻形核對位錯環(huán)、空洞數(shù)密度變化的影響越來越明顯。

2) 與點缺陷擴散相比，非均勻形核產生的間隙團簇的擴散行為導致缺陷尺寸分布中出現(xiàn)3種變化：(1) 可動間隙團簇的數(shù)密度明顯降低；(2) 除主峰外，雙峰之間還出現(xiàn)了許多細小峰；(3) 在級聯(lián)產生的最大團簇附近，出現(xiàn)了許多臺階狀拖尾結構，伴隨尺寸的增加，間隙型團簇數(shù)密度臺階逐漸降低，空位型團簇的臺階逐漸升高；細小峰源于位錯環(huán)或空洞與這些間隙團簇間的相互作用。

3) 亞尖峰與臺階狀拖尾結構的出現(xiàn)均與級聯(lián)碰撞產生團簇的可動行為有關，主峰缺陷吸收可動間隙團簇，導致亞尖峰所對應的缺陷與初始間隙團簇尺寸分布一一對應；臺階狀拖尾結構源于級聯(lián)產生的最大間隙團簇俘獲可動間隙團簇，臺階寬度與級聯(lián)產生的最大可動間隙團簇尺寸一致。