楊振宇 ，陳 昊 ，曹金華 ，鄭素杰 ，駱凱倫 ，駱宇時 ，戴圣龍

（1.中國航發(fā)北京航空材料研究院 先進高溫結(jié)構(gòu)材料重點實驗室，北京 100095；2.空軍裝備部駐北京地區(qū)第六軍事代表室，北京 101300；3.陸軍裝備部駐哈爾濱地區(qū)航空軍事代表室，哈爾濱 150001）

0 引言

鎳基單晶高溫合金具有優(yōu)異的高溫綜合性能，被廣泛用作航空發(fā)動機和燃?xì)廨啓C葉片材料[1]。鎳基單晶高溫合金的力學(xué)性能具有顯著的各向異性，當(dāng)＜001＞方向與葉片軸向平行時，能夠獲得最優(yōu)的服役性能[2-3]。隨著對航空發(fā)動機性能要求的不斷提高，一方面在合金中加入了大量的難熔元素，以提高合金的承溫能力；另一方面葉片的結(jié)構(gòu)越來越復(fù)雜，以提高葉片的氣冷效果，增加航空發(fā)動機進氣口溫度[3-7]。合金成分與葉片結(jié)構(gòu)的發(fā)展導(dǎo)致單晶葉片的服役壽命對晶體取向的敏感性越來越強，精確控制單晶葉片的晶體取向已成為提高其服役性能的重要手段[8-10]。

定向凝固熔模鑄造，結(jié)合選晶方法或籽晶方法，是制備單晶葉片的主要方法[1,11]。選晶方法的實質(zhì)是利用高溫合金的生長特性，通過大量晶粒間的競爭生長，獲得擇優(yōu)取向的單晶。此方法具有工藝簡單，單晶成功率高的優(yōu)點[12-13]。由于最終選出的單晶具有隨機性，通過選晶器結(jié)構(gòu)或定向凝固工藝參數(shù)優(yōu)化等方法只能將單晶的＜001＞方向控制在偏離定向凝固方向15°以內(nèi)[14-16]。隨著葉片成分與結(jié)構(gòu)的發(fā)展，選晶法控制晶體取向的范圍已逐漸不能滿足先進單晶高溫合金葉片對晶體取向的控制要求。籽晶法是采用預(yù)置單晶于模殼底部作為籽晶，定向凝固過程中熔融合金在籽晶上外延生長獲得單晶[17]。采用籽晶法制備單晶能夠精確控制單晶鑄件的三維晶體取向，是制備先進單晶葉片的理想方法。但目前采用籽晶法制備單晶時，籽晶回熔區(qū)容易出現(xiàn)雜晶導(dǎo)致單晶制備失敗，同時單晶制備過程中籽晶頂端氧化引起凝固缺陷的問題也不可忽視[18-20]。為了解決籽晶回熔區(qū)雜晶的問題，已開展了大量的研究工作，并取得了一定的效果[21-25]。但凝固缺陷形成問題依然是限制籽晶法應(yīng)用的主要因素，同時籽晶法制備單晶時工藝復(fù)雜，成本高等問題也限制了此方法的廣泛應(yīng)用。

為了克服目前選晶法和籽晶法制備單晶高溫合金的劣勢，提出一種采用柱狀晶輔助選晶的方法制備單晶高溫合金，分析制備單晶高溫合金過程中凝固組織演變規(guī)律，統(tǒng)計單晶的取向范圍，為精確控制單晶取向提供一定的理論依據(jù)。

1 試驗方法

試驗用柱狀晶的材料為DZ125，單晶材料為第二代鎳基單晶高溫合金DD6，化學(xué)成分見表1。柱狀晶的尺寸為φ10 mm×40 mm。柱狀晶放置于模殼底部的選晶器的起晶段內(nèi)，與模殼內(nèi)壁之間的間隙小于0.05 mm。隨后將帶有柱狀晶的模殼放置于定向凝固爐的水冷銅板上。首先采用抽真空設(shè)備將爐內(nèi)真空抽到5×10-2Pa 以下，隨后將模殼加熱到1520 ℃并保溫5 min。加熱模殼的過程中熔化DD6 母合金，待保溫時間達到預(yù)設(shè)時間后將母合金澆注到模殼內(nèi)，經(jīng)過3 min 的靜置后以6 mm/min 的抽拉速率將模殼從定向凝固爐的熱區(qū)抽拉到冷卻，使其凝固成形。

表1 DZ125 和DD6 合金的化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù)/%)Table 1 Chemical composition of DZ125 and DD6 alloys (mass fraction/%)

定向凝固以后，采用震動方式去除模殼，采用HCl 和H2O2的混合液（按體積比1∶1 混合）對鑄件進行宏觀腐蝕，對鑄件進行晶粒演化過程檢查。隨后采用電火花切割機切取試樣，并進行磨拋處理，采用14%HNO3+28%HF+58%H3O8（體積分?jǐn)?shù)）的混合液進行化學(xué)腐蝕，對其進行金相組織檢查，并使用配有EBSD 附件的掃描電鏡進行晶體取向測定。

2 試驗結(jié)果

圖1 為柱狀晶原始組織。圖1a 的橫截面組織可以看到典型的枝晶形態(tài)，其一次枝晶間距約為304 μm，晶粒尺寸為0.8～5.1 mm。圖1b 的縱截面組織可以看到柱狀晶＜001＞方向偏離柱狀晶軸向較小，EBSD 測試結(jié)果表明，柱狀晶的＜001＞方向偏離軸向都在8°以內(nèi)。

圖1 柱狀晶組織Fig.1 Columnar structure

柱狀晶輔助選晶方法獲得鑄件的宏觀腐蝕形貌見圖2a，選晶器的起晶段內(nèi)的主要為柱狀晶，選晶段內(nèi)晶粒逐漸減少，選晶段出口處只有一個晶粒。表明柱狀晶輔助選晶的方法能夠有效的制備單晶。起晶段內(nèi)的柱狀晶被回熔界面分為兩部分，即下部的未熔區(qū)域和上部的重新凝固區(qū)域。圖2b 是柱狀晶回熔界面附近的局部放大圖，可以看到有大量的雜晶在回熔界面附近形核。由于形核時晶體取向是隨機的，定向凝固過程中只有少量具有取向優(yōu)勢的雜晶能夠在與柱狀晶的競爭生長過程長大。這一現(xiàn)象與采用籽晶法制備單晶過程中回熔區(qū)雜晶的形成與長大現(xiàn)象一致。圖2c 展示籽晶回熔界面處縱截面組織，可看到以下顯微組織演化特征：1）形成的回熔界面為凸界面；2）柱狀晶邊緣回熔界面處形成了大量雜晶，但柱狀晶內(nèi)部則只有少量雜晶出現(xiàn)；3）定向凝固過程中熔體沿著未熔的柱狀晶外延生長形成了重新凝固額柱狀晶。以上這些顯微組織特征與籽晶法制備單晶高溫合金是也基本是一致的。值得注意的是，柱狀晶回熔界面附近存在一些取向偏離柱狀晶的破碎枝晶，這是由于定向抽拉前柱狀晶保溫/靜置時間較短，回熔界面以上的柱狀晶未能完全熔化導(dǎo)致的。

圖2 柱晶輔助選晶方法制備單晶組織Fig.2 Preparation of single crystal structure by column crystal assisted crystallization method

圖3 為采用柱狀晶輔助選晶方法制備的單晶鑄件的橫截面顯微組織及其取向。這進一步證明采用此方法可以成功制備單晶。EBSD 結(jié)果表明，單晶的＜001＞方向只輕微的偏離定向凝固方向，遠(yuǎn)小于選晶法控制單晶的取向范圍（＜001＞方向偏離定向凝固方向15°以內(nèi)）。

圖3 采用柱狀晶輔助選晶制備單晶的橫截面組織及其取向Fig.3 Cross section structure and orientation of single crystal prepared by columnar crystal assisted crystal selection

為了更好地明確柱狀晶輔助選晶制備單晶方法控制單晶晶體取向的效果，本研究統(tǒng)計8 個采用本方法制備的單晶的晶體取向，結(jié)果見圖4?？梢钥吹?，最終單晶的＜001＞方向偏離定向凝固方向均小于8°。特別的是，單晶的＜001＞方向偏離定向凝固方向在5°以內(nèi)的樣品個數(shù)占到總樣品個數(shù)約50%。這表明采用此方法可以有效控制單晶鑄件的晶體取向。

圖4 柱狀晶輔助選晶方法制備單晶的晶體取向范圍Fig.4 Crystal orientation range of single crystal prepared by columnar assisted crystal selection method

3 討論

選晶法和籽晶法是目前制備單晶高溫合金的主要方法。選晶法主要是通過大量隨機取向的晶粒間的競爭生長獲得單晶[12]。為了能夠減小選晶法制備的單晶取向的范圍，開展大量的選晶機理、選晶器結(jié)構(gòu)和工藝參數(shù)優(yōu)化等工作，然而，選晶法選出的晶粒具有隨機性的特性并沒有改變[14-16,26-27]。籽晶法通過晶粒的外延生長方式獲得單晶，通過控制籽晶的取向及其在模殼中的擺放方式，能夠獲取與期望取向完全一致的單晶鑄件。但籽晶法制備單晶過程中籽晶回熔區(qū)容易出現(xiàn)雜晶，工藝復(fù)雜和籽晶制備成本高等問題限制了此方法的廣泛應(yīng)用[21-23,25]。

本研究提出的柱狀晶輔助選晶的方法結(jié)合選晶法和籽晶法各自的優(yōu)勢。柱狀晶輔助選晶方法使用螺旋選晶器能夠起到加速晶粒競爭生長，保證螺旋選晶器出口處為單晶。將柱狀晶預(yù)先放置于選晶器的起晶段，通過熔體在未熔柱狀晶上外延生長，限定起晶段內(nèi)晶粒的數(shù)量和晶體取向，消除選晶法獲取單晶的隨機性特征。根據(jù)晶粒競爭生長機制，只有＜001＞方向偏離軸向角度小于柱狀晶晶體取向的晶粒才能在隨后的競爭生長過程中長大，進一步限定進入螺旋選晶器時晶粒的晶體取向，實現(xiàn)顯著降低選晶器出口處晶體＜001＞方向偏離軸向的角度的晶體取向控制效果；因此，相比選晶法，由于通過柱狀晶限制了進入選晶器時晶體的取向范圍（圖4），柱狀晶輔助選晶的方法可以有效地將制備的單晶晶體取向控制在較小的范圍內(nèi)。柱狀晶輔助選晶如自己法類似，使用晶粒外延生長的方式制備單晶；但獲得柱狀晶的難度限制低于單晶；同時，柱狀晶輔助選晶方法可以允許單晶制備過程中回熔區(qū)雜晶的形成與長大，因此相比籽晶法工藝難度低，單晶成功率高，且生產(chǎn)成本也有所降低。

4 結(jié)論

1）提出一種柱狀晶輔助選晶的方法制備單晶定向凝固過程中柱狀晶部分熔化，定向凝固過程中熔體可以沿未熔柱狀晶外延生長，柱狀晶回熔界面附近形成大量雜晶，只有＜001＞方向偏離熱流方向較小的雜晶能夠在定向凝固過程中生長。

2）采用柱狀晶選晶方法能夠?qū)尉У模?01＞方向控制在偏離定向凝固方向8°以內(nèi)，約50%單晶的＜001＞方向偏離定向凝固方向小于5°。