釘扎未補償磁矩對柔性襯底上鐵磁/反鐵磁薄膜交換偏置的影響

焦志偉,吳磊磊,姜偉棣,王映棋,丁志謙,周 云,張冬芹

(中國計量大學(xué) 理學(xué)院,浙江 杭州 310018)

交換偏置(EB)效應(yīng)是由Meiklejohn和Bean在1956年發(fā)現(xiàn)的,其復(fù)雜的物理機制和在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用引起了人們廣泛的興趣[1]。交換偏置效應(yīng)產(chǎn)生于FM層和AFM層在其界面上的相互作用,這導(dǎo)致FM層的磁滯回線發(fā)生偏移[2]。AFM和FM之間的磁相互作用提供了關(guān)于雜化物中磁相互作用的信息,這對自旋電子學(xué)很重要,多年來一直受到人們的關(guān)注[3-6]。這些效應(yīng)與基于交換偏置的設(shè)備的設(shè)計有關(guān),例如硬盤驅(qū)動器讀取頭、自旋閥、磁傳感器和自旋電子設(shè)備。近年來,由于交換偏置在自旋電子學(xué)中的重要性,人們做出了大量的努力來揭示潛在機制的詳細性質(zhì)。一些研究人員已經(jīng)發(fā)現(xiàn),EB誘導(dǎo)的單向各向異性可能導(dǎo)致矩形各向異性磁電阻(AMR)[7]。盡管在過去的十年里進行了大量的研究,但仍然無法了解交換偏置現(xiàn)象的物理機制[8-11]。交換偏置場Heb與矯頑力HC的計算公式:

(1)

式(1)中,HC1和HC2分別表示磁滯回線中的前支矯頑力和后支矯頑力。

為了產(chǎn)生交換偏置效應(yīng),系統(tǒng)的自旋需要在磁場冷卻后在一定方向上固定,以確定交換偏置場的方向。最終AFM層的釘扎未補償磁矩需要耦合到FM層[8]。釘扎時的性質(zhì)仍然存在爭議;大多數(shù)模型認為,未補償?shù)拇啪刂辉诮缑娓浇a(chǎn)生,但界面不完全平整,存在很多缺陷[12]。一些模型認為AFM層處于磁無序狀態(tài)。其他實驗表明,界面總是耦合到AFM層的大部分,這反過來可能改變界面上的磁態(tài),并進一步影響交換偏置場,這表明交換偏置不是純粹的界面效應(yīng)[13-15]。事實上,有很多令人信服的證據(jù)表明,未補償?shù)拇啪胤植荚谡麄€AFM層中,界面上的未補償磁矩分布可能由AFM層的大部分決定[16-17]。在這種情況下,問題是AFM層磁矩如何通過AFM材料與FM層相互作用。例如,Nam等人[18]報道了在FeMn/CoFe雙層中加入CoFe種子層后,頂部和底部CoFe層的交換偏置場表現(xiàn)出明顯的增強。然而,Khan等人[19]報告了一個完全相反的結(jié)論,在AFM的另一側(cè)沉積FM層后,三層膜的交換偏置場明顯低于雙層膜。我們研究組[20]也得到了一定成果,在FM的另一側(cè)沉積AFM層后,三層膜的交換偏置場明顯高于雙層膜。此外Gritsenko等人[21]報道了NiFe/IrMn/NiFe三層膜磁性與鎳含量的關(guān)系,他們發(fā)現(xiàn)高鎳合金和低鎳合金的FM和AFM界面的形態(tài)特征會影響鐵磁層磁化反轉(zhuǎn)的順序。

目前交換偏置研究主要基于剛性襯底上的薄膜體系,存在承受機械應(yīng)變較小且不能應(yīng)用在彎曲表面上等問題,但當(dāng)使用柔性襯底時,施加外力后襯底上的磁性薄膜將隨襯底的形變而受到外力的作用,并且由于磁彈性耦合的作用,磁性薄膜的磁各向異性將可以被調(diào)控。使用可彎曲的柔性材料為襯底制備而成的柔性磁性薄膜相比于在剛性襯底上制備出的磁性薄膜具有可彎曲、可拉伸等優(yōu)點,因此需要將傳統(tǒng)剛性襯底上進行的研究拓展到柔性襯底上進行,將柔性磁性薄膜的物理性能進行研究以確保其能在實際應(yīng)用中代替?zhèn)鹘y(tǒng)剛性薄膜發(fā)揮其特有的性能。

本文在聚酰亞胺(PI)柔性襯底上制備Ni81Fe19/Fe50Mn50雙層膜和Ni81Fe19/Fe50Mn50/Ni81Fe19三層膜的系列樣品,分別研究了交換偏置場與頂層FM厚度,以及AFM層厚度和底層FM層厚度之間的關(guān)系,來確定柔性襯底上對交換偏置的主要貢獻是鐵磁(FM)/反鐵磁(AFM)界面效應(yīng)還是AFM體效應(yīng)。

1 實驗內(nèi)容

1.1 實驗材料與設(shè)備

本文使用的靶材有Ta、Ni81Fe19、Fe50Mn50,都產(chǎn)自合肥科晶材料有限公司,其中Ta的厚度為3 mm,Ni81Fe19和Fe50Mn50的厚度都為2 mm,此外靶材的直徑均為60 mm,純度為99.99%;聚酰亞胺PI產(chǎn)自永成膠帶有限公司,寬為8 mm。

本文中薄膜樣品的制備采用的是沈陽科儀公司設(shè)計的JGP560C19型超高真空磁控濺射儀;使用的磁性測量儀器是集合了VSM功能的多功能振動樣品磁強計(Versalab),該設(shè)備是Quantum Design公司設(shè)計的首款小型磁性能測量設(shè)備。

1.2 實驗方法

利用直流磁控濺射儀制備所需的樣品,在相同條件下在經(jīng)過嚴(yán)格清洗的聚酰亞胺柔性襯底PI上依次沉積各層薄膜,Ni81Fe19(tNiFe)/Fe50Mn50(13 nm),Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn),Ni81Fe19(tNiFe)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(19 nm),Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)/Ni81Fe19(19 nm),Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(tNiFe)。預(yù)先在柔性襯底PI上沉積15 nm的Ta作為緩沖層;最后在頂層覆蓋7 nm的Ta作為保護層,防止磁性層被氧化與污染;Ni81Fe19層作為鐵磁(FM)層,也稱為被釘扎層;Fe50Mn50層作為反鐵磁(AFM)層,也被稱為釘扎層。Ni81Fe19、Fe50Mn50、Ta的濺射功率分別為35.0 W、34.8 W和30.0 W,沉積速率分別為0.16 nm/s、0.10 nm/s和0.13 nm/s濺射時本底真空為7.0×10-4Pa,濺射中Ar氣壓為0.4 Pa,濺射時外加300 Oe平行于薄膜樣品表面的磁場來誘導(dǎo)薄膜的各向異性。在薄膜沉積完成后對制備的樣品進行退火處理,由于柔性襯底耐高溫性不強,因此只能將樣品在240 ℃溫度的真空狀態(tài)下退火1 h,隨后讓其自然冷卻。為了研究樣品的磁特性,我們使用Quantum Design的振動樣品磁強計(VSM)通過將樣品從室溫下零場升溫至390 K后,施加3 kOe平行于膜面的冷卻場后降溫至測量溫度65 K,然后維持磁場方向不變改變磁場大小,以10 Oe的步長在±2 500 Oe范圍內(nèi)測量磁滯回線。

2 結(jié)果與分析

2.1 反鐵磁層厚度對交換偏置效應(yīng)的影響

為了研究柔性襯底上的交換偏置,在鐵磁層厚度保持不變的情況下,制備了Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)雙層膜和Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)/Ni81Fe19(19 nm)三層膜的系列樣品,并測量了薄膜的磁滯回線,其中tFeMn的變化范圍是0～23 nm。圖1為分別選取了Fe50Mn50厚度為5 nm、20 nm時雙層膜和三層膜的M-H磁滯曲線。由圖中可以看出,磁滯回線始終向負軸方向偏移,即交換偏置場始終是負值。同時圖中觀察到厚度為20 nm時的磁滯回線的偏移量以及矯頑力最大,厚度為5 nm時的偏移量與矯頑力最小,幾乎為零,此外,三層膜的交換偏置場及矯頑力都小于雙層膜的。

為了確定對交換偏置效應(yīng)的主要貢獻是FM/AFM層之間的界面效應(yīng)還是AFM體效應(yīng),我們比較了雙層膜和三層膜的交換偏置場,圖2表示了測量溫度為65 K下交換偏置場(Heb)隨反鐵磁層厚度的變化關(guān)系。從圖中可以清楚的看到,Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)雙層膜和Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)/Ni81Fe19(19 nm)三層膜的交換偏置場隨著鐵磁層厚度的增大表現(xiàn)出先不變后快速增大,隨后有所下降后保持平穩(wěn)的現(xiàn)象。當(dāng)反鐵磁層厚度小于8 nm時,交換偏置場幾乎為零,在此厚度以下,FM/AFM體系的界面耦合能大于AFM層中的總各向異性能,使AFM層的自旋隨著FM層的磁化反轉(zhuǎn)而旋轉(zhuǎn),因此,沒有產(chǎn)生交換偏置場;超過這一臨界值后,交換偏置場隨AFM層厚度的增大而急劇增大;當(dāng)反鐵磁層厚度到達13 nm以后,交換偏置場到達最大,隨后有所下降;當(dāng)厚度到達17 nm后基本保持不變[22]。

圖1 不同反鐵磁層厚度的Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)雙層膜及Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)/Ni81Fe19(19 nm)三層膜的磁滯回線(T=65 K)Figure 1 Hysteresis loops of Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn) bilayers and Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50 (tFeMn)/Ni81Fe19(19 nm) trilayers with different antiferromagnetic thickness(T=65 K)

圖2 Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)雙層膜及Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(tFeMn)/Ni81Fe19(19 nm)三層膜的交換偏置場與反鐵磁層厚度之間的關(guān)系Figure 2 Antiferromagnetic layer thickness dependence of exchange bias field of Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50 (tFeMn) bilayers and Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50 (tFeMn)/Ni81Fe19(19 nm) trilayers

當(dāng)tFeMn>8 nm,界面的無序度占主導(dǎo)地位,疇壁的形成在能量上是有利的,這導(dǎo)致交換偏置場隨著AFM厚度的增加而增加。對于tFeMn>13 nm,隨著Fe50Mn50厚度的增加,形成疇壁變得越來越困難。由于關(guān)閉平行于層的域在能量上是不利的,域壁將延伸到垂直于FM/AFM界面的AFM層的整個厚度。在這種情況下,疇壁能量與AFM層厚度成比例的增加。因此,隨著AFM層厚度的增加,AFM層中疇壁的形成變得不太有利。隨著AFM層厚度的增加,減少了疇壁的數(shù)量,從而導(dǎo)致交換偏置場的下降[23]。

因此,交換偏置效應(yīng)是一種體效應(yīng),受AFM疇結(jié)構(gòu)的影響很大。當(dāng)AFM厚度變化時,疇壁的數(shù)量也發(fā)生變化,最終影響交換偏置場。此外,由于三層膜的疇壁被頂部的Ni81Fe19層所抑制,三層膜的交換偏置場遠小于雙層膜的。

2.2 鐵磁層厚度對交換偏置效應(yīng)的影響

圖3為Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(tNiFe)三層膜樣品的Heb和HC隨頂部鐵磁層厚度變化的關(guān)系曲線。圖3(b)顯示Heb的值隨頂層厚度的增加而減小,當(dāng)頂層厚度從16 nm增加到34 nm時,Heb從47 Oe下降到3 Oe,HC也隨著頂層厚度的增加而減小。實驗結(jié)果表明,頂部鐵磁層對三層膜的EB有很大的影響。此外,隨著頂層厚度變大,交換偏置場不隨tNiFe厚度線性減小。表明交換偏置場的減少不僅僅是由交換偏置效應(yīng)本征性質(zhì)引起的,頂層厚度的抑制也起著重要的作用。

圖3 Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(tNiFe)三層膜的矯頑力和交換偏置場與頂部鐵磁層厚度之間的關(guān)系Figure 3 Top ferromagnetic layer thickness dependence of coercivity and exchange bias field of Ni81Fe19(19 nm)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(tNiFe) trilayers

圖4表明了雙層膜及三層膜的矯頑力和交換偏置場與底部Ni81Fe19厚度的關(guān)系。Ni81Fe19(tNiFe)/Fe50Mn50(13 nm)雙層膜與Ni81Fe19(tNiFe)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(19 nm)三層膜的矯頑力和交換偏置場都隨底部FM層厚度的增大而減小。此外,三層膜的Heb仍然低于雙層膜,這與頂層厚度變化的趨勢是一致的。然而,底層厚度的變化比頂層更快,這表明底層和頂層厚度的影響相互獨立。此時的交換偏置場隨底部FM層厚度近乎線性減小,因此底部厚度的影響更傾向于交換偏置效應(yīng)的本征性質(zhì)。

一般來說,FM/AFM/FM三層膜中交換偏置效應(yīng)的可能起源是兩個FM層之間的層間耦合、FM/AFM和AFM/FM界面的耦合以及AFM層的體效應(yīng)。首先,在實驗中發(fā)現(xiàn),兩個FM層之間的層間耦合不是減少交換偏置場的主要原因,因為在較薄的AFM層中,層間耦合的影響更強,這可能導(dǎo)致三層膜的交換偏置場小于雙層膜的交換偏置場。隨著AFM層厚度的增加,層間耦合減弱,可能導(dǎo)致三層膜的Heb高于雙層膜的Heb。因此,層間耦合效應(yīng)不是我們系統(tǒng)中交換偏置效應(yīng)的主要原因。其次,不能通過考慮兩個界面的平均值來解釋界面效應(yīng)。這將導(dǎo)致三層膜的Heb與雙層膜的相比有所增強。然而,如圖4(b)所示,三層膜的Heb小于雙層膜的。因此,對于Ni81Fe19/Fe50Mn50/Ni81Fe19體系,AFM層的體效應(yīng)是對交換偏置場的主要貢獻[24]。

2.3 反鐵磁層的體效應(yīng)對交換偏置的影響

通常,在AFM層的大部分區(qū)域的域壁上產(chǎn)生釘扎未補償磁矩(PUMs),結(jié)果表明,AFM層中區(qū)域尺寸的變化會影響釘扎未補償磁矩的密度。如圖5所示,域壁的尺寸隨著AFM層厚度的增加而增大,這導(dǎo)致了較低密度的釘扎未補償磁矩。因此,我們認為Ni81Fe19/Fe50Mn50/Ni81Fe19三層膜交換偏置場的減小也可以用NiMn層中的疇壁來解釋?；谏鲜鼋忉?用圖5來解釋圖3和圖4中交換偏置場減少的原因。在圖5中,釘扎未補償磁矩與鐵磁層之間的耦合用藍色箭頭來說明,灰色箭頭表示消失的PUMs。在FM/AFM界面中存在的PUMs直接與FM層耦合。大部分AFM中存在的PUMs也可以通過AFM之間的自旋耦合到FM層。在界面上,PUMs的耦合常數(shù)較高,并且隨著PUMs與FM層之間距離的增加而減小;在能量上,有利于疇壁通過晶格位錯、晶界、非磁性雜質(zhì)等缺陷[24]。

圖4 Ni81Fe19(tNiFe)/Fe50Mn50(13 nm)雙層膜及Ni81Fe19(tNiFe)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(19 nm)三層膜的矯頑力和交換偏置場與底部鐵磁層厚度之間的關(guān)系Figure 4 Bottom ferromagnetic layer thickness dependence of coercivity and exchange bias field of Ni81Fe19(tNiFe)/ Fe50Mn50(13 nm) bilayers and Ni81Fe19(tNiFe)/Fe50Mn50(13 nm)/Ni81Fe19(19 nm) trilayers

如圖5(a),在FM/AFM/NM結(jié)構(gòu)中(NM為非磁性層),AFM層在AFM/NM界面上預(yù)計會有非磁性雜質(zhì),更多的疇壁預(yù)計來自頂部AFM/NM界面,這導(dǎo)致AFM層中PUMs密度較高,進而產(chǎn)生更大的交換偏置場。如圖5(b),在三層膜的情況下,AFM/FM界面的存在抑制了非磁性雜質(zhì)的形成,隨后形成了疇壁,此外,由于在薄膜中產(chǎn)生與界面平行的疇壁在能量上是不有利的,生成的域壁有望擴展到AFM層的大部分。因此,雖然雙層膜和三層膜的結(jié)構(gòu)變化限制在AFM的頂部界面上,但它們的影響有望擴展到整個AFM層的磁序上,這導(dǎo)致了區(qū)域結(jié)構(gòu)的變化;當(dāng)它被夾在兩個FM層之間時,AFM層中的域相對較大,這導(dǎo)致其PUMs密度的降低,因此,三層膜的交換偏置場降低[25]。

圖5 雙層膜與三層膜的釘扎未補償磁矩的示意圖Figure 5 Schematic diagram of pinning uncompensated moment in bilayer and trilayer

3 結(jié) 論

通過對比柔性襯底上Ni81Fe19/Fe50Mn50雙層膜與Ni81Fe19/Fe50Mn50/Ni81Fe19三層膜的磁性,可以發(fā)現(xiàn)三層膜的交換偏置場和矯頑力都比雙層膜的小,這表明了對交換偏置場的主要貢獻不是來自界面效應(yīng),而是來自反鐵磁層的體效應(yīng)。此外,Ni81Fe19/Fe50Mn50/Ni81Fe19三層膜的交換偏置場隨頂層和底層鐵磁層厚度的增加而減小。原理圖中雙層膜與三層膜的對比表明,Fe50Mn50層在三層膜中含有較小的PUMs;并且,由于AFM層中的PUMs負責(zé)交換偏置場的產(chǎn)生,這導(dǎo)致了較低的交換偏置場。這些現(xiàn)象可以通過考慮AFM層的域狀態(tài)來解釋,從AFM/NM到AFM/FM的頂部AFM界面的變化抑制了AFM層中存在的疇壁,從而導(dǎo)致其中存在的PUMs減少,進而導(dǎo)致三層膜中交換偏置場的減少。本文為以后調(diào)控交換偏置場的研究提供了基礎(chǔ),對自旋電子器件的發(fā)展具有一定潛在價值。