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      界面電流介入時石墨烯的載流摩擦行為*

      2021-12-23 08:35:14王延慶李佳豪彭勇趙又紅白利春
      物理學報 2021年20期
      關(guān)鍵詞:載流壓痕針尖

      王延慶 李佳豪 彭勇 趙又紅 白利春

      1) (中車青島四方機車車輛股份有限公司, 青島 266111)

      2) (中南大學交通運輸工程學院, 軌道交通安全教育部重點實驗室, 長沙 410075)

      3) (湘潭大學機械工程學院, 湘潭 411105)

      (2021 年5 月12 日收到; 2021 年6 月7 日收到修改稿)

      1 引 言

      進入21 世紀以來, 工業(yè)領(lǐng)域中的機械系統(tǒng)呈現(xiàn)出微納化、顆?;陌l(fā)展趨勢(如納米軸承、載藥機器人), 對新興潤滑材料的受限空間提出了苛刻的要求. 石墨烯是一種sp2雜化的碳原子以正六角形排列的納米材料, 廣泛應(yīng)用于柔性電極、顆粒傳輸、超導(dǎo)材料、能源儲存及生物醫(yī)學等領(lǐng)域. 石墨烯具有超高的力學強度、穩(wěn)定的化學活性以及易剪切特性, 從而確保其優(yōu)異的潤滑性能[1]. 石墨烯展現(xiàn)出許多新穎的摩擦磨損機理, 具體表現(xiàn)為: 摩擦初期的上升行為可歸因于接觸界面的動態(tài)調(diào)整,迫使滑移針尖自發(fā)地運動到具有更深能量勢阱的空間位置[2]; 石墨烯形成的褶皺效應(yīng)提供針尖的阻抗力, 說明石墨烯的面外變形程度是影響其摩擦性能的重要因素[3]; 原子晶格振動(包括電子、聲子振動)是石墨烯摩擦能量耗散的主要形式, 解釋了其摩擦力的層數(shù)依賴性[4].

      界面電流的介入可能會改變材料原有的摩擦磨損性能. 例如, 高鐵受電弓滑板服役時其表面產(chǎn)生的摩擦熱和焦耳熱加劇了滑板材料的磨損, 同時離線狀態(tài)時電弧放電惡化了表面接觸狀態(tài), 嚴重威脅到高鐵運行的安全性[5]. 目前已有許多學者針對材料的載流摩擦磨損行為開展了相關(guān)研究: Yasar等[6]研究了接觸壓降對銅-石墨復(fù)合材料載流摩擦行為的影響, 發(fā)現(xiàn)摩擦力隨接觸壓力呈“U”型變化;沈向前等[7]認為載流摩擦過程中產(chǎn)生的電弧熱是表面局部溫度升高的原因, 破壞了接觸表面的潤滑膜, 進而提高了摩擦力; 王一帆[8]分析了Cu/QCr0.5的磨損率與電流密度的關(guān)系, 當電流密度持續(xù)增大時, 界面表面的粗糙程度會顯著提高, 加劇了材料的磨損. 這些研究說明了材料的載流摩擦受到力、電和熱等多場耦合因素的影響, 比傳統(tǒng)摩擦更為復(fù)雜, 其磨損形式也更為豐富[9].

      電接觸下石墨烯的摩擦性能研究也取得了長足進步. Jiang 等[10]觀察到負偏壓時氧化石墨烯薄膜的載流摩擦力迅速增大, 而正偏壓時摩擦力幾乎保持不變. Berman 等[11]發(fā)現(xiàn)帶電氮化鈦球與金基底相對載流摩擦時, 表面涂覆石墨烯可以提供良好的減摩作用, 且該潤滑性能不受測試環(huán)境和摩擦歷史的影響. Lee 等[12]使用導(dǎo)電原子力顯微鏡研究了動態(tài)電接觸下石墨烯的納米載流摩擦特征, 認為摩擦力與針尖滑動速率和接觸應(yīng)力均有聯(lián)系. 然而, 由于試驗工況多樣、石墨烯化學修飾多元, 電流對石墨烯本征摩擦特性的影響機制尚未清晰. 分子動力學作為一種基于牛頓力學的模擬方法, 具有易于操作、成本低廉、參數(shù)可控、運動過程可視等優(yōu)點, 能夠作為有效研究手段來闡明石墨烯的載流摩擦機理, 促進現(xiàn)代層狀低維材料摩擦理論的發(fā)展[2].

      本文使用分子動力學方法建立單晶硅針尖在彈性基底支撐石墨烯表面滑移的分子模型, 研究載流條件下石墨烯的摩擦性能, 分析石墨烯的載流摩擦行為與模擬工況之間的聯(lián)系, 并通過繪制石墨烯的表面形貌、接觸界面的電荷分布和表面勢能對石墨烯的載流摩擦機理進行系統(tǒng)地討論.

      2 石墨烯載流摩擦模型

      圖1(a)所示為半球形針尖(面心立方晶格, 晶格常數(shù)5.4 ?)與單層石墨烯相對滑移的分子模型. 針尖的半徑為10.8 ?, 石墨烯的面內(nèi)尺寸為100.9 ? × 59.7 ?. 針尖首先放置在石墨烯的一側(cè),兩者之間沿面外方向的垂直距離為2 ?. 針尖最上方的兩層原子定義為剛性層, 在載流摩擦過程中其內(nèi)部原子之間的相對位置不發(fā)生變化. 虛擬滑塊沿x方向以恒定速度Vx= 0.1 ?/ps 拉拽剛性層, 兩者通過彈簧常數(shù)為1.4 nN/?的彈簧連接,同時摩擦期間內(nèi)對剛性層施加法向載荷fn來維持石墨烯與針尖的接觸狀態(tài). 設(shè)置石墨烯邊界處的兩列圓環(huán)為固定層, 在滑動模擬期間其位置一直維持在初始狀態(tài). 沿y方向?qū)Ψ肿幽P褪┘又芷谛赃吔鐥l件, 而另外兩個方向則為非周期性邊界條件.

      圖1 分子構(gòu)型 (a) 半球形針尖與石墨烯相對滑移; (b) 彈性基底Fig. 1. Molecular configuration of (a) hemisphere-shaped tip sliding against graphene and (b) elastic substrate.

      石墨烯是體狀石墨材料的組成基元, 繼承了石墨的高導(dǎo)電性, 當石墨烯兩端產(chǎn)生電壓時其內(nèi)部會自然地產(chǎn)生定向電流. 針尖的剛性層和石墨烯的固定層分別當作電極, 含有總量相等但方向相反的電荷. 載流過程中電極的電荷保持不變, 而其余原子根據(jù)其臨近原子的相互作用對所帶電荷的大小和方向進行調(diào)整. 待體系達到穩(wěn)定的電平衡狀態(tài)后,電極間的電勢差可導(dǎo)致體系內(nèi)部電荷的定向移動,從而在針尖電極-接觸界面-石墨烯電極間產(chǎn)生電流. 規(guī)定使電流從針尖電極流出的電壓為正偏壓,反之流入的為負偏壓.

      石墨烯由彈性基底支撐. 之前的分子模擬研究中一般使用以AB 方式堆積的多層石墨烯作為彈性基底. 最近, Chang 等[13]為提升計算效率提出了一種更為簡潔的彈性基底設(shè)置方法. 他們將基底簡化成剛性墻和面外彈簧, 能夠精準地復(fù)現(xiàn)石墨烯低載荷下的本征摩擦行為[14]. 類似于上述方法, 載流摩擦過程中剛性墻的位置被固定, 將石墨烯的碳原子與剛性墻通過面外彈簧(彈簧常數(shù)ks)進行連接,如圖1(b)所示. 但需指出的是, 該簡化方法無法模擬高應(yīng)力下石墨烯的摩擦性能. 這是由于石墨烯層間實則為非線性相互作用, 急劇增加的層間支撐作用無法等效成固定的彈簧剛度, 因此應(yīng)控制模擬過程中石墨烯的低應(yīng)力接觸狀態(tài).

      本文中所有的模擬仿真均適用開源代碼LAMMPS[15], 而通過軟件OVITO[16]對分子的運動軌跡進行可視化. 使用ReaxFF 勢函數(shù)[17]來描述原子間的相互作用, 該勢函數(shù)具有基于距離相關(guān)的鍵序函數(shù)形式, 能夠模擬帶電體系的動態(tài)行為. 此外,COMB3 與ReaxFF 勢函數(shù)所獲取的載流摩擦機理保持一致, 排除了力場類型對載流摩擦的影響.在仿真過程中, 等間隔時間計算一次體系內(nèi)的靜電相互作用, 當相鄰靜電勢能差大于1 × 10–4kcal/mol收斂精度時, 調(diào)整參與電平衡原子的帶電量. 分子模型在載流摩擦過程前先100 ps 的系統(tǒng)馳豫達到能量最小值. 每個時間步都記錄針尖所受的阻力,并將最后30 ?滑動距離內(nèi)的阻力取平均作為摩擦力. 整個系統(tǒng)的溫度通過Nose-Hoover 溫控器保持在300 K.

      3 載流摩擦仿真結(jié)果

      3.1 石墨烯的偏壓載流摩擦行為

      圖2 所示為最后30 ?滑動距離內(nèi)石墨烯載流摩擦力的變化, 摩擦力的負號表示該力方向與針尖滑移方向相反. 為了對比載流前后石墨烯摩擦行為的變化, 統(tǒng)計無載流時石墨烯的摩擦力(見圖2(a)).從圖2(a)中可以發(fā)現(xiàn), 摩擦力曲線展示出較為平穩(wěn)的黏滑特征, 其周期(2.4 ?)接近于石墨烯的晶格常數(shù). 偏壓時石墨烯的黏滑運動形式未發(fā)生變化,但每個黏滑周期內(nèi)的波動幅值卻顯著增大. 該幅值受偏壓方向的影響, 負偏壓的幅值要高于正偏壓.

      通過滑動過程中針尖壓痕深度的變化來分析電流對石墨烯摩擦行為的影響機制. 定義壓痕深度為滑動針尖在初始滑移時刻與當前滑動時刻之間的面外距離, 更大的壓痕深度意味著石墨烯的面外變形程度得到提高. 從圖2(a)看出, 當石墨烯內(nèi)部無載流時, 壓痕深度在2.05 ?附近輕微波動, 其穩(wěn)定的壓痕深度變化確保了黏滑運動中微弱的摩擦力振蕩. 偏壓狀態(tài)下壓痕深度的波動程度加劇,導(dǎo)致摩擦力震蕩幅值的增大. 通過對比圖2(b)和圖2(c), 發(fā)現(xiàn)負偏壓下的壓痕深度波動明顯強于正偏壓, 能夠解釋偏壓方向?qū)δΣ亮Σ▌臃档挠绊?

      摩擦過程中平均壓痕深度與摩擦力之間也存在相關(guān)性. 平均壓痕深度的變化滿足無載流 > 正偏壓 > 負偏壓的變化趨勢, 而摩擦力則遵循無載流 < 正偏壓 < 負偏壓的關(guān)系, 壓痕深度的減小對應(yīng)于摩擦力的增加. 這種對應(yīng)關(guān)系表明石墨烯的載流摩擦行為與其面外變形相關(guān)[3]. 然而, 之前的文獻報道中一般認為摩擦力與面外變形呈正相關(guān)關(guān)系, 即增大壓痕深度可提高摩擦力. 這種差異說明基于面外變形的摩擦機理無法解釋石墨烯的載流摩擦特征, 下文將載流摩擦機理進行詳細討論. 相較于圖2(c)(平均壓痕深度1.89 ?), 圖2(d)所示的載流摩擦力在恒定壓痕深度(1.8 ?)時發(fā)生下降, 表明只有在相同的載流條件下面外變形機理才具有適用性. 此外, 由于限制了針尖的自由度, 使得接觸界面在相對滑動時難以動態(tài)調(diào)整, 進而加劇黏滑周期內(nèi)摩擦力的振動[18].

      圖2 摩擦力隨摩擦距離的變化 (a) 無偏壓; (b) 正偏壓; (c), (d)負偏壓. (a)-(c)恒定fn, (d)恒定壓痕深度Fig. 2. Variations of friction force with sliding distance: (a) Without bias voltage, (b) with positive-bias; (c), (d) negative-biasvoltage. (a)-(c) constant fn, (d) constant indentation depth.

      圖3 所示為正負偏壓下石墨烯的載流摩擦力.一旦石墨烯內(nèi)部存在電流, 其摩擦力會成倍的上升. 例如, 0.9 V 負偏壓時石墨烯的載流摩擦力為(1.96 ± 0.12) nN, 高于無載流時摩擦力((0.23 ±0.05) nN)將近8.5 倍. 石墨烯的載流摩擦力也受偏壓大小和方向的影響, 當偏壓從0.1 V 增加到2.0 V 時, 正偏壓的載流摩擦力增幅為0.38 nN, 而負偏壓的增幅為2.11 nN. Lang 等[19]利用水分子在石墨烯電極表面的吸附行為以及石墨烯與針尖之間的本征勢能差異來解釋摩擦力在不同偏壓方向的上升速率. 由于本文的真空模擬體系中未摻雜水分子, 可忽略前者對石墨烯摩擦特征的影響. 而后者的影響實際上來源于石墨烯表面靜電能的變化. 綜上所述, 石墨烯在摩擦過程中呈現(xiàn)出明顯的黏滑運動特征, 且該特征與載流方向無關(guān); 電流通過時石墨烯的摩擦力會迅速上升, 負偏壓的上升速率高于正偏壓.

      圖3 (a) 載流摩擦力隨偏壓的變化; (b) 摩擦力差異Fig. 3. (a) Variation of current-carrying friction with voltages; (b) friction difference.

      3.2 模擬工況對載流摩擦的影響

      研究表明[20,21]石墨烯的摩擦行為呈現(xiàn)出高度的環(huán)境敏感性, 不同試驗條件下石墨烯可能具有截然相反的摩擦特征. 基于上述考慮, 首先分析不同fn下石墨烯的載流摩擦力(ks= 0.27 nN/?), 如圖4所示. 對于相同的fn, 正偏壓時載流摩擦力隨著偏壓的增大而上升. 負偏壓時也得到相似的載流摩擦力-偏壓關(guān)系, 表明石墨烯在低應(yīng)力接觸條件下具有穩(wěn)定的載流摩擦行為. 當保持偏壓不變時, 載流摩擦力與fn也呈現(xiàn)出正相關(guān)關(guān)系. 例如, 對于偏壓大小為0.9 V,fn為8 nN 的正偏壓載流摩擦力為0.51 nN, 而負偏壓則為0.74 nN; 隨著fn上升到24 nN, 正偏壓載流摩擦力增大0.43 nN, 而負偏壓則增大2.44 nN. 不同的增長數(shù)值說明石墨烯的載流摩擦性能與其內(nèi)部載流特征(偏壓大小和方向)密切相關(guān).

      圖4 在(a)正偏壓和(b)負偏壓下不同fn 的載流摩擦力Fig. 4. Current-carrying friction with different fn under (a) positive-bias and (b) negative-bias voltage.

      接著研究ks對石墨烯載流摩擦特征的影響(fn= 16 nN). 圖5 所示為ks分別等于0.22, 0.27和0.32 nN/?時石墨烯的載流摩擦力隨負偏壓的變化. 類似于圖4 中的結(jié)果, 在不同的ks下石墨烯也具有相似的載流摩擦力-偏壓曲線. 同時, 由于ks的減小, 石墨烯面外變形程度的增大也會提高其載流摩擦力, 因此對石墨烯的摩擦性能可實現(xiàn)精準調(diào)節(jié). 由此可以看出, 石墨烯表現(xiàn)出穩(wěn)定的載流摩擦特征, 不受模擬工況(fn和ks)的影響, 能夠較好地勝任復(fù)雜多變的載流服役工況, 為制備兼具高導(dǎo)電、高強度、耐磨損的涂層材料提供嶄新的解決思路.

      圖5 負偏壓下不同ks 的載流摩擦力Fig. 5. Current-carrying friction under different ks with negative-bias voltage.

      4 載流摩擦機理分析

      綜合前面的模擬結(jié)果可以發(fā)現(xiàn), 載流時石墨烯的摩擦力遠遠大于無載流時, 其載流影響首先從普遍流行的褶皺效應(yīng)著手分析. 褶皺效應(yīng)實際上是具有平面層狀原子結(jié)構(gòu)的石墨烯在針尖滑動前方形成的表面隆起現(xiàn)象, 其有效性在眾多低維材料的摩擦研究中得到了驗證[3,22-24]. 定義石墨烯碳原子的最大面外變形位置與其初始平衡位置的高度差為褶皺, 在石墨烯的載流摩擦模擬仿真中也觀察到該褶皺效應(yīng), 如圖6(a)所示. 正偏壓下石墨烯的褶皺高度明顯大于負偏壓下, 造成針尖滑動時具有更大的摩擦阻力, 由此推測正偏壓時石墨烯應(yīng)具有更高的載流摩擦力. 然而, 該推測與模擬結(jié)果相違背(正偏壓 < 負偏壓), 表明石墨烯存在另外的載流摩擦機理.

      圖6 (a) 針尖周圍的石墨烯原子坐標; (b)正偏壓和(c)負偏壓下石墨烯的電荷分布Fig. 6. (a) Coordinate of atoms in graphene near tip; charge distribution of graphene under (b) positive-bias and (c) negative-bias voltage.

      電流熱效應(yīng)能顯著改善石墨烯的摩擦性能, 然而石墨烯具有較高的載流遷移率和導(dǎo)熱系數(shù), 導(dǎo)致電流熱效應(yīng)在石墨烯的載流過程中不明顯[25], 因此該效應(yīng)未在石墨烯的載流摩擦機理分析中加以討論. 統(tǒng)計相對滑動物體之間的接觸面積也是納米摩擦理論分析的重要研究手段. 考慮到帶電針尖與石墨烯之間滿足彈性Hertz 接觸, 所以將石墨烯的接觸區(qū)域近似成圓球形狀(見圖6(b)白點虛線).從表1 的統(tǒng)計結(jié)果中看出, 正偏壓、負偏壓和無偏壓下接觸半徑的變化趨勢也無法解釋石墨烯的載流摩擦機理. 然而, 在石墨烯的接觸區(qū)域內(nèi), 無論偏壓方向如何, 其中心位置的原子帶電量均高于外部原子. 這種獨特的表面形貌給載流摩擦機理的研究提供了新思路[26]. 定義高帶電量所圍成的范圍為載流區(qū)域(見圖6(b)紅實線), 統(tǒng)計正負偏壓下該載流區(qū)域的半徑(見表1), 發(fā)現(xiàn)載流半徑從正偏壓下的8.4 ?增加到負偏壓下的9.6 ?, 說明石墨烯的載流摩擦機理與載流面積掛鉤.

      表1 石墨烯的接觸和載流半徑Table 1. Contact and current-carrying radius of graphene.

      接觸與載流區(qū)域的耦合變化會直接影響到石墨烯與針尖之間的相互作用. 摩擦界面的吸附能等于體系的整體勢能減去體系中各獨立部分的勢能和, 描述為[27]

      其中Etotal代表帶電系統(tǒng)的整體勢能;Egr和Etip分別為石墨烯和針尖的勢能. 圖7 所示為摩擦界面的吸附能與偏壓之間的關(guān)聯(lián)性. 隨著偏壓的增大,摩擦界面的吸附能不斷上升, 其增長斜率也在逐級遞增. 為了進一步分析載流摩擦機理, 將摩擦界面的吸附能細分成四部分: 范德華相互作用EvdW, 靜電相互作用Ecoul, 水彎月面相互作用Ewater, 化學鍵相互作用Ebond:

      由于真空條件下水分子未參與載流摩擦界面的動態(tài)行為, 可忽略Ewater對吸附能的影響; 摩擦過程中未檢測到化學鍵的斷裂和形成, 也排除Ebond對吸附能的貢獻, 于是摩擦界面的吸附能可簡化成EvdW和Ecoul. 隨著偏壓的增大,EvdW輕微下降,而Ecoul卻迅速上升(見圖7), 說明石墨烯載流摩擦時其界面的吸附能由靜電力主導(dǎo).

      圖7 接觸界面處的EvdW, Ecoul 和吸附能Fig. 7. EvdW, Ecoul and adhesion at the contact interface.

      Prandtl-Tomlinson 模型指出[28], 當具有規(guī)則晶體結(jié)構(gòu)排列的低維材料在摩擦界面產(chǎn)生非鍵合相互作用時, 其摩擦行為遵循能量勢壘理論體系.針尖滑動時需要克服摩擦材料表面所形成的能量勢壘, 成為摩擦過程中能量耗散的主要起因[29]. 該理論已應(yīng)用于納米級摩擦機理研究中[30], 表明石墨烯的表面特征可反應(yīng)其載流摩擦機理. 通過剛性原子以一定的面外距離掃描石墨烯的表面來繪制其表面勢能形貌, 如圖8 所示. 載流摩擦過程中摩擦界面的EvdW和Ecoul分別表示為

      圖8 (a) 參考、(b) 低應(yīng)力和(c) 載流時石墨烯的表面勢能Fig. 8. Surface potential of graphene at: (a) Reference; (b) low stress; (c) current-carrying.

      式中,ε為勢阱深度;σ對應(yīng)ε為0 的平衡位置;C和δ分別為靜電常數(shù)和介電常數(shù);q表示原子i或j所帶電荷量;r和rc分別為原子間距和截斷距離. 然而, 掃描模擬中, 剛性原子所施加的載荷難以達到與載流摩擦中等同的應(yīng)力狀態(tài), 導(dǎo)致石墨烯原子的電負性具有差異性. 同時考慮到EvdW和Ecoul具有相同的函數(shù)形式(只與r相關(guān)), 對石墨烯表面勢能的分析進行合理的簡化處理. 采取LJ 勢函數(shù)取來描述掃描體系中剛性原子與石墨烯原子間的相互作用, 并保持體系無載流現(xiàn)象的發(fā)生(所有原子不帶電).

      圖8(a)—(c)分別描繪了石墨烯在參考、低應(yīng)力和載流狀態(tài)時的表面勢能面. 低應(yīng)力狀態(tài)是通過提升掃描原子的面外位置實現(xiàn)的, 而增大LJ 勢函數(shù)中的參數(shù) 來表達載流影響. 由于石墨烯規(guī)則的晶體結(jié)構(gòu), 參考狀態(tài)的表面勢能圖呈現(xiàn)出均勻的周期性特征, 導(dǎo)致石墨烯具有穩(wěn)定的黏滑運動趨勢[31]. 對于低應(yīng)力下的表面勢能圖, 盡然該圖維持了原有的周期性特征, 但能量勢壘受到摩擦界面吸附作用的影響. 載流介入后, 表面勢能圖的色差增大, 表明針尖在滑動過程中需要克服更大的能量勢壘, 從而導(dǎo)致摩擦力的增加.

      為了定量分析低應(yīng)力與載流狀態(tài)對石墨烯表面性能的影響, 統(tǒng)計沿特定方向石墨烯勢能線的變化, 如圖8 所示.Dmax代表勢能曲線中某一黏滑周期內(nèi)波峰與波谷的最大差值. 相比于參考狀態(tài), 低應(yīng)力時的Dmax發(fā)生明顯的下降, 而施加偏壓載流時的Dmax卻顯著上升. 因此石墨烯的內(nèi)部載流特征能夠加劇摩擦時滑動針尖的能量耗散, 進而提高摩擦力. 基于上述的載流機理分析, 可以總結(jié)石墨烯載流摩擦的上升是由于載流區(qū)域半徑的擴大, 導(dǎo)致摩擦界面之間的Ecoul顯著提高; 基于Prandtl-Tomlinson 模型的分析發(fā)現(xiàn), 載流可提高針尖滑移時所需克服的能量勢壘, 進而影響到石墨烯的載流摩擦行為.

      5 結(jié) 論

      1) 石墨烯的摩擦力從無載流時的(0.23 ±0.05) nN 迅速上升至0.9 V 偏壓載流時的(1.96 ±0.12) nN, 但不同偏壓方向的摩擦力上升速率存在差異;

      2) 石墨烯的載流摩擦行為不受模擬工況(fn和ks)的影響, 但其摩擦力數(shù)值依賴于模擬工況;

      3) 在石墨烯的載流區(qū)域內(nèi), 范德瓦耳斯力略微下降而靜電力卻顯著提高, 導(dǎo)致摩擦界面之間的吸附相互作用增大. 低應(yīng)力時針尖在石墨烯表面滑移過程中所需要克服的能量勢壘減小, 而載流時其能量勢壘卻得到提高, 加劇了摩擦過程中針尖滑移的能量耗散, 進而增大石墨烯的載流摩擦力.

      感謝中南大學高性能計算平臺提供計算資源.

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