張井志，趙玉婷，王英迪，齊建薈，雷麗

（1 山東大學(xué)能源與動(dòng)力工程學(xué)院，山東 濟(jì)南 250061；2 山東大學(xué)高效節(jié)能及儲(chǔ)能技術(shù)與裝備山東省工程實(shí)驗(yàn)室，山東濟(jì)南 250061）

引 言

近年來(lái)，微化工技術(shù)憑借體積小巧、節(jié)能高效、靈活易控等優(yōu)勢(shì)，廣泛應(yīng)用于能源[1-3]、乳化液生產(chǎn)[4-5]、芯片實(shí)驗(yàn)室[6-7]、制藥[8-9]。研究微通道內(nèi)液-液兩相流動(dòng)對(duì)進(jìn)一步促進(jìn)微化工技術(shù)在能源、化工等領(lǐng)域的工業(yè)化應(yīng)用有重要意義[10-11]。

常見(jiàn)的兩相流微通道有T 型[12-14]、Y 型[15-17]和十字聚焦型[18-20]等。目前的研究多集中于在單一通道下改變操作條件或物性參數(shù)的研究，關(guān)于入口結(jié)構(gòu)影響兩相流動(dòng)的研究比較少[21-22]?，F(xiàn)有的一些文獻(xiàn)研究結(jié)果表明，不同入口結(jié)構(gòu)對(duì)兩相流動(dòng)有較大的影響。黨敏輝等[23]用數(shù)值模擬的方法考察了6 種不同的氣液入口結(jié)構(gòu)形式的微通道對(duì)Taylor 氣泡形成過(guò)程的影響。研究發(fā)現(xiàn)通道入口結(jié)構(gòu)對(duì)氣泡長(zhǎng)度、氣泡生成頻率及氣泡體積有很大影響。對(duì)于不同的通道入口結(jié)構(gòu)，氣泡長(zhǎng)度的增長(zhǎng)速度隨氣液比的增加而不同。Dittrich 等[7]用實(shí)驗(yàn)的方法研究了三種不同的氣液混合器[十字形狀（180°）和收斂形狀（90°和60°）]下氣泡的形狀、大小和形成機(jī)理，得出的結(jié)論是氣泡的尺寸受到混合器幾何形狀的影響，氣泡尺寸隨結(jié)角的減小而增大。Yu 等[24]通過(guò)實(shí)驗(yàn)和數(shù)值模擬的方式，研究了不同流量和不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)氣泡的形狀、大小和生成機(jī)理，發(fā)現(xiàn)對(duì)于相同的幾何形狀，增加氣體流速與液體流速之比會(huì)導(dǎo)致氣泡長(zhǎng)度增加，而混合器的幾何形狀對(duì)氣泡長(zhǎng)度和氣泡之間的間距有一些影響。Kashid 等[25]采用實(shí)驗(yàn)的方法研究具有不同橫截面和幾何形狀的微通道中的兩相流型，發(fā)現(xiàn)Y 型微通道更易形成彈狀流，聚焦型微通道更易形成滴狀流。Ngo 等[26]基于流體體積法（VOF）的二維數(shù)值模型研究了不同角度（30°～90°）的十字聚焦通道下的液滴尺寸變化。研究發(fā)現(xiàn)液滴尺寸隨角度的增大而減小，預(yù)測(cè)了60°左右的結(jié)合角是在較低的毛細(xì)管數(shù)下仍能形成交替液滴的最有效角度。

不同的微化工領(lǐng)域?qū)σ旱纬叽绲囊蟛煌虼肆餍褪且阂簝上嗔餮芯康幕A(chǔ)。在微通道中觀察到幾種常見(jiàn)的液液流動(dòng)模式，如環(huán)形流動(dòng)、平行流動(dòng)、變形界面流動(dòng)、段塞流動(dòng)和液滴流動(dòng)。Lee等[27]以溶解有聚氧化乙烯的水和甘油溶液為分散相，加入表面活性劑Span-80 的油相為連續(xù)相，研究了寬度為200 μm的微通道內(nèi)液液兩相流流動(dòng)特性，觀測(cè)到彈狀流、滴狀流和噴射流三種流型。Sarkar 等[28]研究了蛇形玻璃微通道中的兩相流動(dòng)規(guī)律，實(shí)驗(yàn)中觀察到7 種不同的流型：彈狀流、彈狀與滴狀混合流、滴狀流、不穩(wěn)定環(huán)形流、環(huán)形流、環(huán)形彌散流和完全彌散流。Wu 等[29]和Cao 等[30]研究了水-丁醇、水-甲苯、水-油和水-己烷體系在十字形微通道中兩相流動(dòng)的液滴形成規(guī)律。實(shí)驗(yàn)中觀察到三種主要的流型，即環(huán)形流、段塞流和液滴流。

目前的研究多集中于流動(dòng)段為平直通道，而復(fù)雜流動(dòng)段中的研究較少[31-32]。雷麗等[33]用實(shí)驗(yàn)的方法對(duì)流動(dòng)段為凹穴結(jié)構(gòu)的通道內(nèi)的液-液兩相流動(dòng)特性展開(kāi)了研究，觀測(cè)到的流型主要為膨脹流、過(guò)渡流及滴狀流。Yin 等[34]在微通道兩側(cè)嵌入交錯(cuò)排列的矩形擋板，研究不同堵塞比對(duì)氣-液傳質(zhì)的影響，觀測(cè)到三種流動(dòng)狀態(tài)：泰勒-泡狀流狀態(tài)、泰勒流狀態(tài)和破碎泰勒流狀態(tài)。結(jié)果表明，堵塞比對(duì)傳質(zhì)特性有影響，在較高的堵塞比下，傳質(zhì)增強(qiáng)明顯。在正弦型微通道的研究中，Huang等[35]研究了8種不同正弦波微通道和一種直通道內(nèi)的流動(dòng)摩擦和傳熱，結(jié)果表明正弦波通道比普通直微通道傳熱更強(qiáng)。

微通道結(jié)構(gòu)對(duì)兩相流動(dòng)特性的影響有待進(jìn)一步深入研究，本文以硅油為離散相，0.5%（質(zhì)量）SDS（十二烷基硫酸鈉，sodium dodecyl sulfate）水溶液為連續(xù)相，研究了直通道正弦、波峰正弦、波中正弦3 種微通道結(jié)構(gòu)內(nèi)液-液兩相流流型及液滴長(zhǎng)度的影響規(guī)律。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

如圖1所示，實(shí)驗(yàn)平臺(tái)主要由流體驅(qū)動(dòng)裝置、微反應(yīng)器和圖像采集裝置組成。為保證連續(xù)穩(wěn)定的液相輸出，利用一臺(tái)注射泵（LSP01-1A，保定蘭格）輸送離散相（硅油），用另一臺(tái)注射泵（LSP02-1B，保定蘭格）輸送連續(xù)相（0.5% SDS 水溶液）。表1 所示為兩相流體的物性參數(shù)。兩相流體經(jīng)入口段匯合后向下游流動(dòng)，由混合液出口排入廢液收集器。選用透光度為92%的有機(jī)玻璃制備微通道，通過(guò)精密機(jī)械加工技術(shù)，在聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）板上加工出直通道正弦、波峰正弦、波中正弦3 種通道，通道橫截面為400 μm×400 μm 的正方形。使用另一塊相同尺寸的PMMA 板作為上蓋板，覆蓋于刻槽板上。在上下層板的對(duì)應(yīng)位置打通孔并用螺栓聯(lián)結(jié)，密封效果良好。高速攝像機(jī)（Photron Nova S6，日本）被放置在微反應(yīng)器的正上方，在100 W冷光源提供的光照強(qiáng)度下，每秒保存5000 幀，拍攝的數(shù)據(jù)被實(shí)時(shí)傳送到計(jì)算機(jī)，采集和記錄數(shù)據(jù)。本文中的3 種不同結(jié)構(gòu)的通道（直通道正弦、波峰正弦和波中正弦）的示意圖如圖1所示。

表1 流體物性Table 1 Fluid properties

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 液滴形成過(guò)程分析

考慮注射泵的性能及基本流型的變化情況，本文所選用的離散相流量范圍為qd=1～9 ml/h，連續(xù)相流量范圍為qc=5～250 ml/h。在此范圍內(nèi)，觀測(cè)到的主要流型為彈狀流（Ld/W＞1.5）、滴狀流(1＜Ld/W＜1.5)和射狀流（Ld/W＜1）。圖2（a）為三種微通道下的彈狀流液滴的形成過(guò)程，彈狀流液滴一般在兩相流量比q較大的工況下形成，此時(shí)連續(xù)相流速較低，形成機(jī)制為擠壓機(jī)制。以直通道正弦通道內(nèi)彈狀流液滴的形成過(guò)程為例，0～74 ms，離散相逐漸充滿(mǎn)入口段，連續(xù)相頭部長(zhǎng)度約等于主通道寬度；97～102 ms，由于離散相頭部的堵塞作用，兩端形成壓差，在壓差力的作用下，離散相形成了寬度較窄的頸部；102～104 ms，在壓差力作用下，隨著離散相向下游生長(zhǎng)，離散相頸部被繼續(xù)拉長(zhǎng)，頸部寬度逐漸變窄；112 ms，離散相頸部斷裂，形成彈狀流液滴。圖2（b）為三種微通道內(nèi)滴狀流液滴的生成過(guò)程，滴狀流液滴一般在兩相流量比q較小的工況下形成，此時(shí)連續(xù)相流速較高。離散相流入入口段，受到高流速連續(xù)相的影響，無(wú)法完全堵塞主通道，此時(shí)液滴的形成主要受連續(xù)相的剪切力的影響，形成機(jī)制為剪切機(jī)制。以直通道正弦通道內(nèi)滴狀流的形成過(guò)程為例，0～18 ms，離散相進(jìn)入主通道，頭部長(zhǎng)度大約等于微通道寬度；20～21 ms，在連續(xù)相剪切力的作用下，離散相形成頸部，離散相頸部被拉長(zhǎng)；22 ms，在剪切力作用下，離散相頸部斷裂形成滴狀流液滴。圖2（c）為三種微通道內(nèi)的射狀流液滴的生成過(guò)程，在兩相流量比q更小的工況下產(chǎn)生。比起滴狀流，此時(shí)的連續(xù)相流速更高。離散相隨連續(xù)相的高速流動(dòng)被拉長(zhǎng)延伸，形成一道液柱（0 ms），在界面張力作用下，不斷被剪斷形成不規(guī)則液滴（5 ms），該流動(dòng)過(guò)程不穩(wěn)定。不同流型的液滴破裂位置不同，彈狀液滴在近入口段處形成，滴狀液滴在入口段遠(yuǎn)端形成，射狀流液滴則在遠(yuǎn)離入口段的主通道中心形成。

圖2 液滴形成過(guò)程Fig.2 Droplet formation process

2.2 流型圖及入口結(jié)構(gòu)對(duì)流型的影響

圖3 為直通道正弦微通道內(nèi)實(shí)驗(yàn)工況的流型圖及流型轉(zhuǎn)變線?？梢钥闯觯餍妥兓軆上嗔髁康挠绊?。固定離散相流量qd，隨著連續(xù)相流量qc的增大，流型依次經(jīng)歷彈狀流、滴狀流和射狀流。隨著qd的增大，滴狀流在兩相流型圖上所占的比例逐漸降低，而其他兩個(gè)流型所占的比重逐漸增大。

圖3 直通道正弦微通道內(nèi)實(shí)驗(yàn)工況的流型圖及流型轉(zhuǎn)變線Fig.3 Flow pattern and flow pattern transition line of experimental conditions in a straight channel sinusoidal microchannel

圖4為三種不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)流型轉(zhuǎn)變線的對(duì)比。在彈狀流-滴狀流的流型轉(zhuǎn)變過(guò)程中，qd相同時(shí)，直通道正弦形成滴狀流所需的qc較小，波中正弦次之，波峰正弦最大；在滴狀流-射狀流轉(zhuǎn)變過(guò)程中，qd相同時(shí)，在較小的qc下，波中正弦更容易形成射狀流，而波峰正弦形成射狀流則需要較大的連續(xù)相流量。在本文涉及的兩相操作流量下，波峰正弦有最大的彈狀流液滴生成范圍，直通道正弦有最大的滴狀流液滴生成范圍，波中正弦有最大的噴射流液滴生成范圍。相比于彈狀流和滴狀流，射狀流流型不穩(wěn)定。因此，三種入口結(jié)構(gòu)的微通道中，波峰正弦微通道能夠生成最大范圍的穩(wěn)定的流型。這為微通道反應(yīng)器內(nèi)有效預(yù)測(cè)和控制液滴的流型提供了參考。

圖4 不同入口結(jié)構(gòu)的流型轉(zhuǎn)變線Fig.4 Flow pattern transition lines of different inlet structures

2.3 兩相流動(dòng)參數(shù)對(duì)液滴長(zhǎng)度的影響

液滴長(zhǎng)度Ld隨連續(xù)相體積流量qc、離散相體積流量qd，無(wú)量綱液滴長(zhǎng)度（Ld/W）隨毛細(xì)數(shù)（Ca）、兩相流量比q的變化規(guī)律如圖5 所示。其中，流量比q為分析兩相流中微液滴或微氣泡形成時(shí)常用的量綱數(shù)，代表分散相流量和連續(xù)相流量之比[36-37]。Ca與q的定義式為：

如圖5(a)所示,連續(xù)相流量越大，連續(xù)相對(duì)離散相的剪切作用強(qiáng)度越大，液滴越容易破裂。液滴長(zhǎng)度Ld隨著qd的增大而增大。離散相流量qd越大，離散相的慣性力越大，離散相越容易向前運(yùn)動(dòng)，液滴越長(zhǎng)。如圖5(b)所示，液滴長(zhǎng)度Ld隨著qc的增大而減小。如圖5(c)所示,隨著兩相流量比q的增大，無(wú)量綱液滴長(zhǎng)度Ld/W增大。流量比q的大小取決于離散相流量qd和連續(xù)相流量qc的大小，當(dāng)qd增大時(shí)，q增大，離散相的慣性力增大，液滴長(zhǎng)度增大，Ld/W增大；當(dāng)qc減小時(shí)，q增大，連續(xù)相剪切力減小，液滴長(zhǎng)度增大，Ld/W增大。如圖5(d)所示,液滴無(wú)量綱長(zhǎng)度(Ld/W)隨著毛細(xì)數(shù)(Ca)的增大而減小。毛細(xì)數(shù)越大，黏性力相對(duì)于表面張力來(lái)說(shuō)越大，對(duì)離散相的剪切作用越強(qiáng)，液滴的長(zhǎng)度越小。

圖5 兩相流動(dòng)參數(shù)對(duì)液滴長(zhǎng)度的影響規(guī)律Fig.5 The influence of two-phase flow parameters on the length of droplets

2.4 微通道入口結(jié)構(gòu)對(duì)液滴長(zhǎng)度的影響

不同的入口段結(jié)構(gòu)，兩相流體交匯處的流動(dòng)慣性碰撞方向不同，產(chǎn)生的壓降作用不同，從而影響液滴長(zhǎng)度。圖6為三種不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)液滴長(zhǎng)度隨流量比的變化。三種微通道內(nèi)的液滴長(zhǎng)度隨流量比q的變化規(guī)律相同。隨著流量比q的增大，無(wú)量綱液滴長(zhǎng)度Ld/W增大。直通道正弦微通道內(nèi)生成的液滴長(zhǎng)度小于其他兩種微通道，波峰正弦微通道與波中正弦微通道內(nèi)液滴長(zhǎng)度差距不大。當(dāng)q較小時(shí)，液滴為滴狀流，波峰正弦微通道內(nèi)的液滴長(zhǎng)度小于波中正弦，而隨著q的增大，液滴流型轉(zhuǎn)變?yōu)閺棤盍鳎ǚ逭椅⑼ǖ纼?nèi)的液滴長(zhǎng)度逐漸大于波中正弦微通道。最大的液滴尺寸是直通道正弦微通道內(nèi)的1.15～1.39倍?？梢钥闯觯⑼ǖ廊肟诮Y(jié)構(gòu)對(duì)于液滴長(zhǎng)度的影響很大。

圖6 微通道入口結(jié)構(gòu)對(duì)液滴長(zhǎng)度的影響Fig.6 The influence of microchannel inlet structure on droplet length

2.5 微通道流動(dòng)段結(jié)構(gòu)對(duì)液滴速度的影響

圖7為微通道流動(dòng)段內(nèi)不同位置的液滴流動(dòng)速度。選取了直通道正弦結(jié)構(gòu)的微通道，在分散相流量qd=3 ml/h時(shí)，連續(xù)相流量分別為qc=10、25、45、70和100 ml/h，分析了流動(dòng)段為直通道結(jié)構(gòu)段加一個(gè)周期的正弦結(jié)構(gòu)段內(nèi)的液滴速度。可以看出，直通道結(jié)構(gòu)段（點(diǎn)1、點(diǎn)2 和點(diǎn)3）的液滴速度與波峰和波谷位置（點(diǎn)5和點(diǎn)9）相比幾乎沒(méi)有變化。對(duì)于微尺度兩相流動(dòng)，當(dāng)液滴在通道內(nèi)充分發(fā)展以后，決定液滴流速的主要因素是毛細(xì)數(shù)Ca[3]，流動(dòng)段的形式對(duì)充分發(fā)展?fàn)顟B(tài)下液滴移動(dòng)速度的影響基本可以忽略。

圖7 微通道流動(dòng)段結(jié)構(gòu)對(duì)液滴速度的影響Fig.7 The influence of flow section structure of microchannel on droplet velocity

3 結(jié) 論

本文采用實(shí)驗(yàn)的方法，研究了截面為400μm×400 μm 的三種不同入口結(jié)構(gòu)的正弦微通道（直通道正弦、波峰正弦和波中正弦）內(nèi)液-液兩相流型和液滴長(zhǎng)度的影響因素。以硅油作為離散相，含有0.5% SDS 的蒸餾水作為連續(xù)相。離散相的流量范圍為qd= 1～9 ml/h, 連續(xù)相流量范圍為qc= 5～250 ml/h。

(1)在本文涉及的兩相流量范圍下，三種通道中均觀察到三種流型：彈狀流、滴狀流和射狀流。其中，彈狀流的形成受控于擠壓機(jī)理，滴狀流和射狀流則受控于剪切機(jī)理。

(2)流型的變化受兩相流量和微通道入口結(jié)構(gòu)的影響，在同一微通道內(nèi)，隨著連續(xù)相流量qc的增大，流型依次經(jīng)歷彈狀流、滴狀流和射狀流。不同入口結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)流型范圍不同，其中波峰正弦有最大的彈狀流液滴生成范圍，直通道正弦有最大的滴狀流液滴生成范圍，波中正弦有最大的噴射流液滴生成范圍。

(3)液滴長(zhǎng)度的變化同樣受兩相流量和微通道入口結(jié)構(gòu)的影響。同一微通道內(nèi)，液滴長(zhǎng)度與離散相流量qd呈正相關(guān)，與連續(xù)相流量qc呈負(fù)相關(guān);無(wú)量綱液滴長(zhǎng)度Ld/W與兩相流量比q呈正相關(guān)，與毛細(xì)數(shù)Ca呈負(fù)相關(guān)。同一工況下，直通道正弦微通道內(nèi)生成的液滴長(zhǎng)度小于其他兩種通道，更有利于液滴的制備，但微通道流動(dòng)段結(jié)構(gòu)對(duì)液滴速度幾乎沒(méi)有影響。