江孝偉，朱 震，鄭盛梅

(1.衢州職業(yè)技術(shù)學(xué)院 信息工程學(xué)院, 衢州 324000; 2.北京工業(yè)大學(xué) 光電子技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 北京100124; 3.衢州職業(yè)技術(shù)學(xué)院 設(shè)備與實(shí)訓(xùn)管理中心，衢州 324000)

引 言

發(fā)光二極管(light-emitting diode，LED)由于具有體積小、壽命長、效率高等特點(diǎn)[1-3]，因此被廣泛應(yīng)用在照明、顯示、通信等領(lǐng)域當(dāng)中[4-6]。雖然LED已經(jīng)大規(guī)模應(yīng)用在人類社會(huì)的各個(gè)領(lǐng)域，但是由于LED存在低光提取效率和低內(nèi)量子效率等問題[7-8]，導(dǎo)致LED的發(fā)光效率很難達(dá)到人們的期望值。

之所以LED會(huì)存在光提取率低的問題，以氮化鎵(gallium nitride,GaN)基LED為例，是因?yàn)镚aN與空氣的折射率相差較大，因此極易形成光的全反射，且全反射臨界角僅為2.35°左右[9-11]。這就會(huì)導(dǎo)致有源區(qū)發(fā)出的光會(huì)大部分被限制在LED器件當(dāng)中并轉(zhuǎn)化成熱量，由于熱量不斷的累積，使LED長時(shí)間處在高溫工作狀態(tài)，降低了LED的使用壽命。為了能夠提高LED光提取效率，許多課題組提出了不同的技術(shù)方法，如LED倒裝技術(shù)、表面粗化技術(shù)、光子晶體技術(shù)等[10,12-14]。但是可以發(fā)現(xiàn)，上述不同的技術(shù)雖然可以提高LED的光提取效率，卻無法解決LED內(nèi)量子效率低的問題。

由于GaN LED高密度的位錯(cuò)缺陷及晶格失配，才會(huì)導(dǎo)致LED內(nèi)量子效率低。之前提高LED內(nèi)量子效率，主要還是通過外延技術(shù)提高量子阱的生長質(zhì)量，但是該方法存在成本高和技術(shù)難度大等問題。2004年，OKAMOTO等人提出在藍(lán)光LED出光面P-GaN層生長一層Ag薄層，LED的內(nèi)量子效率得到了顯著的提高[15]。這主要是因?yàn)锳g薄層與P-GaN層之間受激產(chǎn)生了表面等離激元(surface plasmons，SP)，而且當(dāng)?shù)入x激元的諧振頻率與量子阱的發(fā)光頻率相近，表面等離極化激元(surface plasmons polariton，SPP)耦合的能量將顯著增加，這可顯著提高LED的內(nèi)量子效率，從而提高LED的發(fā)光效率。這種提高LED內(nèi)量子效率的機(jī)理也被稱為珀塞爾效應(yīng)[16-17]。OKAMOTO等人在P-GaN層放置的Ag薄層僅能激發(fā)SP中的局域表面等離激元(localized surface plasmon，LSP)，而SPP因?yàn)槿狈︻~外的波矢補(bǔ)償，所以無法被激發(fā)[17-18]。

因?yàn)槔苗耆麪栃?yīng)提高LED的內(nèi)量子效率相對(duì)外延技術(shù)具有成本低、技術(shù)難度低等優(yōu)勢，因此逐漸被人們所采用。為了能夠同時(shí)提高LED的內(nèi)量子效率和光提取效率，許多課題組提出在利用珀塞爾效應(yīng)提高LED內(nèi)量子效率的同時(shí)，在LED出光面放置光柵，如在Ag薄層上制備一層介質(zhì)光柵、在出光面分別制備金屬光柵和介質(zhì)光柵等[19-20]。因?yàn)樵诔龉饷嬷苽涔鈻挪粌H能夠讓更多的光子逃逸出LED器件，而且還能夠?yàn)榧ぐl(fā)SP中的表面等離極化激元提供額外的波矢以提高內(nèi)量子效率。 經(jīng)過數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證發(fā)現(xiàn),這些方法都可同時(shí)顯著提高LED的發(fā)光效率和內(nèi)量子效率。

但是，目前許多同時(shí)提高LED內(nèi)量子效率和光提取效率的方法在工藝實(shí)現(xiàn)上存在一定的難度[19-21]。如參考文獻(xiàn)[21]中提出在P-GaN層上制備金屬半圓凹面光柵和凸面介質(zhì)光柵，這會(huì)增加制備工藝難度。為此本文中提出一種結(jié)構(gòu)簡單、工藝難度較低且波長約為460nm的SP增強(qiáng)型LED(SP-LED)，它由二氧化硅(SiO2)緩沖層、金屬Ag構(gòu)成的矩形光柵、銦錫氧化物(indium tin oxide，ITO)以及GaN LED芯片構(gòu)成。通過時(shí)域有限差分法(finite-difference time-domainmethod， FDTD)模擬計(jì)算后發(fā)現(xiàn)，本文中提出的SP-LED在波長460nm處的發(fā)光效率是僅有一層Ag薄層LED的30倍。

1 理論分析及器件結(jié)構(gòu)

1.1 理論分析

本文中提出的SP-LED發(fā)光原理如圖1所示。相比于普通的LED，該LED除了輻射復(fù)合能夠產(chǎn)生光子外，還能通過珀塞爾效應(yīng)即通過SP與量子阱耦合產(chǎn)生更多的光子。與此同時(shí)，SP-LED因?yàn)榫哂泄鈻沤Y(jié)構(gòu)，所以除了在全反射臨界角以內(nèi)的光子可以逃逸出LED器件外，臨界角以外的光子也可從LED器件中被提取出。

因?yàn)镾P-LED在出光面添加了金屬光柵結(jié)構(gòu)，所以可以同時(shí)激發(fā)SP中的SPP和LSP，當(dāng)SPP和LSP的諧振頻率與量子阱的頻率重疊時(shí)，SPP和LSP可以與量子阱耦合，從而激發(fā)出更多的光子，因此LED的內(nèi)量子效率將會(huì)得到提高。具體也可由下式表示[20]:

(1)

(2)

式中，krad,knon和kSP分別是輻射復(fù)合速率、非輻射復(fù)合速率和量子阱與SP的耦合速率,d是電子與空穴的偶極矩，h是普朗克常數(shù)，ρ(ω)是SP的態(tài)密度，E(ω)是SP在介質(zhì)層中的電場,ω為入射光角頻率。當(dāng)SP被激發(fā)后，SP周圍可以產(chǎn)生強(qiáng)烈的電場，并且可以提供非常大的ρ(ω)，這就會(huì)導(dǎo)致kSP急劇增加，可極大地提高內(nèi)量子效率ηint。添加金屬光柵除了可以提高LED的內(nèi)量子效率，也可以提高LED的光提取效率ηext。SP-LED的光提取效率表達(dá)式為[20-21]:

(3)

式中，Cext是光提取效率，CSP是SP光提取效率。為了能夠提高CSP，許多課題組選擇在金屬薄層或光柵下方添加一層介質(zhì)層，這樣可以減少金屬薄層或光柵對(duì)光子的吸收。

1.2 器件結(jié)構(gòu)

本文中提出的SP-LED具體結(jié)構(gòu)如圖2a所示。從圖2a中可以看到,SP-LED自下而上分別是藍(lán)寶石襯底、N-GaN層(厚度為400nm)、多量子阱(multiple quantum well，MQW)、P-GaN層、SiO2緩沖層、金屬Ag光柵和ITO層。MQW是由5對(duì)InGaN/GaN構(gòu)成。SiO2層的厚度為20nm;Ag光柵的厚度、周期和寬度分別為h2,p和w;h1是ITO層厚度、h3是P-GaN層厚度。圖2b是僅有一層Ag金屬薄層的GaN LED結(jié)構(gòu)(Ag-LED)。在利用FDTD軟件模擬計(jì)算時(shí)，GaN,ITO,SiO2的折射率分設(shè)為2.5,2,1.45。而金屬Ag的介電常數(shù)則從參考文獻(xiàn)[22]中獲得，如圖3所示。

Fig.2 Structure of LED

Fig.3 Refractive index and extinction coefficient of Ag

對(duì)于本文中提出的SP-LED在將來實(shí)驗(yàn)制備中工藝也較為簡單，首先通過外延設(shè)備生長出GaN LED芯片，然后通過等離子體增強(qiáng)化學(xué)的氣相沉積法在P-GaN上生長一層SiO2層，緊接著利用磁控濺射生長一層Ag薄層，隨后利用電子束光刻技術(shù)制備出Ag光柵結(jié)構(gòu)，最后通過外延技術(shù)在Ag光柵中填充ITO。

2 結(jié)果與討論

2.1 光柵的優(yōu)化與分析

為了保證Ag光柵能夠?qū)饩哂懈咄干渎?，以提高LED的光提取效率ηext，需對(duì)SP-LED模型中的金屬光柵結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化。因此首先利用FDTD軟件在x-y界面建立包含有P-GaN層、SiO2層的金屬光柵物理模型，然后在x方向添加周期性邊界條件，在y方向添加完美匹配層邊界條件，z方向默認(rèn)為無限長。入射光偏振為TM偏振。圖4是光柵寬度w和光柵高度h2對(duì)光透射率的影響。此時(shí)p=0.3μm,h1=0.2μm,h3=0.3μm。從圖4a中可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)h2=0.2μm時(shí)，隨著w的減小，光柵對(duì)波長460nm的透射率會(huì)逐漸增加;當(dāng)w=0.17μm時(shí)，光柵對(duì)波長460nm的透射率不足0.4;但是當(dāng)w下降到0.1μm時(shí)，光柵對(duì)波長460nm的透射率可以接近為1。另外從圖4b中可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)w=0.1μm時(shí)，隨著h2的下降,光柵對(duì)波長460nm的透射率也會(huì)相應(yīng)增大，如當(dāng)h2=0.3μm時(shí)，光柵對(duì)波長460nm的透射率約為0.8，但是當(dāng)h2下降到0.2μm或者0.1μm時(shí)，光柵對(duì)波長460nm的透射率就接近于1。

Fig.4 Influence of grating parameters on grating transmittance

之所以隨著w或者h(yuǎn)2的下降光柵對(duì)波長460nm的透射率會(huì)增加，這是因?yàn)楫?dāng)金屬光柵過于寬或者厚時(shí)，金屬對(duì)光的損耗會(huì)增加。但是并不能一味地把金屬光柵減薄或者縮窄，因?yàn)楣鈻胚^于的小會(huì)增加器件制備的難度。因此將w和h2都分別限定為0.1μm。而之所以會(huì)將h2限定為0.1μm，除了工藝要求外，其實(shí)從圖4b中可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)h2=0.1μm時(shí)，金屬對(duì)不同光波長都能維持高透射率。

除了光柵參數(shù)對(duì)光波長透射率有影響，P-GaN層厚度和ITO層厚度對(duì)光柵透射率也有顯著影響，如圖5所示。圖5a是ITO層厚度h1對(duì)光柵透射率的影響，經(jīng)模擬計(jì)算可知，當(dāng)h1=0.2μm時(shí),光柵對(duì)波長460nm的透射率可以達(dá)到最優(yōu)。圖5b是P-GaN層厚度h3對(duì)光柵透射率的影響，從圖中可以看到，隨著h3的增加,光柵透射曲線會(huì)出現(xiàn)紅移現(xiàn)象，為了保證光柵對(duì)波長460nm透射率最大，本文中選擇h3=0.4μm。

對(duì)金屬光柵優(yōu)化后需對(duì)金屬光柵SP模式的傳輸特性進(jìn)行探究，以確保金屬光柵可激發(fā)SP以提高LED的內(nèi)量子效率ηint[19]。對(duì)SP模式傳輸特性的研究，需要計(jì)算金屬光柵的-1階透射率隨入射角的變化情況，結(jié)果如圖6所示，此時(shí)入射光波長為460nm，p=0.3μm,w=0.1μm,h1=0.2μm,h2=0.1μm,h3=0.3μm。從圖6a中可以發(fā)現(xiàn),在入射角從30°增加到90°過程中，金屬光柵在光入射角50°～60°之間激發(fā)了SPP，而在85°～90°之間激發(fā)了LSP。圖6b是Ag-LED的-1階透射率隨入射角變化的情況。從圖中可以發(fā)現(xiàn),圖2b中的LED結(jié)構(gòu)僅在入射角50°～60°之間激發(fā)了SPP，但是在85°～90°之間并未激發(fā)LSP。之所以從入射角30°開始計(jì)算，是因?yàn)楫?dāng)入射角超過27°后光柵僅有-1階透特性。

Fig.5 Influence of h1 and h3 on the transmission of grating

Fig.6 -1 order transmission characteristics

將圖6a和圖6b進(jìn)行對(duì)比可以發(fā)現(xiàn)，優(yōu)化后的金屬光柵對(duì)于-1階的透射率要比Ag-LED要高，這也側(cè)面證明了優(yōu)化后的金屬光柵在提高LED內(nèi)部光子的提取效率方面確實(shí)能起到非常大的作用。之所以優(yōu)化后的金屬光柵在對(duì)于-1階的透射率要高，是因?yàn)榻饘俟鈻畔路接蠸iO2層，而且金屬光柵上方具有ITO層，這相當(dāng)于在金屬光柵層上下形成了折射率相對(duì)對(duì)稱的光波導(dǎo)結(jié)構(gòu)。

為了證明圖6計(jì)算結(jié)果的正確性，接著計(jì)算了金屬光柵在波長為460nm時(shí)電場分布，結(jié)果如圖7所示。從圖7中可知，當(dāng)入射光照射到金屬光柵后，確實(shí)既能激發(fā)SPP又能激發(fā)LSP。因?yàn)樵诓粌H在金屬光柵表面具有很強(qiáng)的電場分布，而且金屬光柵下方的介質(zhì)層中也有很強(qiáng)的電場分布，這分別是明顯的SPP和LSP被激發(fā)的特征[23-24]。且因?yàn)榻饘俟鈻畔路教砑恿薙iO2層，這可以讓更多的電場分布在介質(zhì)層中，減少金屬光柵對(duì)電場的吸收，這有助于提高CSP。

Fig.7 Electric field distribution of Ag grating

2.2 LED器件分析

對(duì)金屬光柵優(yōu)化與分析后，基于FDTD軟件將光柵與藍(lán)光LED相集成，具體結(jié)構(gòu)可見圖2a。將偶極子光源放置于MQW當(dāng)中，用于模擬有源區(qū)電子與空穴的復(fù)合。隨后利用分析模塊的transmission box傳動(dòng)箱收集從LED器件中各個(gè)方向逃逸出的光子能量，用于計(jì)算LED的發(fā)光效率。

為了方便表述，定義了增強(qiáng)因子f，其主要表示的是SP-LED發(fā)光效率與Ag-LED發(fā)光效率的比值。 經(jīng)模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn),圖2a中SP-LED的發(fā)光效率在波長460nm處是圖2b中的30倍，即增強(qiáng)因子f可達(dá)30，如圖8所示。從圖8中可以發(fā)現(xiàn),雖然SP-LED發(fā)光效率與Ag-LED發(fā)光效率的比值在波長460nm相差最大，但是在其它波長處,SP-LED發(fā)光效率也都高于Ag-LED發(fā)光效率，即f在波長440nm～500nm下都大于1。之所以SP-LED的發(fā)光效率能夠得到顯著提高，是因?yàn)榻饘俟鈻沤?jīng)過優(yōu)化后可以大幅提高LED的光提取效率，而且因?yàn)閮?yōu)化后的金屬光柵可同時(shí)激發(fā)SPP和LSP，這又幫助了LED內(nèi)量子效率的提高。

Fig.8 Enhancement factor of LED

3 結(jié) 論

為了同時(shí)提高GaN LED的內(nèi)量子效率和光提取效率，本文中在GaN LED出光面放置了一層有金屬Ag和ITO材料構(gòu)成金屬光柵?；贔DTD軟件對(duì)金屬光柵進(jìn)行了優(yōu)化分析，經(jīng)模擬計(jì)算發(fā)現(xiàn)，當(dāng)p=0.3μm,w=0.1μm,h1=0.2μm,h2=0.1μm,h3=0.3μm時(shí)，金屬光柵對(duì)波長460nm的透射率可達(dá)到最優(yōu)，接近為1。計(jì)算了金屬光柵的-1階透射率，發(fā)現(xiàn)金屬光柵在光入射角50°～60°之間激發(fā)了SPP，而在85°～90°之間激發(fā)了LSP。通過上述計(jì)算可知，通過在LED出光面添加介質(zhì)光柵，可同時(shí)提高LED光提取效率和內(nèi)量子效率。最后計(jì)算了兩種類型LED的發(fā)光效率，經(jīng)計(jì)算可得，在波長440nm～500nm之間SP-LED發(fā)光效率都高于Ag-LED發(fā)光效率，且在波長為460nm時(shí)，增強(qiáng)因子f可達(dá)30，即SP-LED發(fā)光效率是Ag-LED發(fā)光效率的30倍。