吳鑫程 劉凡 金鉆明 游冠軍
摘要:基于超快時(shí)間分辨光譜實(shí)驗(yàn)手段,研究了化學(xué)氣相沉積(chemical vapor deposition, CVD)生長(zhǎng)的 ReS2薄膜的超快載流子動(dòng)力學(xué)和太赫茲發(fā)射。分別利用光泵浦探測(cè)和光泵浦太赫茲發(fā)射兩套系統(tǒng)對(duì) ReS2薄膜進(jìn)行了測(cè)試,結(jié)果表明: ReS2薄膜具有超快的載流子熱化過(guò)程和亞納秒量級(jí)的復(fù)合過(guò)程;在飛秒激光泵浦下能夠產(chǎn)生頻譜寬度為2.5 THz 的太赫茲輻射。通過(guò)分析太赫茲輻射隨泵浦光入射角改變而出現(xiàn)極性相反的現(xiàn)象,得出 ReS2薄膜產(chǎn)生太赫茲輻射的主要機(jī)制為表面場(chǎng)效應(yīng)。研究結(jié)果不僅有助于理解 ReS2薄膜對(duì)超快激光脈沖的瞬態(tài)響應(yīng),而且為太赫茲光子器件(如太赫茲發(fā)射器等)的研究設(shè)計(jì)提供了重要參考。
關(guān)鍵詞:二硫化錸;載流子動(dòng)力學(xué);太赫茲輻射;表面場(chǎng)效應(yīng)
中圖分類號(hào): O 433 文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A
Ultrafast carrier dynamics and terahertz emission in ReS2 thin films
WU Xincheng,LIU Fan,JIN Zuanming,YOU Guanjun
(School of Optical-Electrical and Computer Engineering, University of Shanghai forScience and Technology, Shanghai 200093, China)
Abstract: In this paper, the ultrafast optical response of chemical vapor deposition(CVD) grown ReS2 thin films is investigated by means of ultrafast time-resolved spectroscopy. The optical pump probe study shows that the ReS2 thin films have ultrafast carrier thermalization processes and sub- nanosecond scale compounding processes. Optical pumping terahertz emission tests show that the ReS2 films are capable of producing terahertz radiation with a spectral width of 2.5 THz under femtosecond laser pumping. The polarity of the terahertz radiation is reversed with the change of the pump light incidence angle. The analysis shows that the main physical mechanism of terahertz emission? from? femtosecond-pumped? ReS2 films? is? the? surface? field? effect. The? microscopic mechanism elucidated in this study has important reference value for the application of ReS2 thin films in ultrafast and terahertz optoelectronic devices.
Keywords: rhenium disulfide;carrier dynamics;terahertz radiation;surface field effect
引言
近年來(lái),以石墨烯為代表的二維層狀材料由于具有獨(dú)特的物理性質(zhì),如室溫量子霍爾效應(yīng)[1]、強(qiáng)激子效應(yīng)[2]、拓?fù)溆行騕3]等而引起人們的廣泛關(guān)注。其中二維過(guò)渡金屬硫族化合物(transition metal dichalcogenides, TMD)MX2(M=Mo ,W ,Re;X=S ,Se ,Te),更是擁有豐富的光電性質(zhì),如偏振依賴的光學(xué)吸收[4]、較大的激子結(jié)合能[5]、能谷依賴的光致發(fā)光[6]、增強(qiáng)的非線性光學(xué)效應(yīng)[7]以及可調(diào)的帶隙[8]。這些優(yōu)異的性能使得 TMDs 在場(chǎng)效應(yīng)晶體管[9]、集成電路[10]、發(fā)光二極管[11]和光電探測(cè)器[12]中有很好的應(yīng)用前景。研究發(fā)現(xiàn), TMDs 中的載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程發(fā)生在亞皮秒至納秒時(shí)間尺度[13],這表明 TMDs 在太赫茲(THz)頻率的高速光電器件中有潛在的應(yīng)用前景。
當(dāng)超快激光脈沖與半導(dǎo)體相互作用時(shí),可以通過(guò)線性光學(xué)過(guò)程[14]或者非線性光學(xué)過(guò)程[15]來(lái)產(chǎn)生太赫茲脈沖輻射。石墨烯在飛秒激光脈沖激發(fā)下可以產(chǎn)生太赫茲輻射[16],但由于禁帶寬度為零,限制了其在光電器件中的應(yīng)用,而二維 TMD 很好地彌補(bǔ)了這一缺陷。目前為止,已有文獻(xiàn)報(bào)道 MoS2、WS2、WSe2晶體能夠通過(guò)飛秒激光脈沖激發(fā)產(chǎn)生太赫茲輻射[17-19],相應(yīng)的物理機(jī)制通常包括光整流效應(yīng)和表面場(chǎng)效應(yīng)。 ReS2 也是一種典型的TMD,因具有穩(wěn)定的畸變1T 三斜結(jié)構(gòu),導(dǎo)致其單晶具有面內(nèi)各向異性的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)[20],這與2H 結(jié)構(gòu)的 TMD(如 MoS2 和 WS2)有明顯差異。由于較弱的層間耦合力, ReS2單層和塊體表現(xiàn)出相似的電子能帶結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì),均為間接帶隙半導(dǎo)體,帶隙范圍在1.35~1.50 eV 之間[21]。由于這些特性,ReS2可被應(yīng)用于隧道場(chǎng)效應(yīng)晶體管[22]和偏振相關(guān)的光電探測(cè)器[23]等。對(duì)于上述的器件應(yīng)用,超快的響應(yīng)時(shí)間(納秒至亞皮秒)和超高的工作頻率(吉赫茲到太赫茲)是重要的發(fā)展方向。因此,研究 ReS2與超快激光脈沖相互作用時(shí)的瞬態(tài)響應(yīng),對(duì)理解器件工作的微觀機(jī)理和提升器件性能具有重要的意義。
本文采用超快時(shí)間分辨光譜實(shí)驗(yàn)手段,研究了化學(xué)氣相沉積法( CVD)制備的 ReS2薄膜的超快載流子動(dòng)力學(xué)和太赫茲發(fā)射。在超快光泵浦光探測(cè)(OPOP)實(shí)驗(yàn)中,發(fā)現(xiàn)其擁有皮秒量級(jí)的超快響應(yīng)時(shí)間。通過(guò)光泵浦太赫茲發(fā)射( OPTE)實(shí)驗(yàn),檢測(cè)到 ReS2薄膜在波長(zhǎng)為800 nm的飛秒激光泵浦下產(chǎn)生的太赫茲脈沖輻射,分析太赫茲脈沖的極性和強(qiáng)度與泵浦光入射角之間的依賴關(guān)系,獲得了 ReS2薄膜產(chǎn)生太赫茲輻射的主要物理機(jī)制。
1 樣品表征與實(shí)驗(yàn)裝置
ReS2具有三斜對(duì)稱的扭曲1T 結(jié)構(gòu),如圖1所示。圖1(a)和(b)分別表示了 ReS2的晶格結(jié)構(gòu)的俯視和側(cè)視圖。本文研究的 ReS2薄膜樣品由深圳六碳科技公司提供,通過(guò) CVD方法生長(zhǎng)在藍(lán)寶石基底上,薄膜層數(shù)約為7~8層。 ReS2晶體具有較低的對(duì)稱性,所以與其他2H結(jié)構(gòu)的 TMD 相比, ReS2具有復(fù)雜的拉曼光譜[24]。樣品在633 nm 激光激發(fā)下的拉曼光譜如圖1(c)所示,2種面內(nèi)振動(dòng)模式 E2g 對(duì)應(yīng)的拉曼峰分別位于150.0 cm?1和162.6 cm?1,2種面外振動(dòng)模式A1g 的拉曼峰分別位于212.0 cm?1和235.0 cm?1。圖1(d)為光學(xué)顯微鏡觀測(cè)到的 ReS2薄膜表面形貌,可以看出 ReS2薄膜在微米量級(jí)尺度上的微結(jié)構(gòu)具有良好的均勻性,表面較為平整。
光泵浦太赫茲發(fā)射實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示。激光器輸出的超快飛秒激光(中心波長(zhǎng)800 nm ,脈沖寬度120 fs,重復(fù)頻率為1 kHz)被分束鏡(透反比9∶1)分成泵浦光和探測(cè)光兩部分。泵浦光通過(guò)透鏡聚焦在 ReS2樣品上,聚焦光斑直徑為4 mm ,樣品產(chǎn)生的太赫茲波經(jīng)過(guò)兩個(gè)拋物面鏡與探測(cè)光一起到達(dá)探測(cè)晶體ZnTe(厚度為2 mm,晶向<110>)。太赫茲波通過(guò)線性電光效應(yīng)使ZnTe晶體的折射率發(fā)生變化,進(jìn)而改變探測(cè)光的偏振狀態(tài),然后利用平衡差分探測(cè)器測(cè)量探測(cè)光的偏振分量變化。探測(cè)器輸出的信號(hào)與太赫茲波的瞬時(shí)電場(chǎng)振幅成正比,因此利用這種自由空間電光取樣方法,通過(guò)逐步改變太赫茲脈沖和探測(cè)光脈沖之間的時(shí)間延遲,記錄太赫茲脈沖的時(shí)域波形。光路中的泡沫板用于阻擋和過(guò)濾泵浦光進(jìn)入探測(cè)系統(tǒng),而太赫茲脈沖不會(huì)被其吸收。圖3為光泵浦光探測(cè)的實(shí)驗(yàn)裝置示意圖,泵浦和探測(cè)光通過(guò)透鏡聚焦后,其光斑半徑大小分別為0.25 mm和0.15 mm。實(shí)驗(yàn)測(cè)量的瞬態(tài)透射率變化為?T=T0(?T = T? T0 ,T 和 T 0分別是有泵浦光和無(wú)泵浦光時(shí)對(duì)應(yīng)的探測(cè)光的透射率),表示由泵浦光激發(fā)引起的探測(cè)光透射率的相對(duì)變化。
2 結(jié)果與討論
利用 OPOP 實(shí)驗(yàn)裝置測(cè)試了 ReS2薄膜對(duì)800 nm 飛秒激光脈沖的瞬態(tài)光學(xué)響應(yīng),在泵浦光不同激發(fā)強(qiáng)度(分別為0.22、0.61和0.88 mJ/cm2)下的測(cè)試結(jié)果如圖4(a)所示。在飛秒脈沖激發(fā)下, ReS2薄膜呈現(xiàn)超快的光學(xué)響應(yīng),其瞬態(tài)透過(guò)率變化表現(xiàn)為光致吸收,即探測(cè)光的透過(guò)率減小。當(dāng)增大激發(fā)強(qiáng)度時(shí),瞬態(tài)吸收信號(hào)峰值與泵浦光能量密度成正比關(guān)系,如圖4(b)所示。由于泵浦光子的能量(約為1.55 eV)大于 ReS2的帶隙,薄膜中光激發(fā)的載流子濃度隨激發(fā)強(qiáng)度的提升也呈線性增加,因此800 nm 光激發(fā)產(chǎn)生的光致瞬態(tài)吸收可歸因于載流子對(duì)探測(cè)光的吸收。圖4(a)中瞬態(tài)吸收信號(hào)的弛豫過(guò)程包含一個(gè)快過(guò)程和一個(gè)慢過(guò)程,可以用一個(gè)雙指數(shù)衰減函數(shù)進(jìn)行擬合,即
式中: A1、A2分別為快過(guò)程和慢過(guò)程信號(hào)的振幅大小;1、2 分別為快過(guò)程和慢過(guò)程的時(shí)間常數(shù)(或稱為壽命);B 為常數(shù)。
利用式(1)擬合得到的2個(gè)時(shí)間常數(shù)1和2 ,其隨泵浦功率的變化關(guān)系如圖4(c)所示。隨著泵浦能量密度的增加,快過(guò)程弛豫時(shí)間常數(shù)1從125 ps減小至61 ps,慢過(guò)程弛豫時(shí)間常數(shù)2 從780 ps減小至531 ps。對(duì)于 TMD材料,超快光激發(fā)可使其價(jià)帶電子躍遷到導(dǎo)帶而形成初始的非熱化載流子,隨后載流子之間的散射和載流子?晶格散射導(dǎo)致載流子的熱化,一般在1 ps內(nèi)完成,這個(gè)過(guò)程對(duì)應(yīng)于圖4(a)中光致吸收信號(hào)的超快上升沿。由于 CVD生長(zhǎng)的薄膜一般含有較多的缺陷結(jié)構(gòu)(例如硫空位),大量的載流子在熱化的同時(shí)(以及熱化后)將被缺陷能級(jí)捕獲,這是 CVD 薄膜中載流子遷移率較低的一個(gè)原因。對(duì)于不同類型的缺陷,其捕獲的載流子呈現(xiàn)從皮秒到微秒量級(jí)的壽命。對(duì)于 ReS2薄膜,其光致吸收信號(hào)的較快弛豫對(duì)應(yīng)于在淺缺陷能級(jí)的載流子的復(fù)合過(guò)程,而慢過(guò)程反映了被深缺陷能級(jí)捕獲的載流子的復(fù)合過(guò)程。隨泵浦光能量密度增大而加快的弛豫過(guò)程,可歸因于在較高載流子濃度時(shí)通過(guò)缺陷輔助的俄歇復(fù)合過(guò)程。
ReS2薄膜具有皮秒量級(jí)的超快光響應(yīng),說(shuō)明其有希望應(yīng)用于高達(dá)太赫茲頻率的高速光電器件。進(jìn)一步,我們采用 OPTE技術(shù)研究了 ReS2薄膜的太赫茲發(fā)射特性。當(dāng)泵浦光垂直入射樣品表面時(shí),未能探測(cè)到 ReS2薄膜產(chǎn)生太赫茲輻射,然而當(dāng)泵浦光以一定角度斜入射到樣品表面時(shí),發(fā)現(xiàn) ReS2薄膜能夠激發(fā)產(chǎn)生太赫茲波。圖5(a)為通過(guò)飛秒激光泵浦產(chǎn)生太赫茲脈沖的示意圖,圖5(b)為 ReS2薄膜輻射的太赫茲脈沖的時(shí)域波形。在飛秒激光脈沖的泵浦下,薄膜非線性極化的瞬態(tài)變化以及光生瞬態(tài)電流都可產(chǎn)生太赫茲輻射,可以用公式描述為
式中: P 為非線性極化[16];J 為光生電流密度。 P 主要體現(xiàn)了基于二階非線性響應(yīng)的光整流效應(yīng),一般只發(fā)生在非中心對(duì)稱的材料中[25]。此外,對(duì)于具有空間反演對(duì)稱結(jié)構(gòu)的材料,表面或界面的存在會(huì)打破它的反演對(duì)稱性,因此存在表面或界面光整流效應(yīng)。例如,此前報(bào)道的 MoS2晶體產(chǎn)生太赫茲輻射,其主要機(jī)理就是在其表面的共振光整流效應(yīng)[18]。J主要體現(xiàn)了由光生載流子在內(nèi)電場(chǎng)或外電場(chǎng)作用下加速形成的瞬態(tài)電流,從而輻射太赫茲脈沖,例如表面場(chǎng)效應(yīng)[19]和光致丹倍效應(yīng)[26]。
對(duì)于 ReS2薄膜,可以通過(guò)比較其與InAs晶體中電子和空穴遷移率的大小來(lái)判斷其在太赫茲發(fā)射機(jī)制中是否存在光致丹倍效應(yīng)。InAs晶體是一種典型的基于光致丹倍效應(yīng)產(chǎn)生太赫茲輻射的窄帶隙半導(dǎo)體,其電子遷移率約為30000 cm2/(V·s),空穴遷移率約為240 cm2/(V·s)[27]。ReS2的電子遷移率約為339~800 cm2/(V·s),空穴遷移率約為31~240 cm2/(V·s)[28]。ReS2的電子和空穴遷移率之差遠(yuǎn)小于InAs,這說(shuō)明 ReS2中光激發(fā)的電子和空穴無(wú)法有效分離,因此形成光致丹倍電場(chǎng)的可能性較小。
為了進(jìn)一步探究 ReS2薄膜產(chǎn)生太赫茲輻射的物理機(jī)制,利用光泵浦太赫茲發(fā)射(OPTE)系統(tǒng)測(cè)試了太赫茲輻射強(qiáng)度與泵浦光入射角度的關(guān)系。如圖5(a)所示,通過(guò)繞樣品的中心軸(圖中虛線)旋轉(zhuǎn)來(lái)改變泵浦光的入射角度,此時(shí)泵浦光偏振角度以及樣品的方位角始終保持一致。通過(guò)實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)入射角分別為45°和?45°時(shí),產(chǎn)生的太赫茲輻射信號(hào)極性相反,如圖5(b)所示,這與基于表面場(chǎng)效應(yīng)產(chǎn)生太赫茲輻射的特性相符[19]。對(duì)于 CVD 生長(zhǎng)的 ReS2薄膜,由于樣品表面往往存在氧化膜或者生長(zhǎng)不連續(xù)等情況,這導(dǎo)致表面晶格周期排列終止,懸浮表面鍵中的未配對(duì)電子相互作用形成表面態(tài)。為了保持薄膜表面內(nèi)外費(fèi)米能級(jí)的平衡,表面能帶發(fā)生彎曲,并形成垂直于表面的耗盡層,導(dǎo)致電子和空穴加速運(yùn)動(dòng)形成瞬態(tài)電流并輻射太赫茲信號(hào)。光生載流子的移動(dòng)方向會(huì)隨著泵浦光入射角的變化而改變,因此當(dāng)泵浦光入射角相反時(shí),瞬態(tài)電流方向也相反,從而導(dǎo)致相反的太赫茲輻射極性。綜上分析, ReS2薄膜產(chǎn)生太赫茲輻射的主導(dǎo)機(jī)制可歸因?yàn)楸砻鎴?chǎng)效應(yīng)。對(duì)樣品產(chǎn)生的太赫茲波時(shí)域信號(hào)進(jìn)行傅里葉變換得到輻射頻譜圖,如圖5(c)所示,中心頻率和頻譜的帶寬分別為0.53 THz 和2.50 THz。由此表明,ReS2薄膜可用于制備基于表面場(chǎng)效應(yīng)的新型太赫茲發(fā)射器中。
3 結(jié)論
本文利用光泵浦光探測(cè)技術(shù)研究了 CVD 生長(zhǎng)的 ReS2薄膜的超快載流子動(dòng)力學(xué)過(guò)程,皮秒量級(jí)的超快響應(yīng)時(shí)間說(shuō)明其具有應(yīng)用于太赫茲頻率高速光電器件的前景。進(jìn)一步的研究可發(fā)現(xiàn), ReS2薄膜在飛秒脈沖激發(fā)下可產(chǎn)生譜寬為2.50 THz 的太赫茲脈沖輻射?;趯?duì)測(cè)量結(jié)果的分析, ReS2薄膜產(chǎn)生太赫茲輻射的主要機(jī)理可歸因?yàn)楸∧け砻鎴?chǎng)對(duì)光生載流子的加速。本文的研究結(jié)果對(duì) ReS2薄膜在超快和太赫茲光電子器件方面的應(yīng)用提供了參考。
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(編輯:劉鐵英)