王燕軍，穆勁松，吉 喆*，蘇 盛，李 凱，倪 紅，姜 艷，張鶴豐

1. 中國環(huán)境科學研究院，國家環(huán)境保護機動車污染控制與模擬重點實驗室，北京 1000122. 廈門環(huán)境保護機動車污染控制技術(shù)中心，福建 廈門 361023

移動源顆粒物排放是空氣中PM2.5的重要來源[1-3]，其中柴油貨車顆粒物排放占比較大[4]，根據(jù)《中國移動源環(huán)境管理年報(2020年)》，我國柴油貨車排放的PM2.5占機動車顆粒物總排放量的90%以上[5]. 黑碳(black carbon，BC)作為柴油車顆粒物的重要組成部分[6-7]，對空氣污染和人體健康有很大影響[8-9]. 近年來，國際上針對黑碳排放對氣候變化的影響進行了廣泛研究[10-17]. 研究[18-19]表明，在人為源溫室氣體排放中，黑碳的輻射強迫可能僅次于二氧化碳，較之前預想高. 根據(jù)政府間氣候變化專門委員會(IPCC)的估計，1 kg黑碳的全球變暖潛能比等量二氧化碳在100年范圍內(nèi)強460倍，在20年范圍內(nèi)比等量二氧化碳強1600倍[20-21]. 由于黑碳減排對提升空氣質(zhì)量和減緩氣候變化效應有雙重作用，國際上對黑碳排放量進行了不同維度的測算[22-27]. 國內(nèi)外黑碳評估方法有光學法(主要用于黑碳觀測)、熱學分析法以及二者結(jié)合的熱光分析法，熱光分析法包括熱光反射法(TOR)和熱光透射法(TOT)兩種，其中熱光分析法是目前定量測量黑碳含量的主要方法之一[28]. 近年來，隨著我國經(jīng)濟的快速發(fā)展和社會的進步，我國的經(jīng)濟結(jié)構(gòu)、能源消費模式也在發(fā)生不斷變化，我國學者對中國的黑碳排放情況也進行了細致研究[29-32]，但多采用國際上通用的黑碳在顆粒物中的占比來估算黑碳排放量[33]，由于機動車排放因子受排放控制水平、行駛工況、車速、負載情況等多種特性的影響，利用統(tǒng)一的黑碳在顆粒物中的占比來估算某類車型的黑碳排放因子將帶來較大的不確定度，但這方面研究還相當有限[34-35].

2000年以后隨著我國機動車保有量快速增長[36]、移動源排放標準[37]和油品質(zhì)量持續(xù)升級[38]、柴油車污染控制技術(shù)不斷提升[39]以及《柴油貨車污染治理攻堅戰(zhàn)行動計劃》[40]等政策實施，移動源保有結(jié)構(gòu)快速變化，我國移動源黑碳排放與已有研究相比已有較大變化，文獻中采用的黑碳排放測算方法、黑碳排放清單已不能適用目前我國環(huán)保精細化管理需求. 因此，該研究利用實驗室整車轉(zhuǎn)轂臺架方法，對不同排放標準的重型柴油貨車排放的黑碳進行采樣，利用目前國際上通用的熱光反射法[41]測量了黑碳(采用元素碳計量)在顆粒物中占比的變化情況，分析了排放標準升級、運行工況等對我國中重型柴油貨車黑碳排放的影響，以期為我國相關領域黑碳排放清單的編制、柴油車顆粒物和黑碳相關污染控制政策的制定提供數(shù)據(jù)支撐.

1 研究方法

為有效控制試驗條件，精確測量柴油車顆粒物、黑碳等污染物排放量，該研究采用基于整車轉(zhuǎn)轂臺架和行駛工況模擬的試驗方法進行重型柴油車黑碳采樣. 黑碳采集所使用的石英膜先在馬弗爐中高溫(550℃)燒6 h，以去除表面殘留VOCs，黑碳通過經(jīng)處理后的石英濾膜采集后，利用美國沙漠研究所開發(fā)的Model 2001A型碳分析儀進行顆粒物中黑碳(以元素碳為代表)的定量分析，測試采用IMPROVE碳分析協(xié)議[41]. 測試采樣系統(tǒng)和采用的設備參數(shù)如圖1和表1所示.

表1 底盤測功機排放測量系統(tǒng)Table 1 Chassis dynamometer emission measurement system

圖1 試驗系統(tǒng)示意Fig.1 Schematic diagram of experiment equipment

試驗所采用的柴油貨車類型及樣本量如表2所示，由于國Ⅰ和國Ⅱ柴油貨車所采用的排放控制技術(shù)水平相似，該研究將國Ⅰ和國Ⅱ柴油車歸做一類進行處理. 其中，國Ⅰ、國Ⅱ柴油貨車采用機械供油系統(tǒng)，國Ⅲ中型、重型柴油測試樣本中，機械供油和電噴供油系統(tǒng)各占一半，國Ⅳ和國Ⅴ柴油貨車均采用電噴供油系統(tǒng)，國Ⅴ柴油貨車另帶有SCR后處理系統(tǒng). 測試樣本的選擇參考了相關汽車統(tǒng)計年鑒，選擇了銷售占比較大的廠家作為測試重點，通過篩選環(huán)保車型庫目錄以及年鑒銷售量統(tǒng)計情況，選擇了行駛里程較為近似的主要車型，以保證測試的代表性.

表2 分類柴油貨車測試樣本量Table 2 Test samples of heavy duty trucks by types and standards 個

測試所采用的柴油車循環(huán)工況為重型車典型道路行駛工況(VECC循環(huán)工況)[42]及中國重型商用車燃料消耗量測試工況(C-WTVC循環(huán)工況)[43](見圖2、3)，代表了重型車在實際道路上的行駛特征以及在進行車輛綜合油耗測試時使用的駕駛特征. 由表3可見，VECC循環(huán)工況比C-WTVC循環(huán)工況怠速時間約長1倍，平均車速比C-WTVC循環(huán)工況約低40.9%，最大加減速度比C-WTVC循環(huán)工況約高1倍，體現(xiàn)了在我國大中型城市汽車保有量持續(xù)增長的背景下，機動車在道路上行駛時加減速頻繁、平均車速偏低、怠速時間長的實際行駛特征.

表3 VECC循環(huán)工況和C-WTVC循環(huán)工況特征參數(shù)Table 3 Characteristic parameters of VECC driving cycle and C-WTVC driving cycle

圖2 VECC循環(huán)工況Fig.2 VECC driving cycle

圖3 C-WTVC循環(huán)工況Fig.3 C-WTVC driving cycle

在分析測試時，通常用元素碳（EC）來代表黑碳[8].黑碳在顆粒物中的占比以及黑碳在總碳(TC，包括元素碳和有機碳OC)中的占比的計算公式如式(1)(2)所示.

式中：KEC/PM為黑碳在顆粒物中的占比；EC為利用DRI 2001A型分析儀測得的元素碳質(zhì)量，μg；PM為利用微重天平測量得到的顆粒物質(zhì)量，μg；KEC/TC為黑碳在總碳中的占比；TC為利用DRI 2001A型分析儀測得的元素碳和有機碳的質(zhì)量總和，μg；OC為利用DRI 2001A型分析儀測得的有機碳(OC)的質(zhì)量，μg.

2 結(jié)果與分析

2.1 排放標準對柴油貨車KEC/PM的影響分析

VECC循環(huán)工況[42]下，不同排放標準的中、重型柴油貨車的KEC/PM值如圖4所示. 由圖4可見，排放標準的升級對我國柴油車顆粒物中黑碳排放占比有較大影響，從國Ⅰ和Ⅱ排放標準升級到國Ⅲ、國Ⅳ和國Ⅴ排放標準后黑碳在顆粒物中的占比逐步提高，由41%左右(33%～59%)逐步提至72%左右(62%～75%)，KEC/PM值升高約75%. 結(jié)果表明，不同排放標準的柴油貨車，黑碳在顆粒物中的占比相差較大，采用統(tǒng)一系數(shù)利用柴油車顆粒物排放估算黑碳排放可能會帶來較大誤差. 黑碳在柴油顆粒物中占比逐步增大的重要原因是，隨著我國排放標準的逐步加嚴，柴油貨車不斷提高了排放控制技術(shù)水平(如采用電噴系統(tǒng)取代機械噴射系統(tǒng))，噴射壓力不斷提高，缸內(nèi)燃燒組織不斷優(yōu)化，柴油噴霧燃燒效果得到了改善. 柴油缸內(nèi)燃燒完全度提高，在降低顆粒物排放總量的情況下，不完全燃燒形成的有機碳逐步降低，黑碳在總碳中的占比(KEC/TC)不斷提高(見圖5)，從而提高了黑碳在顆粒物中的占比.

圖4 不同排放標準柴油貨車黑碳在顆粒物中的占比(KEC/PM)Fig.4 KEC/PM of trucks meeting the different emission levels

從中、重型柴油貨車的KEC/PM值(見圖5)來看，國Ⅰ和國Ⅱ排放標準以及國Ⅲ排放標準的中型柴油貨車KEC/PM值低于同排放標準的重型柴油貨車，說明國Ⅰ和國Ⅱ排放標準以及國Ⅲ排放標準的中型柴油貨車缸內(nèi)燃燒效果比同排放標準的重型柴油貨車差；而國Ⅳ和國Ⅴ排放標準的中型柴油貨車KEC/PM值與同排放標準的重型柴油貨車基本一致，表明二者的缸內(nèi)燃燒控制技術(shù)已基本接近，缸內(nèi)顆粒物燃燒效果均較好.

圖5 不同排放標準柴油貨車黑碳在總碳中的占比(KEC/TC)Fig.5 KEC/TC of trucks meeting the different emission levels

2.2 循環(huán)工況對柴油貨車KEC/PM的影響

國Ⅱ、國Ⅲ和國Ⅳ排放標準中型、重型車輛在滿載狀態(tài)下，分別運行VECC循環(huán)工況和C-WTVC循環(huán)工況時黑碳在顆粒物中的占比(KEC/PM)對比如圖6所示. 由圖6可見，各類型車輛運行在C-WTVC循環(huán)工況的KEC/PM值較運行在VECC循環(huán)工況下高，增幅在5%～10%之間，表明不同循環(huán)工況對KEC/PM有一定影響. 原因可能有以下兩方面：一方面，C-WTVC循環(huán)工況較VECC循環(huán)工況平均車速高，整體燃燒溫度較高，缸內(nèi)燃燒更加充分，顆粒物中有機碳(OC)減少，黑碳比例升高；另一方面，可能是C-WTVC循環(huán)工況較VECC循環(huán)工況最大加速度低，車輛運行較為平穩(wěn)，車輛瞬態(tài)工況少，燃油噴霧未燃燒的情況也少，故黑碳在顆粒物中的占比升高.

圖6 不同循環(huán)工況下黑碳在顆粒物中的占比(KEC/PM)Fig.6 KEC/PM of trucks under the different driving cycles

2.3 負荷對柴油貨車KEC/PM的影響

圖7為在VECC循環(huán)工況下國Ⅱ、國Ⅲ和國Ⅳ排放標準重型柴油貨車在半載(50%負荷)、滿載(100%負荷)狀況下黑碳在顆粒物中的占比(KEC/PM). 由圖7可見，車輛負載不同，KEC/PM也有一定差別，車輛在滿載狀態(tài)下的KEC/PM值要高于半載狀態(tài). 該研究中國Ⅱ重型柴油貨車在滿載和半載狀態(tài)下KEC/PM值差別最大，在15%左右，國Ⅲ、Ⅳ重型柴油貨車在滿載和半載狀態(tài)下KEC/PM值差別在7%～8%之間. 由于該研究的樣本量有限，具體影響還有待進一步研究. 重型柴油貨車在滿載狀態(tài)下KEC/PM值高于半載狀態(tài)的原因可能是，在滿載運行狀況下柴油貨車燃油噴射量加大，發(fā)動機缸內(nèi)燃燒溫度較高，使得柴油燃燒充分度提高，減少了有機碳的生成，提高了黑碳在顆粒物中的占比.

圖7 不同負載下重型柴油貨車黑碳在顆粒物中的占比(KEC/PM)Fig.7 KEC/PM of trucks under the different loads

3 討論

已有研究中對移動源黑碳排放量的估算多采用固定的黑碳在顆粒物中的占比系數(shù)[25-26,32,34]. 筆者研究表明，機動車黑碳在顆粒物中的占比受車輛本身排放控制技術(shù)水平、車輛在道路上行駛狀況及運行工況的影響，利用固定的系數(shù)來估算黑碳排放量會帶來較大的不確定度. 如Wang等[44]利用煙羽跟蹤測試的方法測量了北京市、重慶市道路上行駛的柴油車黑碳排放因子，相似運行條件下二者相差2～3倍，主要因兩地排放標準實施時間不同、車隊結(jié)構(gòu)差異較大所致. Kirchstetter等[45]對美國舊金山重型柴油車1999年隧道排放的研究表明，黑碳在顆粒物中的占比約為0.51；Ban-Weiss等[46]利用同樣的方法分析了美國舊金山1997年、2006年輕、重型柴油車PM2.5、黑碳、OM (有機物)等的排放因子，結(jié)果表明，重型柴油車黑碳在顆粒物中的占比由0.518左右提至0.614左右，顯示了排放標準升級對黑碳在顆粒物排放中占比的影響，與筆者研究結(jié)論較為一致. 排放標準升級造成黑碳排放占比升高的原因還與采用的控制技術(shù)有關.如鄭軒[47]研究表明，機械噴油式柴油車黑碳在顆粒物中的占比在0.43左右，電控噴油式柴油車黑碳在顆粒物中的占比在0.56左右. 車輛運行工況對黑碳排放也有重要影響，如Zhang等[48]在低速工況和高速巡航工況下測試得到的機動車黑碳排放因子差別在70%～80%之間. 鄭軒[47]研究表明，采用機械噴油方式的柴油車在城市快速路行駛時，黑碳在顆粒物中的占比較在城市道路行駛時高13%±10%，而電噴柴油車的差異更大. Zhang等[48]對機械噴油柴油發(fā)動機臺架試驗的結(jié)果顯示，負荷從50%提至80%時，黑碳在顆粒物中的占比由0.25提至0.46；Kweon等[49]對一臺單缸電控噴油柴油機的試驗顯示，負荷由50%提至75%時，黑碳在顆粒物中的占比從0.43提至0.75，顯示了車輛負載對黑碳在顆粒物中的占比也有重要影響，但已有研究中的增幅[48-49]高于筆者研究結(jié)果，其原因還有待進一步分析.

4 結(jié)論

a) 我國排放標準升級對中、重型柴油貨車黑碳排放情況有重要影響. 從國Ⅰ、國Ⅱ排放標準升級到國Ⅲ、國Ⅳ和國Ⅴ排放標準，黑碳在顆粒物中的占比由41%左右逐步提至72%左右，升高約75%.

b) 行駛工況對中、重型柴油貨車黑碳排放狀況有一定影響，C-WTVC循環(huán)工況下柴油貨車的黑碳排放占比較行駛在VECC循環(huán)工況下高5%～10%.

c) 中、重型柴油貨車在滿載狀態(tài)下較半載狀態(tài)下排放更多的黑碳，國Ⅱ重型柴油貨車在滿載和半載狀態(tài)下KEC/PM相差15%左右，國Ⅲ、國Ⅳ重型柴油貨車在滿載和半載狀態(tài)下KEC/PM相差7%～8%.

d) 柴油貨車黑碳排放清單編制要綜合考慮排放標準、駕駛特征、負荷狀況等對黑碳排放的影響，不宜使用固定系數(shù)利用顆粒物排放因子外推黑碳排放因子.