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      基于雙開口金屬環(huán)的太赫茲超材料吸波體傳感器*

      2022-06-04 06:26:16葛宏義李麗蔣玉英李廣明王飛呂明張?jiān)?/span>李智
      物理學(xué)報(bào) 2022年10期
      關(guān)鍵詞:內(nèi)環(huán)赫茲折射率

      葛宏義 李麗 蔣玉英 李廣明 王飛 呂明 張?jiān)? 李智

      1) (河南工業(yè)大學(xué)糧食信息處理與控制教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,鄭州 450001)

      2) (河南工業(yè)大學(xué)河南省糧食光電探測與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,鄭州 450001)

      3) (河南工業(yè)大學(xué)信息科學(xué)與工程學(xué)院,鄭州 450001)

      4) (河南工業(yè)大學(xué)人工智能與大數(shù)據(jù)學(xué)院,鄭州 450001)

      本文提出了一種用于生物樣品檢測的高靈敏度太赫茲折射率超材料吸波體傳感器.該傳感器由2 個(gè)同心開口金屬環(huán)組成,是一種多模諧振器.傳感器在0.7—2.5 THz 頻率范圍內(nèi)具有2 個(gè)獨(dú)立可調(diào)的工作頻段,即1.079 THz 和2.271 THz,可觀測樣品在太赫茲波段的不同電磁效應(yīng).采用吸收特性、靈敏度等指標(biāo)評估太赫茲傳感器的性能,自由空間中的吸收率超過99.9%,具有較高的頻率選擇特性,靈敏度達(dá)到693.7 GHz/RIU,檢測生物樣品最小折射率變化量為0.004,傳感性能較好.所提出的傳感器使用低介電常數(shù)的柔性材料,具有生物相容性、便攜性等優(yōu)點(diǎn),且在0°—60°斜入射角下及4%的制作誤差內(nèi)顯示出高度穩(wěn)定性.此外,通過乙醇-水混合物模擬實(shí)驗(yàn),驗(yàn)證了傳感器的檢測效果.本文設(shè)計(jì)的傳感器單元結(jié)構(gòu)之間相互作用小、穩(wěn)定、易制作,能夠顯著增強(qiáng)光與物質(zhì)之間相互作用,在太赫茲高靈敏生物傳感檢測中具有廣闊的應(yīng)用前景.

      1 引言

      太赫茲(terahertz,THz)波是比微波頻率高、比可見光頻段低的一段電磁波,介于0.1—10 THz(1 THz =1012Hz)頻率范圍內(nèi),波長為3—0.03 mm[1,2,3].許多生物大分子的振動頻率在太赫茲波段,其獨(dú)特的指紋譜在識別探測方面具有較強(qiáng)的優(yōu)勢[4,5].太赫茲波能夠穿透許多非極性材料,探測物質(zhì)內(nèi)部信息,并且太赫茲波的光子能量僅有X 射線的百萬分之一,不會損傷被測物質(zhì)的內(nèi)部組成成分,可進(jìn)行無損檢測.目前,太赫茲時(shí)域光譜(THz-TDS)技術(shù)在中草藥、毒品、添加劑等鑒別方面取得一定的研究成果,成為物質(zhì)分類識別的主要手段,得到廣泛的應(yīng)用[6,7].針對系統(tǒng)或環(huán)境等因素造成的光譜數(shù)據(jù)噪聲大、信號弱等問題,許多學(xué)者通過機(jī)器學(xué)習(xí)、深度學(xué)習(xí)等方法建立模型進(jìn)行定性定量分析,但對微量生物樣品的檢測及相似指紋譜之間的識別仍具有一定的挑戰(zhàn)性.

      隨著微納加工技術(shù)的發(fā)展,超材料(metamaterials,MMs)[8,9]的出現(xiàn)在一定程度上彌補(bǔ)了THz技術(shù)的硬性問題.超材料是一種人工設(shè)計(jì)的由周期性亞波長單元結(jié)構(gòu)構(gòu)成的電磁復(fù)合材料,具備天然材料不能實(shí)現(xiàn)的特殊物理性質(zhì),如負(fù)折射率[10,11]、逆多普勒效應(yīng)[12,13].太赫茲超材料生物傳感器[14,15]是一種無標(biāo)記親和型傳感器,能夠增強(qiáng)局域電磁場強(qiáng)度,并且對周圍環(huán)境的介電常數(shù)變化極其敏感,為微量或痕量生物樣品檢測提供一種新方式.太赫茲超材料吸波器[16,17]是一種典型的生物傳感器類型,由“三明治”結(jié)構(gòu)構(gòu)成,即金屬諧振層-介質(zhì)層-金屬反射層,可實(shí)現(xiàn)太赫茲波的近完美吸收,通過觀察諧振頻率偏移程度或吸收強(qiáng)度實(shí)現(xiàn)樣品的檢測.Chen 等[18]采用分裂環(huán)結(jié)構(gòu)太赫茲超材料吸波器結(jié)合密度泛函理論與單變量回歸分析實(shí)現(xiàn)吲哚–3-乙酸和三環(huán)唑等微量農(nóng)藥的高精度檢測,檢出限達(dá)到10 ng/L;Veeraselvam等[19]設(shè)計(jì)了一種多模諧振器,在1—2 THz 之間存在4 個(gè)獨(dú)立可調(diào)諧的工作頻帶且偏振不敏感,并且模擬DNA 等生物分子的特性,結(jié)果表明該傳感器具有較好的檢測能力;Xu 等[20]利用環(huán)偶極子諧振增強(qiáng)場約束能力,實(shí)現(xiàn)了對乙醇溶液含量的分析.基于超材料的太赫茲生物傳感器在生物醫(yī)學(xué)、食品安全檢測等領(lǐng)域應(yīng)用廣闊,但其性能需進(jìn)一步提高以增強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用、檢測相差無幾的分析物.

      本文設(shè)計(jì)了一種雙開口環(huán)吸波體傳感器,該諧振結(jié)構(gòu)由2 個(gè)典型的金屬開口環(huán)組成.由于內(nèi)外環(huán)的近場耦合,吸收特性曲線在0.7—2.5 THz 之間存在2 個(gè)完美吸收峰.采用有限元積分法仿真分析了諧振形成機(jī)理以及開口環(huán)位置的影響,經(jīng)結(jié)構(gòu)優(yōu)化后,對待測物折射率、厚度、介質(zhì)層材料的傳感特性進(jìn)一步分析并與透射型傳感器進(jìn)行對比.此外,通過識別乙醇-水混合物濃度驗(yàn)證了傳感檢測能力.本文設(shè)計(jì)的生物傳感器在太赫茲波段實(shí)現(xiàn)了高靈敏度,具有較高的Q值,并且穩(wěn)定、易于加工制作,將在微量生物樣品高靈敏度檢測領(lǐng)域發(fā)揮巨大的優(yōu)勢.

      2 傳感器的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與機(jī)理分析

      2.1 結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)與仿真

      本文設(shè)計(jì)的傳感器周期陣列結(jié)構(gòu)示意圖如圖1(a)所示,該結(jié)構(gòu)的基本單元由3 層結(jié)構(gòu)組成,分別是金屬諧振層、介質(zhì)層、反射層.圖1(b)和(c)是該傳感器單元結(jié)構(gòu)示意圖,上表面為2 個(gè)同心開口圓環(huán)組成的諧振器,r,w,g分別表示金屬開口環(huán)的半徑、線寬、開口間隙,金屬環(huán)的厚度為t,下表面是厚度為t1的連續(xù)金層,可以全反射太赫茲波,金的電導(dǎo)率σ=(4.561e+007) S/m.介質(zhì)層材料為聚四氟乙烯(poly tetra fluoroethylene,PTFE),相對介電常數(shù)εr=2.1+i0.0002.周期P=Px=Py=80 μm,單元結(jié)構(gòu)的優(yōu)化參數(shù)如表1 所示.

      圖1 (a)周期陣列結(jié)構(gòu);(b)單元結(jié)構(gòu)上視圖;(c)單元結(jié)構(gòu)側(cè)視圖Fig.1.(a) Periodic array structure;(b) top view of unit structure;(c) side view of unit structure.

      表1 單元結(jié)構(gòu)的幾何參數(shù)Table 1.Geometric parameters of the unit structure.

      采用三維電磁場仿真軟件CST MWS 2020 對傳感器結(jié)構(gòu)進(jìn)行仿真分析,采用基于有限積分法(FIT)的頻域求解器計(jì)算傳感器的吸收特性曲線、電場電流分布等其他參數(shù).太赫茲波垂直入射到傳感器上表面,極化方向沿x軸,即電場E沿y方向,磁場H沿x方向.此外,在x,y方向上設(shè)置周期邊界條件,在z方向上設(shè)置開放邊界條件.通過數(shù)值仿真得到吸收特性曲線A(ω)[21],A(ω)通過以下公式計(jì)算:

      式中:R(ω)表示反射率,其值等于|S11|2,即反射系數(shù)模的平方;T(ω)表示透射率,其值等于|S21|2,即透射系數(shù)模的平方,由于金屬底板遠(yuǎn)大于太赫茲波在金屬中的趨膚深度,對太赫茲波全反射,透射率可忽略不計(jì).因此,本文中T(ω)=0.

      該結(jié)構(gòu)無覆蓋物時(shí)的吸收譜如圖2 所示,從圖中可以看出,所設(shè)計(jì)的傳感器在f1=1.079 THz和f2=2.271 THz 處存在2 個(gè)近完美吸收峰,吸收率均達(dá)到99.9%以上.

      圖2 無分析物時(shí)傳感器吸收特性仿真曲線Fig.2.Simulation curve of sensor absorption characteristics in the absence of analyte.

      品質(zhì)因子Q、靈敏度S以及FOM 值是衡量傳感器性能的3 個(gè)指標(biāo).Q值表示傳感器的諧振特性,它的大小與分辨率和靈敏度均有關(guān),一般情況下,Q值越高,說明該結(jié)構(gòu)的介電損耗越小,共振峰窄而尖銳,并且分辨率和靈敏度越高.S值表示分析物單位折射率變化引起的中心諧振頻率頻移量的程度,是衡量傳感器性能的一個(gè)重要指標(biāo).FOM 值是表示傳感器整體性能的一個(gè)指標(biāo),FOM 值越高,則傳感器性能越好.計(jì)算公式如下:

      式中,f表示中心諧振頻率,FWHM(Full Width Half Maximum)表示半峰寬.

      式中,Δn表示分析物折射率變化量,Δf表示中心頻率頻移的大小,S單位為GHz/RIU(refractive index unit).

      該結(jié)構(gòu)f1處 及f2處 的FWHM 為49.3 GHz,70.8 GHz,由(2)式計(jì)算可知該傳感器的Q值分別為21.9 和32.1,較高的品質(zhì)因子Q表明所設(shè)計(jì)的傳感器具有較高的頻率選擇特性.

      2.2 諧振機(jī)理分析

      為了進(jìn)一步解釋該傳感器的諧振機(jī)理,仿真研究諧振頻率處的電場、電流分布情況.圖3 表明電場限制在圓環(huán)的開口處,內(nèi)環(huán)電場強(qiáng)度較強(qiáng),圖4表明電流主要分布在2 個(gè)金屬開口環(huán)上并且沿著箭頭指示方向流動.圓環(huán)可以看作電感L,開口處可以看作電容C,根據(jù)等效電路原理[22],電場的產(chǎn)生是由于入射波產(chǎn)生的感應(yīng)電荷聚集在開口處,電流的產(chǎn)生是由于電荷的移動,這是典型的LC 共振.該傳感器的諧振可以等效為LC 共振的疊加效應(yīng),如圖5 所示,諧振頻率可以近似為:

      圖3 傳感器在諧振頻率處的電場分布 (a) f1 處電場分布;(b) f2 處電場分布Fig.3.The electric field distribution of the sensor at the resonance frequency.(a) Electric field distribution at f1;(b)electric field distribution at f2.

      圖4 傳感器在諧振頻率處的電流分布 (a) f1 處表面電流分布;(b) f2 處表面電流分布;(c) f1 處底板電流分布;(d) f2 處底板電流分布Fig.4.The current distribution of the sensor at the resonance frequency:(a) Surface current distribution at f1;(b) surface current distribution at f2;(c) floor current distribution at f1;(d) floor current distribution at f2.

      圖5 子結(jié)構(gòu)的吸收特性曲線Fig.5.Absorption characteristic curve of substructure.

      式中,等效電感與傳感器幾何參數(shù)有關(guān),參數(shù)確定后,金屬開口環(huán)等效電感一般不會改變.該傳感器的等效電容與開口處等效電容、周圍環(huán)境的等效電容有關(guān),空傳感器只與開口處等效電容有關(guān).

      圖4(a)表明傳感器第1 個(gè)吸收峰f1是由外環(huán)的LC諧振形成的,電流在外環(huán)上震蕩,等效電感L1較大,諧振頻率f1較低.圖4(b)表明第2 個(gè)吸收峰f2的表面電流主要分布在內(nèi)環(huán),整體在內(nèi)環(huán)上形成LC諧振.比較圖4(a)和圖4(b),f2處電流分布的長度明顯小于f1處電流分布的長度,圖4(b)表面電流所形成的等效電感L2小于圖4(a)的等效電感L1,因此,諧振頻率f2大于諧振頻率f1.由圖4(c)和(d)可知,金屬底板中的電流方向與圖4(a)、(b)中表面電流方向相反,兩者之間存在磁諧振.

      如果將分析物涂覆在傳感器表面,就會形成1 個(gè)新的電容Csensor.隨著周圍介電常數(shù)和分析物厚度的變化,Csensor的數(shù)值將會改變,超材料傳感器的等效電容發(fā)生變化,共振頻率隨著覆蓋物的介電常數(shù)和厚度呈現(xiàn)出有規(guī)律的變化,從而可以分析出覆蓋物的物理性質(zhì).因此,該結(jié)構(gòu)可以用于生物樣品的傳感檢測.

      3 傳感器的結(jié)構(gòu)優(yōu)化及性能分析

      3.1 開口環(huán)相對位置分析

      傳感器的性能與諧振結(jié)構(gòu)密切相連,本節(jié)通過移動開口環(huán)及開口位置分析了其對傳感器的影響.以中心位置表示原點(diǎn),dv,dx分別表示內(nèi)環(huán)沿y軸正方向、x軸正方向移動的相對距離,由圖6(a)可知,內(nèi)環(huán)垂直移動距離越遠(yuǎn),低頻處影響較小,高頻處吸收強(qiáng)度明顯下降、吸收峰紅移,當(dāng)移動距離為6 μm 時(shí),結(jié)構(gòu)開始交疊,從圖中可以看出,f2紅移程度較大,約為0.47 THz,這主要是由于內(nèi)外環(huán)之間的相消干涉引起的,當(dāng)移動距離8 μm 處,兩環(huán)完全交叉,f2吸收強(qiáng)度斷層式下降.內(nèi)環(huán)沿x軸移動時(shí)的吸收特性曲線如圖6(b)所示,f2變化明顯,出現(xiàn)紅移、頻帶展寬、吸收強(qiáng)度下降現(xiàn)象,交叉重疊部分吸收譜變化較大,在0.7—2.5 THz 范圍內(nèi)只有1 個(gè)諧振峰,由于檢測樣品對于每個(gè)諧振峰的電磁響應(yīng)不同,單峰情況下,其頻率選擇特性較弱.

      圖6 內(nèi)環(huán)移動距離對吸收譜的影響 (a)內(nèi)環(huán)上下移動距離;(b)內(nèi)環(huán)左右移動距離Fig.6.Effect of inner ring shift distance on absorption spectrum:(a) Vertical travel distance of the inner ring;(b) horizontal travel distance of the inner ring.

      圖7 通過旋轉(zhuǎn)開口環(huán)進(jìn)一步研究了開口位置對傳感器性能的影響,以圖1(b)中開口位置為原型,逆時(shí)針旋轉(zhuǎn)結(jié)構(gòu),從圖7(a)和(b)中可以看出外環(huán)旋轉(zhuǎn)對傳感器性能影響更大.內(nèi)環(huán)旋轉(zhuǎn)一定角度,f1比較平穩(wěn),以旋轉(zhuǎn)180°為對稱軸,當(dāng)內(nèi)環(huán)從0°旋轉(zhuǎn)到60°時(shí),f2吸收強(qiáng)度逐漸下降,帶寬逐漸變窄,并且在旋轉(zhuǎn)60°時(shí),f2消失;當(dāng)內(nèi)環(huán)從60°旋轉(zhuǎn)到180°時(shí),f2頻帶展寬,吸收先增強(qiáng)后降低.圖8展示了內(nèi)環(huán)旋轉(zhuǎn)60°及單獨(dú)外環(huán)的吸收譜,并且分析其電場分布情況,雙環(huán)結(jié)構(gòu)比單環(huán)結(jié)構(gòu)電場強(qiáng)度大,原因是兩環(huán)的強(qiáng)耦合作用導(dǎo)致1.07 THz 處出現(xiàn)1 個(gè)完美窄帶吸收峰,Q值為36,該結(jié)構(gòu)可用于樣品的單峰檢測,但頻率選擇特性較弱.外環(huán)以旋轉(zhuǎn)180°為對稱軸,從0°旋轉(zhuǎn)到90°的過程中,f1吸收強(qiáng)度下降,帶寬變窄至消失,f2帶寬變寬甚至出現(xiàn)多峰情況,并且諧振峰不獨(dú)立;從90°旋轉(zhuǎn)到180°過程中,f1吸收強(qiáng)度上升,帶寬變寬,f2變化不穩(wěn)定,此時(shí),不適用于傳感檢測,在復(fù)雜不定的檢測環(huán)境中,可能會造成樣品信號紊亂.

      圖7 旋轉(zhuǎn)角度對吸收譜的影響 (a)內(nèi)環(huán)旋轉(zhuǎn)角度;(b)外環(huán)旋轉(zhuǎn)角度Fig.7.Effect of rotating angle on the absorption spectrum:(a) Rotating angle of the inner ring;(b) rotating angle of the outer ring.

      圖8 內(nèi)環(huán)旋轉(zhuǎn)60°、單獨(dú)外環(huán)的吸收譜及電場分布Fig.8.Absorption spectrum and electric field distribution of the inner ring rotated by 60° and the outer ring alone.

      3.2 結(jié)構(gòu)參數(shù)優(yōu)化

      為了研究外環(huán)對傳感器初始諧振頻率的影響,遵循控制變量準(zhǔn)則,分析傳感器在不同結(jié)構(gòu)參數(shù)下的諧振規(guī)律及原因,相應(yīng)參數(shù)變化的吸收特性曲線圖繪制在圖9 中.只改變r(jià)1的值,并保持其他幾何參數(shù)不變,當(dāng)r1從18 μm 增加到22 μm 時(shí),相應(yīng)的吸收譜被模擬并繪制在圖9(a)中,共振頻率f1逐漸向低頻移動.這是因?yàn)閞1的增加會增加等效電路中的等效電感L1,從而減小諧振頻率.外環(huán)開口間隙g1是設(shè)計(jì)中應(yīng)該考慮的第2 個(gè)因素,如果其他幾何參數(shù)保持不變,g1從2 μm 增加到5 μm,模擬的吸收光譜如圖9(b)所示,隨著g1的增加,諧振頻率f1逐漸向高頻移動.原因是g1的增加減小了等效電容C1及等效電感L1,因此,共振頻率f1最終隨著g1的增加而增加.此外,共振頻率還受線寬w1的影響,w1從2 μm 變化到5 μm 時(shí),模擬并繪制相應(yīng)的吸收譜,如圖9(c)所示,共振頻率f1逐漸向高頻移動,這是因?yàn)閣1的增加會產(chǎn)生以下兩個(gè)效應(yīng),1)等效電感L1隨著w1的增加而減小,諧振頻率增大;2)w1的增大增加了等效電容C1,前者影響明顯大于后者.同理,內(nèi)環(huán)結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳感器初始諧振頻率的影響適用于上述結(jié)論,由于2 個(gè)開口環(huán)沒有交叉重疊部分,傳感器的諧振頻率可以根據(jù)幾何參數(shù)進(jìn)行合理調(diào)整.

      圖9 傳感器幾何參數(shù)變化吸收特性曲線.(a)外環(huán)半徑r1;(b)外環(huán)開口間隙g1;(c)外環(huán)線寬w1;(d)內(nèi)環(huán)半徑r2;(e)內(nèi)環(huán)開口間隙g2;(f)內(nèi)環(huán)線寬w2Fig.9.Absorption characteristics curve with changes in sensor geometric parameters:(a) Outer ring radius r1;(b) outer ring opening gap g1;(c) outer ring line width w1;(d) inner ring radius r2;(e) inner ring opening gap g2;(f) inner ring line width w2.

      同時(shí),本文還模擬了單元結(jié)構(gòu)周期、襯底厚度、襯底材料對傳感器的影響以及透射型傳感器模型.當(dāng)周期P從70 μm 增加到90 μm 時(shí),吸收特性曲線如圖10(a)所示,與低頻諧振峰相比,高頻處的諧振峰影響較大,出現(xiàn)一定的紅移,并且吸收強(qiáng)度減小,可能是由于相鄰結(jié)構(gòu)單元的相互作用引起的.襯底厚度h從10 μm 變化到30 μm 時(shí),如圖10(b)所示,吸收強(qiáng)度變化明顯,共振頻率變化較小,h=10 μm 時(shí),雖然其Q值較高,在f1和f2處分別為34.2 和46.1,但調(diào)制深度較淺;h=20 μm時(shí)實(shí)現(xiàn)了對太赫茲波的“完美”吸收;h=30 μm 時(shí)調(diào)制深度下降,可能是由于介電材料的損耗引起的.當(dāng)襯底材料改變時(shí),吸收譜如圖10(c)所示,聚酰亞胺(polyimide,PI)的介電常數(shù)為3.5+i0.0027,石英的介電常數(shù)為3.75+i0.0004,襯底材料PI 的結(jié)構(gòu)Q值分別為21.3,22.3,襯底材料SiO2的結(jié)構(gòu)Q值分別為21.8,23.9.結(jié)果顯示,采用介電常數(shù)較低的襯底材料可以保持較高的共振強(qiáng)度并提高Q值.此外,模擬了透射型傳感器并與本文設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)性能比較.透射型傳感器單元結(jié)構(gòu)與吸波體傳感器單元結(jié)構(gòu)相比沒有第3 層的金屬板,其他均與吸波體結(jié)構(gòu)相同.在仿真條件相同的情況下,模擬并繪制透射型傳感器的傳輸特性曲線,如圖10(d)所示,在1.098 THz 和2.239 THz 處存在2 個(gè)透射峰,透射峰的半峰寬為75.9 GHz和80.8 GHz,Q值分別為14.5 和28.0,均小于吸波體型Q值.這是由于金屬反射板增強(qiáng)了入射能量在吸波器內(nèi)部的相互作用,有利于實(shí)現(xiàn)極強(qiáng)的局域電磁場,從而產(chǎn)生尖銳的吸收峰,獲得較高的品質(zhì)因子.

      圖10 (a),(b),(c)分別為不同周期P、不同襯底厚度、不同襯底材料的吸收特性曲線;(d)透射型傳感器結(jié)構(gòu)的傳輸特性曲線Fig.10.(a),(b),(c) are the absorption characteristic curves of different periods P,different substrate thicknesses,and different substrate materials;(d) transmission characteristic curves of the transmissive sensor structure.

      綜合考慮傳感器的Q值、諧振頻率、吸收強(qiáng)度等幾個(gè)因素后,設(shè)置單元結(jié)構(gòu)參數(shù)如表1 中所示,共振頻率f1處Q值為21.9,f2處Q值為32.1.

      3.3 傳感性能分析

      傳感器表面待測分析物的厚度和介電常數(shù)會影響吸收特性曲線的頻移和強(qiáng)度.優(yōu)化并確定傳感器的單元結(jié)構(gòu)參數(shù)后,進(jìn)一步研究傳感器對待測物的響應(yīng)特性.分析物折射率的實(shí)部和虛部定義為

      式中:為分析物相對介電常數(shù),=ε′+iε′′[23];為空氣的相對磁導(dǎo)率,近似為1.當(dāng)傳感器表面覆蓋10 μm 厚不同折射率的分析物時(shí),模擬并繪制對應(yīng)的吸收特性曲線,如圖11(a)所示,分析物折射率n從1.3 變化到1.8 時(shí),兩種諧振峰出現(xiàn)明顯的紅移,這是因?yàn)閭鞲衅髦車殡姵?shù)發(fā)生了明顯的變化,傳感器將這種改變體現(xiàn)在諧振頻率的變化上.兩種諧振頻率隨折射率變化而引起的頻移的程度曲線如圖11(b)所示,Δf2明顯大于Δf1,通過線性擬合后,f1和f2折射率靈敏度分別為318.9 GHz/RIU 和693.7 GHz/RIU,FOM 值分別為6.5,9.8.許多物質(zhì)折射率分布在此范圍內(nèi),該傳感器可以用于生物組織、食品中農(nóng)藥殘留等的檢測.

      圖11 (a)待測分析物隨折射率變化的吸收特性曲線和(b)頻移及線性擬合Fig.11.(a) Absorption characteristic curve and (b) frequency shift and linear fitting of the analyte to be measured with the change of refractive index.

      為了研究待測分析物厚度對傳感器性能的影響,n設(shè)置為1.68 并忽略介電損耗,厚度h1從2 μm變化到30 μm 的吸收譜如圖12(a)所示,諧振頻率出現(xiàn)紅移現(xiàn)象,頻移量與待測物厚度關(guān)系如圖12(b)所示,隨著待測物厚度的增加,頻移量不斷增加,增長速率逐漸趨于飽和,這是因?yàn)槿肷洳〞ぐl(fā)傳感器表面電流發(fā)生震蕩,距離越大,震蕩衰減越快[24].因此,待測物厚度為10 μm 時(shí)檢測效果較好.

      圖12 待測分析物厚度的影響 (a)不同厚度下的吸收譜;(b)頻率偏移隨分析物厚度的變化Fig.12.The influence of the thickness of the analyte to be measured:(a) Absorption characteristic curves under different thicknesses;(b) frequency deviation changes with analyte thickness.

      此外,本文分析了不同中間介質(zhì)層材料對傳感器傳感性能的影響,表面待測分析物為10 μm 時(shí)的兩種諧振頻率頻移量及其線性擬合曲線繪制在圖13 中,相對介電常數(shù)越低,傳感器靈敏度越大,傳感性能越好.表2 為所提出的傳感器與參考文獻(xiàn)中提出的傳感器的綜合性能對比,可以看出,在太赫茲頻段內(nèi),綜合考慮傳感器Q值、靈敏度、FOM 值、吸收強(qiáng)度,本文設(shè)計(jì)的傳感器性能更具優(yōu)勢,有利于生物樣品的高靈敏檢測.

      表2 所提出的傳感器與參考文獻(xiàn)中傳感器對比Table 2.Comparison of the proposed sensors with the sensors in the references.

      圖13 不同中間介質(zhì)層材料對傳感器諧振頻率f1,f2 處偏移量的影響及其線性擬合Fig.13.The influence of different intermediate dielectric layer materials on the offset of the sensor resonance frequency f1 and f2 and its linear fitting.

      3.4 穩(wěn)定性分析

      圖14(a)為傳感器在兩種模式下的吸收譜,當(dāng)以TM 波入射時(shí),只出現(xiàn)1 個(gè)諧振,并且吸收強(qiáng)度較低、半峰高較寬,這是由于外環(huán)偶極子諧振引起的,此時(shí),電磁場增強(qiáng)作用較小,不適于生物樣品的高靈敏檢測.因此,TE 波入射能夠保證生物樣品在檢測過程中的多點(diǎn)匹配及高靈敏檢測.傳感器的電磁響應(yīng)通常對激勵(lì)方向很敏感,在測量中可能存在誤差.入射角是入射太赫茲波與傳感器表面法線的夾角,為了研究入射角度對傳感器性能的影響,不同入射角度的吸收特性曲線模擬并繪制在圖14(b)中.當(dāng)入射角從0°增加到30°時(shí),兩處諧振頻率都沒有出現(xiàn)明顯的偏移,在f1處僅觀察到大約2.6 GHz 的偏移,在f2處觀察到大約9 GHz的偏移.因此,該傳感器在0°—60°斜入射角下顯示出較高的角度穩(wěn)定性.圖14(c)為入射角θ=0°并且其他幾何參數(shù)固定的情況下,方位角φ從0°到20°左右旋轉(zhuǎn)時(shí)傳感器吸收率的變化情況.當(dāng)方位角發(fā)生變化時(shí),對共振頻率f1以及吸收率基本沒有影響,共振頻率f2處的吸收曲線影響較大,主要體現(xiàn)在FWHM 的展寬,使用傳感器時(shí),盡量不要移動位置.

      圖14 (a)TE 和TM 偏振電磁波下傳感器的吸收譜;(b)不同入射角度的吸收特性曲線;(c)不同方位角度的吸收特性曲線Fig.14.(a) Absorption spectra of the sensor under TE and TM polarized electromagnetic waves;(b) absorption characteristic curves at different incident angles;(c) absorption characteristic curves at different azimuth angles.

      在傳感器制作過程中,由于存在技術(shù)難點(diǎn),制作過程中難免會產(chǎn)生誤差,影響其性能.圖15 分析了因制作誤差而造成的傳感器性能的變化情況,諧振頻率最大偏移量為10 GHz.當(dāng)傳感器的制作誤差在–4%—4%范圍內(nèi)時(shí),分析了制作誤差對折射率靈敏度的影響,如圖16 所示,當(dāng)制作誤差為–2%時(shí),由10 μm 厚待測分析物引起的相對于原始低頻靈敏度的最大偏差為2.2 GHz/RIU,相對于原始高頻靈敏度的最大偏差為2.3 GHz/RIU.當(dāng)制作誤差為4%時(shí),由待測分析物引起的相對于原始低頻靈敏度(318.9 GHz/RIU)的最大偏差為27.5 GHz/RIU,相對于原始高頻靈敏度(693.7 GHz/RIU)的最大偏差為68.6 GHz/RIU.本文設(shè)計(jì)的傳感器在–4%到4%的制作誤差范圍內(nèi)仍能保持良好的傳感性能.

      圖15 誤差對傳感器性能的影響Fig.15.The effect of error on sensor performance.

      圖16 制造誤差對傳感器靈敏度的影響Fig.16.The influence of manufacturing error on sensor sensitivity.

      3.5 檢測仿真實(shí)驗(yàn)

      為了研究太赫茲超材料吸波體作為生物傳感器的實(shí)際應(yīng)用效果,采用CST MWS 2020 頻域求解器,本文從文獻(xiàn)[29]獲取反射式THz-TDS 下乙醇和水混合物的折射率進(jìn)行仿真檢測分析,乙醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)從100%—0%,利用(6)式計(jì)算其折射率,如表3 所示,100%乙醇溶液計(jì)算其折射率為1.63.當(dāng)傳感器覆蓋10 μm 的乙醇-水混合物時(shí),引起傳感器周圍介電環(huán)境發(fā)生變化,Csensor隨之變化,表現(xiàn)為諧振頻率的改變,其吸收特性曲線情況如圖17所示,吸收率保持在0.7 以上,乙醇濃度越小,紅移現(xiàn)象越明顯,f2較f1頻移量大,并且能夠識別分析物的折射率變化量為0.004.因此,本文設(shè)計(jì)的傳感器能夠?qū)ξ镔|(zhì)進(jìn)行高靈敏檢測,為檢測痕量及微量生物樣品提供了一種簡便可行的思路.

      圖17 乙醇-水混合物室溫下吸收特性曲線 (a)低頻;(b)高頻Fig.17.Absorption characteristics curve of ethanol-water mixture at room temperature:(a) Low frequency;(b) high frequency.

      表3 乙醇-水溶液不同濃度折射率Table 3.Refractive indices of ethanol-water solutions at different concentrations.

      4 結(jié)論

      本文提出一種性能優(yōu)良的雙頻帶太赫茲超材料吸波體傳感器,該傳感器采用多回路LC 諧振器,其諧振頻率可以通過改變幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)獨(dú)立控制.該傳感器比較穩(wěn)定、單元結(jié)構(gòu)之間干擾小,從開口環(huán)位置、分析物的折射率及厚度、介質(zhì)材料對傳感器的影響進(jìn)行全面分析,并根據(jù)入射角、方位角和制作誤差等3 方面評估其穩(wěn)定性.結(jié)果表明,傳感器的平均吸收率達(dá)到99.9%以上,實(shí)現(xiàn)了對太赫茲波的完美吸收,增強(qiáng)了太赫茲波與物質(zhì)之間的相互作用.低頻、高頻處品質(zhì)因子分別為21.9,32.1,當(dāng)厚度為10 μm 時(shí)檢測效果較好,靈敏度分別為318.9 GHz/RIU,693.7 GHz/RIU,具有較高的品質(zhì)因子和靈敏度,同時(shí)呈現(xiàn)出較好的穩(wěn)定性.模擬檢測實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明本文設(shè)計(jì)的傳感器能夠根據(jù)吸收特性曲線實(shí)現(xiàn)對分析物的檢測,在微量或痕量生物樣品檢測領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值.

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