倪梓寧，于 濤,*，謝金森，陳熙榮，黃 干，黃 浩， 陳珍平，趙鵬程，雷濟(jì)充

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，湖南 衡陽(yáng) 421001； 2.南華大學(xué) 湖南省數(shù)字化反應(yīng)堆工程技術(shù)研究中心，湖南 衡陽(yáng) 421001； 3.中國(guó)核動(dòng)力研究設(shè)計(jì)院 反應(yīng)堆運(yùn)行與應(yīng)用研究所，四川 成都 610213)

在大型商用后處理廠尚未建成的情況[1]下，使用燃耗信任制(BUC)技術(shù)能實(shí)現(xiàn)乏燃料(SNF)密集貯存，有助于緩解核電廠運(yùn)行壓力。相比傳統(tǒng)的新燃料假設(shè)，BUC技術(shù)所涉及的核素種類繁多，且燃耗數(shù)值計(jì)算復(fù)雜。實(shí)際燃耗過(guò)程與燃料組件即便采用擴(kuò)散-燃耗的耦合計(jì)算流程，完整跟蹤燃料組件在循環(huán)中的位置，也難以完全考慮組件在反應(yīng)堆的實(shí)際過(guò)程，同時(shí)，由于燃耗鏈分解引入的近似、核反應(yīng)本身具有的隨機(jī)性與數(shù)值計(jì)算方法存在的固有誤差，使得燃耗計(jì)算難以得到精確的核燃料成分。因此，在實(shí)際的燃耗信任制的計(jì)算中，為評(píng)估乏燃料池臨界安全裕量，需合理又保守地分析臨界安全分析所用的乏燃料成分，并量化燃耗計(jì)算過(guò)程中所引入的不確定度。

量化燃耗計(jì)算對(duì)臨界計(jì)算的偏差及不確定度，需以乏燃料樣品的實(shí)驗(yàn)測(cè)量值作為基準(zhǔn)與核素計(jì)算值進(jìn)行比較。國(guó)外從20世紀(jì)80年代起即開(kāi)始了燃耗信任制技術(shù)研究，其中美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(ORNL)應(yīng)美國(guó)核管理委員會(huì)(NRC)的要求針對(duì)德國(guó)奧布里希海姆反應(yīng)堆(German Obrigheim reactor)、卡爾弗特懸崖1號(hào)反應(yīng)堆(Calvert Cliffs Unit 1 reactor)等不同反應(yīng)堆燃料組件開(kāi)展了乏燃料同位素分析實(shí)驗(yàn)和燃耗程序計(jì)算的驗(yàn)證[2-3]；經(jīng)濟(jì)合作與發(fā)展組織核能署(OECD/NEA)專家組邀請(qǐng)全球17家核能研究機(jī)構(gòu)，采用不同計(jì)算程序?qū)hase Ⅰ-A到Phase Ⅶ等基準(zhǔn)題進(jìn)行計(jì)算與結(jié)果比對(duì)，提供了一系列關(guān)于乏燃料核素成分、燃耗計(jì)算方法及功率分布敏感性等燃耗信任制的數(shù)據(jù)結(jié)果[4]；同時(shí)，NEA針對(duì)乏燃料同位素分析試驗(yàn)開(kāi)發(fā)了可視化數(shù)據(jù)庫(kù)SFCOMP[5-6]。國(guó)內(nèi)面向燃耗信任制的燃耗計(jì)算不確定度工作處于起步階段，如中國(guó)原子能科學(xué)研究院、上海核工程研究設(shè)計(jì)院基于高濱(TAKAHAMA)壓水堆核素實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果開(kāi)展了關(guān)于核素修正因子的相關(guān)研究[7]，而評(píng)估核素濃度偏差與不確定度的研究較少。

基于此，本文以燃耗程序TRITON計(jì)算結(jié)果與乏燃料樣品的測(cè)量值進(jìn)行比較，采用參數(shù)統(tǒng)計(jì)法，量化乏燃料樣本核素偏差與不確定度，并基于核素邊界法、MC抽樣及LHS方法，量化由燃耗計(jì)算傳遞給臨界安全計(jì)算的不確定度，以保證電廠在安全的前提下，釋放更多的裕量，進(jìn)一步提高電廠經(jīng)濟(jì)性。

1 燃耗計(jì)算不確定度分析方法

1.1 核素偏差和不確定度的分析方法

乏燃料燃耗計(jì)算不確定度分析流程如圖1所示。BUC技術(shù)中乏燃料樣品核素成分的偏差及偏差不確定度包含乏燃料化學(xué)分析方法的不確定度、燃耗程序計(jì)算的不確定度及核數(shù)據(jù)的不確定度[8]。以乏燃料樣品破壞性化學(xué)實(shí)驗(yàn)測(cè)量的核素濃度為基準(zhǔn)，與燃耗程序計(jì)算的核素濃度進(jìn)行比較，對(duì)核素偏差及偏差不確定度展開(kāi)分析，這種方法已被國(guó)際所接受[9-11]。

圖1 乏燃料燃耗計(jì)算不確定度分析Fig.1 Uncertainty analysis of SNF burnup calculation

(1)

(2)

(3)

考慮容忍因子后樣本標(biāo)準(zhǔn)差σn為：

(4)

式中，σn為用于量化核素密度計(jì)算的不確定度。

上述容忍區(qū)間的計(jì)算方法可分為兩大類：參數(shù)統(tǒng)計(jì)法和非參數(shù)統(tǒng)計(jì)法[15]。根據(jù)GB/T 3359—2009[16]確定核素偏差不確定度的容忍區(qū)間計(jì)算方法如下。

容忍因子計(jì)算方法：

(5)

1.2 核素修正因子的計(jì)算方法

圖1中，針對(duì)核素修正因子主要有兩種方法：美國(guó)能源部(DOE)提出核素邊界法[17]和美國(guó)NRC基于MC抽樣的核素修正方法[18]。

為包絡(luò)核素濃度的不確定度，核素邊界法保守地考慮了單個(gè)參數(shù)的不確定度。其核素修正如方程(6)所示。

(6)

基于MC抽樣的核素修正方法如式(7)所示。

(7)

1.3 拉丁超立方不確定度抽樣方法

LHS抽樣核素修正方法如方程(8)所示。

(8)

為評(píng)估核素濃度不確定度對(duì)臨界計(jì)算的影響，對(duì)置信核素進(jìn)行修正抽樣后，各修正核素組成新的乏燃料樣本并進(jìn)行臨界計(jì)算。第i次臨界計(jì)算結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)差由式(9)、(10)確定。

(9)

(10)

(11)

(12)

如果只考慮燃耗計(jì)算中核素對(duì)臨界計(jì)算引入的偏差與不確定度，則GB/T 15146.12—2017次臨界安全準(zhǔn)則[19]簡(jiǎn)化為式(13)：

kp+βi+Δki≤klimit-βm-Δkm

(13)

式中：βi為燃耗計(jì)算中核素偏差對(duì)臨界計(jì)算kp引入的偏差；Δki為燃耗計(jì)算中核素偏差的不確定度對(duì)臨界計(jì)算kp引入的偏差不確定度；βm為其他不確定度對(duì)臨界計(jì)算kp引入的偏差；Δkm為其他不確定度對(duì)臨界計(jì)算kp引入的偏差不確定度。

設(shè)keff-REF為程序計(jì)算值kp，則臨界計(jì)算不確定度如式(14)所示。

(14)

2 計(jì)算核素偏差和不確定度

2.1 程序簡(jiǎn)介

美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的SCALE軟件包可進(jìn)行反應(yīng)堆的燃耗計(jì)算、臨界計(jì)算及屏蔽計(jì)算。本文采用該軟件包中TRITON[20]與CSAS25[21]模塊進(jìn)行計(jì)算，其中三維輸運(yùn)-燃耗計(jì)算TRITON模塊主要對(duì)堆芯燃料組件進(jìn)行燃耗與衰變分析，CSAS25主要負(fù)責(zé)抽樣后的臨界計(jì)算，二者均使用ENDF/B-Ⅴ核數(shù)據(jù)庫(kù)，其計(jì)算流程如圖2所示。

2.2 乏燃料基準(zhǔn)題選取

在選取基準(zhǔn)題的類型上，由于需要應(yīng)用實(shí)測(cè)的同位素?cái)?shù)據(jù)來(lái)評(píng)估計(jì)算中核素的不確定度時(shí)，一個(gè)潛在的問(wèn)題是實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)是否能代表燃料的特性。因?yàn)榇罅磕壳翱捎玫臏y(cè)量是在20世紀(jì)70年代輻照的燃料組件獲得的。目前尚無(wú)標(biāo)準(zhǔn)來(lái)衡量同位素?cái)?shù)據(jù)庫(kù)的適用性，需要工程判斷。

基于對(duì)乏燃料樣本多樣性的考慮，針對(duì)ORNL與OCRWM所發(fā)布的7個(gè)壓水堆化學(xué)分析數(shù)據(jù)基準(zhǔn)題[5-6,22]進(jìn)行了計(jì)算，結(jié)果列于表1。采用56組乏燃料壓水堆組件核素測(cè)量數(shù)據(jù)，富集度覆蓋范圍2.556%～4.11%，燃耗覆蓋范圍11.5～47.3 GW·d/tU。

2.3 容忍因子計(jì)算

由于國(guó)內(nèi)外容忍因子計(jì)算表針對(duì)的樣本量及置信度有限，故開(kāi)發(fā)了針對(duì)任一樣本量、任一置信度下的容忍因子計(jì)算程序，并與GB/T 3359—2009[16]內(nèi)的數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比驗(yàn)證，對(duì)于總體均值方差均未知，置信度為95%的雙邊容忍因子計(jì)算結(jié)果列于表2。本文容忍因子計(jì)算值與GB/T 3359—2009表中所給出的結(jié)果相對(duì)誤差小于0.02%，程序計(jì)算結(jié)果具有較高可信度。同時(shí)由表2可知，隨著樣本量的增大，容忍因子逐漸減小，表明當(dāng)樣本量較小時(shí)，容忍因子取值偏大，則在少量測(cè)量數(shù)據(jù)下，計(jì)算的核素濃度具有較大的不確定度σn。

圖2 TRITON模塊計(jì)算流程Fig.2 TRITON module calculation process

表1 壓水堆乏燃料組件計(jì)算基準(zhǔn)題Table 1 Calculation benchmark for spent fuel assembly in PWR

2.4 乏燃料組件燃耗的不確定度分析

表2 雙邊容忍因子的計(jì)算結(jié)果Table 2 Calculation result of two-sided tolerance-limit factor

3 核素濃度不確定度對(duì)臨界計(jì)算的影響

以4.0%富集度，燃耗深度分別為20、30及40 GW·d/tU，冷卻時(shí)間0 d的典型壓水堆17×17燃料組件為對(duì)象，采用TRITON進(jìn)行燃耗計(jì)算，并分別利用核素邊界法、MC抽樣與LHS方法開(kāi)展臨界計(jì)算，臨界計(jì)算不確定度計(jì)算結(jié)果列于表4。壓水堆17×17燃料組件模型示于圖4。

表3 不同燃耗區(qū)間內(nèi)的乏燃料錒系核素濃度的偏差與偏差的不確定度Table 3 Results of actinides bias and bias uncertainty of spent fuel in different burnup intervals

2) 1個(gè)δ的不確定度

圖3 核素偏差統(tǒng)計(jì)Fig.3 Nuclides bias statistics

表4 MC抽樣與LHS方法 對(duì)臨界計(jì)算不確定度結(jié)果比較Table 4 Comparison of critical calculation uncertainty results between MC sampling and LHS methods

圖4 壓水堆17×17燃料組件模型Fig.4 17×17 fuel assembly model of PWR

同時(shí)，由表3可知，當(dāng)燃耗區(qū)間處在25 GW·d/tU<燃耗≤35 GW·d/tU范圍內(nèi)，臨界計(jì)算的不確定度最大。這是由于Yankee Rowe基準(zhǔn)題(帶有控制棒)計(jì)算的核素成分偏差較大，且該基準(zhǔn)題實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)集中在25～35 GW·d/tU區(qū)間，使得該區(qū)間臨界計(jì)算不確定度結(jié)果偏大。

圖5 抽樣的kinf計(jì)算結(jié)果Fig.5 kinf calculation result

4 結(jié)論

針對(duì)燃耗信任制中核素濃度的不確定度，通過(guò)燃耗的測(cè)量值與計(jì)算值比較，挖掘核素偏差與不確定度隨樣本燃耗變化的函數(shù)關(guān)系，歸納了不同燃耗區(qū)間內(nèi)的核素濃度偏差與不確定度，并由自主開(kāi)發(fā)的容忍因子計(jì)算程序，給出相應(yīng)容忍區(qū)間。

當(dāng)MC抽樣方法在樣本量較少時(shí)，樣本更有可能從高概率的分布區(qū)域中抽取，且無(wú)法考慮樣本間的相關(guān)性。相比LHS方法則是基于分層抽樣方法，將不確定范圍等概率分成N段(N為抽樣數(shù))[23]，每段長(zhǎng)度與概率密度有關(guān)。如果是均勻分布則每段長(zhǎng)度相等，如果是正態(tài)分布，則名義值附近長(zhǎng)度較短，而外圍則長(zhǎng)度較長(zhǎng)。同時(shí)由于本文假設(shè)核素間獨(dú)立不相關(guān)，但實(shí)際燃耗過(guò)程中，核素根據(jù)燃料鏈進(jìn)行轉(zhuǎn)化，使用LHS方法能考慮不同抽樣參數(shù)間的相關(guān)性[24]，較MC抽樣方法結(jié)果更真實(shí)。綜上，LHS方法能為核素濃度不確定度對(duì)臨界計(jì)算不確定度進(jìn)行合理的評(píng)估。