錢立波，陳 偉，余紅星，孫玉發(fā)，熊青文，鄧 堅，劉 余，杜思佳，黃 濤

(中國核動力研究設(shè)計院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計技術(shù)重點實驗室，四川 成都 610041)

三元結(jié)構(gòu)各向同性(TRISO)燃料顆粒由燃料核芯和疏松熱解炭層(Buffer層)、內(nèi)致密熱解炭層(IPyC層)、碳化硅層(SiC層)及外致密熱解炭層(OPyC層)等4層包覆層[1-2]組成，具有優(yōu)秀的裂變產(chǎn)物包容能力和抗高溫能力，廣泛應(yīng)用在高溫氣冷堆[1-2]、釷基熔鹽高溫堆[3]和耐事故燃料[4-6]設(shè)計中。TRISO顆粒的包覆層結(jié)構(gòu)大幅提升了安全性，其結(jié)構(gòu)完整性也直接影響反應(yīng)堆的安全運(yùn)行。當(dāng)超過TRISO顆粒完整性限值時，會導(dǎo)致TRISO顆粒破損失效[7]。TRISO顆粒的破損機(jī)制[8]主要包括制造工藝產(chǎn)生的破損、Amoeba效應(yīng)、裂變產(chǎn)物對SiC層的腐蝕、PyC層失效、SiC層和熱解炭層輻照退化導(dǎo)致的破損以及SiC層壓力殼式破損等，其中SiC層的壓力殼式破損是TRISO顆粒最主要的失效機(jī)制[9]。

PANAMA模型是評價TRISO顆粒壓力殼式破損概率的最常用模型。曹建主等[10]采用PANAMA模型分析了影響UO2核芯TRISO顆粒破損概率的因素，結(jié)果顯示TRISO顆粒各包覆層尺寸的影響較顯著；房勇漢等[3]基于PANAMA模型研究了UO2核芯半徑、包覆層厚度和密度對TRISO顆粒破損概率的影響。由于PANAMA模型僅考慮裂變氣體內(nèi)壓對SiC層的作用，因此高估了TRISO顆粒破損概率。張永棟等[11]在考慮IPyC層及OPyC層輻照蠕變及收縮作用的基礎(chǔ)上，開發(fā)了適用于UO2核芯的修正PANAMA模型，并研究了TRISO顆粒尺寸及其標(biāo)準(zhǔn)偏差對TRISO顆粒破損概率的影響。

TRISO顆粒的多層包覆層設(shè)計使得非裂變材料體積份額較大，導(dǎo)致其鈾裝量相對較小，限制了TRISO顆粒在壓水反應(yīng)堆中的應(yīng)用。高鈾密度UN燃料鈾相對密度較UO2燃料高約40%，因此采用UN核芯TRISO顆?？捎行岣哜櫻b量，同時UN燃料具有導(dǎo)熱系數(shù)高、裂變氣體釋放率低等突出優(yōu)點，可大幅提升TRISO顆粒的事故安全特性，因此在耐事故燃料設(shè)計中，常采用UN核芯TRISO顆粒。

本文以修正的PANAMA模型[11]為基礎(chǔ)，考慮UN核芯裂變氣體釋放率模型，開發(fā)適用于UN核芯的TRISO顆粒破損概率計算方法，并系統(tǒng)分析影響UN核芯TRISO顆粒破損概率的關(guān)鍵因素。

1 UN核芯TRISO顆粒破損概率模型

1.1 修正的PANAMA模型

UN核芯TRISO顆粒結(jié)構(gòu)如圖1[6]所示，假設(shè)UN核芯TRISO顆粒核芯半徑為r1，Buffer層、IPyC層、SiC層、OPyC層半徑分別為r2、r3、r4、r5。

圖1 UN核芯TRISO顆粒結(jié)構(gòu)Fig.1 Schematic of UN kernel TRISO particle

PANAMA模型假設(shè)TRISO顆粒為微球彈性應(yīng)力容器且SiC層是唯一的承壓層。隨著燃耗的增加，裂變氣體釋放使SiC層內(nèi)氣體內(nèi)壓逐漸增大，在高溫及中子輻照的作用下SiC層抗拉強(qiáng)度不斷降低，當(dāng)裂變氣體內(nèi)壓產(chǎn)生的應(yīng)力超過SiC抗拉強(qiáng)度時，TRISO顆粒會因SiC層破損失效。

影響TRISO顆粒壓力殼式破損的因素主要包括輻照溫度、快中子注量、包覆顆粒材料特性及結(jié)構(gòu)尺寸等。由于堆芯TRISO顆粒數(shù)量較大，SiC層的抗拉強(qiáng)度和承受的應(yīng)力均遵循概率分布，因此采用概率分布表征TRISO顆粒的破損概率。TRISO顆粒的破損概率與輻照時間和輻照溫度滿足如下關(guān)系：

(1)

式中：f(t，T)為輻照溫度T(K)、輻照時間t(s)時UN核芯TRISO顆粒的破損概率；σ0為輻照時間t下SiC層的抗拉強(qiáng)度，MPa；m為輻照時間t下SiC層的Weibull模量；σt(T)為輻照溫度T、輻照時間t時SiC層受到的拉應(yīng)力，MPa。

1.2 SiC層抗拉強(qiáng)度

σ0表征SiC層的斷裂抗力?？熘凶虞椪諘?dǎo)致SiC層的抗拉強(qiáng)度降低，輻照后SiC層的抗拉強(qiáng)度為：

(2)

式中：σ00為未經(jīng)輻照的SiC層的抗拉強(qiáng)度，MPa，取834 MPa；Φ為快中子積分通量，1025m-2(E>0.2 MeV)；Φσs為SiC層抗拉強(qiáng)度的經(jīng)驗常數(shù)，與溫度相關(guān)。σ0下限值取196 MPa。

(3)

1.3 SiC層Weibull模量

快中子輻照會降低SiC層的Weibull模量m，即：

(4)

(5)

式中：m0為未經(jīng)輻照的SiC層的Weibull模量，取8.02；Φms為SiC層Weibull模量的經(jīng)驗常數(shù)，與溫度相關(guān)；H為SiC晶間腐蝕影響因子。m下限值取2.0。

對于SiC晶間腐蝕影響因子H，若不考慮SiC晶間腐蝕，H=1，若考慮SiC晶間腐蝕，則有：

H=0.44+0.56e-η t

(6)

式中：η為晶間腐蝕率，η=0.565e-187 400/RT；R為理想氣體常數(shù)，J/(mol·K)。

1.4 SiC層應(yīng)力

圖2 SiC層受力分析示意圖Fig.2 Force analysis diagram of SiC layer

1) 裂變氣體內(nèi)壓產(chǎn)生的應(yīng)力

反應(yīng)堆正常運(yùn)行過程中，裂變氣體從核芯釋放并容納在Buffer層內(nèi)。隨著燃耗的加深，裂變氣體不斷積聚并通過IPyC層傳遞到SiC層內(nèi)表面，產(chǎn)生的徑向應(yīng)力可根據(jù)式(7)計算。

(7)

(8)

(9)

式中：p為裂變氣體內(nèi)壓，MPa；ν為IPyC層泊松比，ν=0.33；Fd為UN核芯裂變氣體釋放相對份額；Ff為UN核芯裂變氣體產(chǎn)額，與UO2核芯不同，UN核芯裂變氣體僅包括Kr、Xe和He等稀有氣體，不產(chǎn)生CO[12]，其中He摩爾產(chǎn)額不超過Kr和Xe的10%，故本文計算UN核芯裂變氣體產(chǎn)額時將在Kr和Xe的基礎(chǔ)[13]上考慮10%的He產(chǎn)額，取0.275；Fb為UN核芯燃耗，%FIMA；Vf為自由體積，常取Buffer層體積的50%；Vk為UN核芯體積，m3；Vm為UN核芯摩爾體積，Vm=1.766 96×10-5m3/mol；τ為無量綱擴(kuò)散時間，τ=DT/a2，a為UN晶粒半徑，cm，取0.001 cm，D為有效擴(kuò)散系數(shù)[12]，D=6.645 4×10-12e-19 164/T。

式(9)適用于理論密度≥94%的UN核芯，分析中取n=100[12]。

2) PyC層蠕變和收縮產(chǎn)生的應(yīng)力

OPyC層的蠕變和收縮作用在SiC層外表面，與裂變氣體內(nèi)壓在SiC層產(chǎn)生的徑向應(yīng)力方向相反；IPyC層的蠕變和收縮作用在SiC層內(nèi)表面，抵消了部分氣體內(nèi)壓對SiC層作用的應(yīng)力，如圖2所示。

IPyC層應(yīng)力：

(10)

OPyC層應(yīng)力：

(11)

SiC層內(nèi)、外表面的徑向應(yīng)力分別為：

(12)

考慮裂變氣體內(nèi)壓及PyC層蠕變和收縮共同作用時，SiC層應(yīng)力可根據(jù)下式計算：

(13)

1.5 PyC層基礎(chǔ)參數(shù)模型

由式(10)、(11)可見，PyC層參數(shù)(蠕變系數(shù)及輻照應(yīng)變率)會影響IPyC層和OPyC層應(yīng)力，進(jìn)而影響TRISO顆粒破損概率。

1) PyC層蠕變系數(shù)C

本文采用PAFUME模型[14]計算蠕變系數(shù)C：

C=C0[1.0+2.38(1.9-ρ)]

(14)

C0=K0[2.193×10-4-

4.85×10-7(T-273.15)+4.014 7×

10-10(T-273.15)2]

(15)

式中：K0為用戶自定義系數(shù)，K0=1時稱為基礎(chǔ)蠕變系數(shù)，Petti等[15]建議K0=1.8；ρ為PyC層密度。

不同模型下TRISO顆粒破損概率示于圖3?？梢姡捎肞ARFUME模型(K0=1.8)時計算的TRISO顆粒破損概率最保守，本文后續(xù)分析中PyC層蠕變系數(shù)計算采用PARFUME模型。

2) PyC層徑向和切向輻照應(yīng)變率

本文采用IAEA3模型[7]計算PyC層徑向和切向輻照應(yīng)變率。不同PyC層輻照應(yīng)變模型下的TRISO顆粒破損概率對比示于圖4。可見，采用IAEA3模型計算的TRISO顆粒破損概率最保守，本文后續(xù)分析中PyC層徑向和切向輻照應(yīng)變率采用IAEA3模型計算。

圖3 不同PyC蠕變系數(shù)模型下 UN核芯TRISO顆粒破損概率Fig.3 Failure probability of UN kernel TRISO particle with different PyC creep coefficient models

圖4 不同PyC層輻照應(yīng)變模型下 UN核芯TRISO顆粒破損概率Fig.4 Failure probability of UN kernel TRISO particle with different PyC swelling rate models

2 SiC層徑向應(yīng)力模型驗證

2.1 IAEA基準(zhǔn)題6驗證

本文TRISO顆粒SiC層應(yīng)力計算結(jié)果與IAEA基準(zhǔn)題6[7]的對比示于圖5。對比結(jié)果驗證了本文SiC層應(yīng)力計算模型的正確性。

2.2 IAEA基準(zhǔn)題9驗證

基于本文模型所得IAEA基準(zhǔn)題9[7]TRISO顆粒SiC層應(yīng)力計算結(jié)果和不同TRISO顆粒性能分析程序結(jié)果的對比示于圖6?？梢?，本文模型計算結(jié)果在各程序計算結(jié)果分布帶中且偏于保守。

3 UN核芯TRISO顆粒破損概率分析方法

TRISO顆粒設(shè)計參數(shù)會導(dǎo)致UN核芯和包覆層的實際尺寸和包覆層密度存在遵循正態(tài)分布的偏差[7,16]，如圖7、8所示。本文分析采用的各包覆層實際尺寸及密度均值和標(biāo)準(zhǔn)差等參數(shù)詳見文獻(xiàn)[7](本文計算中假定UN核芯尺寸和密度的標(biāo)準(zhǔn)差與UO2核芯一致)。計算參數(shù)列于表1。

圖5 SiC層應(yīng)力計算結(jié)果與IAEA基準(zhǔn)題6對比Fig.5 Comparison of stresses of SiC layer and IAEA benchmark six

圖6 SiC層應(yīng)力結(jié)果與IAEA基準(zhǔn)題9對比Fig.6 Comparison of stresses of SiC layer and IAEA benchmark nine

圖7 UN核芯TRISO顆粒核芯直徑 和包覆層厚度概率密度分布Fig.7 Probability distribution of kernel diameter and layer thickness of UN kernel TRISO particle

圖8 UN核芯TRISO顆粒核芯和 各包覆層密度概率密度分布Fig.8 Probability distribution of kernel and layer density of UN kernel TRISO particle

表1 計算參數(shù)Table 1 Calculation parameter

圖9 全抽樣方法和部分抽樣方法流程圖Fig.9 Flowchart of complete random sampling and partial random sampling method

本文采用張永棟等[16]開發(fā)的隨機(jī)抽樣方法研究UN核芯TRISO顆粒各包覆層實際尺寸及密度分布對TRISO顆粒破損概率的影響，方法詳細(xì)流程如圖9所示，即采用全隨機(jī)抽樣法分析UN核芯TRISO顆粒所有包覆層尺寸或密度分布的影響，采用部分隨機(jī)抽樣法分析某特定包覆層尺寸或密度分布的影響。

4 計算結(jié)果與分析

4.1 包覆層尺寸分布對破損概率的影響

在考慮核芯和各包覆層尺寸分布的情況下，UN核芯TRISO顆粒破損概率隨燃耗的變化如圖10所示?？梢?，相較于固定包覆層尺寸參數(shù)，考慮包覆層尺寸分布后，TRISO顆粒破損概率顯著增大；由式(8)可得，Buffer層尺寸偏差會影響燃料顆粒內(nèi)壓，從而顯著影響UN核芯TRISO顆粒燃料破損概率，故各包覆層中Buffer層厚度分布影響占據(jù)主導(dǎo)地位。

圖10 考慮包覆層尺寸分布的破損概率隨燃耗的變化Fig.10 Failure probability with burnup considering distribution of layer thickness

圖11 包覆層尺寸分布與UN核芯TRISO顆粒 破損概率的Spearman相關(guān)系數(shù)隨燃耗的變化Fig.11 Spearman correlation coefficient between distribution of layer thickness and failure probability of UN kernel TRISO particle

各包覆層尺寸分布影響的Spearman相關(guān)系數(shù)示于圖11?？梢姡珺uffer層尺寸分布Spearman系數(shù)絕對值最大，即Buffer層尺寸分布對TRISO顆粒破損概率影響最大；除UN核芯外，其余包覆層尺寸分布均與TRISO顆粒破損概率負(fù)相關(guān)且其影響與燃耗相關(guān)，即OPyC/IPyC層尺寸分布的影響隨燃耗的加深先減小后增大，但SiC層的影響隨燃耗的加深先增大后減小。

不同包覆層尺寸設(shè)計參數(shù)標(biāo)準(zhǔn)偏差σ對TRISO顆粒破損概率的影響示于圖12?？梢?，Buffer層尺寸標(biāo)準(zhǔn)偏差影響最大，且隨著Buffer層標(biāo)準(zhǔn)偏差的增加，TRISO顆粒破損概率迅速增加；SiC層尺寸標(biāo)準(zhǔn)偏差對TRISO顆粒破損概率有一定影響；IPyC層和OPyC層設(shè)計參數(shù)標(biāo)準(zhǔn)偏差對破損概率影響很小。這與圖11所示結(jié)果一致。因此，相比于IPyC層和OPyC層，控制Buffer層和SiC層設(shè)計參數(shù)可有效控制UN核芯TRISO燃料顆粒破損概率。

圖12 各包覆層尺寸分布標(biāo)準(zhǔn)差對破損概率的影響Fig.12 Failure probability with standard deviation of layer thickness

4.2 特定包覆層密度分布對破損概率的影響

在考慮核芯和Buffer層及PyC層密度分布的情況下，TRISO顆粒破損概率隨燃耗的變化示于圖13?？梢姡噍^于固定密度參數(shù)，考慮各層密度分布后，破損概率增大。

圖13 包覆層密度分布對破損概率的影響Fig.13 Failure probability with distribution of layer density

各包覆層密度分布影響的Spearman相關(guān)系數(shù)示于圖14?？梢姡珺uffer層密度分布對TRISO顆粒破損概率影響最大；除Buffer層外，其余包覆層密度分布均與TRISO顆粒破損概率負(fù)相關(guān)，其中PyC層密度分布的影響隨燃耗的加深先減小后增大。

圖14 包覆層密度分布與破損概率的 Spearman相關(guān)性系數(shù)隨燃耗的變化Fig.14 Spearman correlation coefficient between distribution of layer density and failure probability

5 結(jié)論

本文開發(fā)并驗證了適用于UN核芯TRISO顆粒破損概率的計算模型，并基于隨機(jī)抽樣方法分析了UN核芯TRISO顆粒設(shè)計參數(shù)(包覆層尺寸分布和密度分布)對TRISO顆粒破損概率的影響，得到如下結(jié)論：

1) 基于修正的PANAMA破損概率計算方法，構(gòu)建了UN核芯裂變氣體導(dǎo)致的應(yīng)力計算模型，同時在保守選取PyC層蠕變系數(shù)和PyC層徑向及切向輻照應(yīng)變率模型基礎(chǔ)上，驗證了TRISO顆粒SiC層應(yīng)力計算模型，開發(fā)了適用于UN核芯TRISO顆粒的破損概率計算方法；

2) UN核芯TRISO顆粒破損概率分析結(jié)果顯示，Buffer層設(shè)計參數(shù)(尺寸和密度)對UN核芯TRISO顆粒破損概率影響最大，SiC層設(shè)計參數(shù)(尺寸)影響次之，IPyC層和OPyC層設(shè)計參數(shù)影響最??；

3) 通過控制UN核芯TRISO顆粒設(shè)計參數(shù)，尤其是降低Buffer層和SiC層設(shè)計標(biāo)準(zhǔn)偏差，可降低事故工況下TRISO顆粒破損概率，進(jìn)一步提高TRISO顆粒的事故安全特性。