空心微瓶諧振腔的封裝及折射率傳感特性研究

趙帥昌，王梓杰，劉笑塵，汪柯紅，陳溢琦，楊 勇，張 琦，張小貝

（上海大學(xué) 通信與信息工程學(xué)院 特種光纖與光接入網(wǎng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200444）

引言

回音壁模式（whispering gallery mode，WGM）光學(xué)諧振腔基于光的全反射原理將光限制在其內(nèi)部，擁有極高的品質(zhì)因子（quality factor，Q值）和較小的模式體積，因此受到人們的廣泛關(guān)注。WGM諧振腔主要包括微球腔[1-3]，微盤腔[4-5]、微環(huán)腔[6-7]、微柱腔[8-9]和微瓶腔[10-11]等。微柱腔和微瓶腔相較于其他諧振腔不僅支持環(huán)繞赤道面?zhèn)鞑サ膹较騑GM，還支持沿軸向傳播的軸向WGM[12]。由于微瓶腔的非球面特性，軸向回音壁模式被很好地限制在其2 個轉(zhuǎn)折點(diǎn)之間，增強(qiáng)了對光的限制能力，因此微瓶腔相較于微柱腔擁有更高的Q值?？招奈⑵恐C振腔擁有天然的微流體通道，可以檢測其內(nèi)部微流體的變化，使其成為微流檢測識別的重要平臺，因此被廣泛用于生物傳感[13-14]、流體識別[15]、納米粒子檢測[16]、流速傳感[17-18]等領(lǐng)域。為了有效激發(fā)WGM，通常使用光纖融錐耦合空心微瓶諧振腔，其耦合效率可以達(dá)到99%[19]。然而，傳統(tǒng)的光纖融錐耦合系統(tǒng)容易受到外界環(huán)境的干擾，并且靈活性差，限制了其實(shí)際應(yīng)用[20]。因此為了提高整個耦合系統(tǒng)的穩(wěn)定性和靈活性，需要對整個耦合系統(tǒng)進(jìn)行封裝。

目前，研究者已經(jīng)提出了幾種光纖融錐耦合WGM 諧振腔的封裝方案。2011年，中北大學(xué)的Y.Yan 等人提出了點(diǎn)封裝方法對微球諧振腔進(jìn)行封裝[21]。該方法通過在光纖融錐的耦合區(qū)域滴入少量低折射率紫外膠，對耦合區(qū)域進(jìn)行局部封裝。該方法提高了耦合系統(tǒng)的穩(wěn)定性，但操作過程比較復(fù)雜。2013年，南安普頓大學(xué)的P.Wang 等人提出了一種全封裝方法對微球諧振腔進(jìn)行封裝[22]。該方法通過低折射的紫外膠將整個光纖融錐耦合系統(tǒng)包裹，避免了外界環(huán)境的干擾且顯著提高了系統(tǒng)穩(wěn)定性，但是其引入大量的紫外膠不可避免地會降低諧振腔的Q值。2015年，中國科學(xué)技術(shù)的大學(xué)的Y.Dong 等人提出了一種新的封裝方法對微球諧振腔進(jìn)行封裝[23]。該方法通過石英玻璃管和2 個石英玻璃片將整個耦合系統(tǒng)封裝，避免了在耦合區(qū)域引入紫外膠，降低了損耗且穩(wěn)定性強(qiáng)，但是操作過程比較復(fù)雜。2016年，復(fù)旦大學(xué)的T.Tang 等人提出了一種改進(jìn)的全封裝方法對微泡諧振腔進(jìn)行封裝[24]。通過紫外膠將整個耦合系統(tǒng)封裝在自制的玻璃支架上，提高了系統(tǒng)的穩(wěn)定性和便攜性，但是該方法隔離了回音壁模式與外加介質(zhì)的相互作用。2020年，北京郵電大學(xué)的D.Yang 等人通過改進(jìn)的全封裝方法對微泡諧振腔進(jìn)行封裝[25]。該方法通過隔離微泡腔與外界環(huán)境使穩(wěn)定性得到了提高，但是減少了回音壁模式與外界介質(zhì)的作用并引入損耗。2021年，上海大學(xué)的Z.Wang 等人提出了一種改進(jìn)的全封裝方法對微瓶腔進(jìn)行封裝[18]。該方法優(yōu)化了封裝步驟，操作簡單且穩(wěn)定性強(qiáng)，但是同樣減少了回音壁模式與外界介質(zhì)的相互作用。

為了克服上述問題，本文提出了一種改進(jìn)的微瓶封裝方法，并將其用于折射率傳感。該封裝方法使用紫外膠將耦合系統(tǒng)封裝在載玻片上，提高了系統(tǒng)穩(wěn)定性的同時使其具有便攜性。在器件制備中，通過氫氟酸腐蝕石英毛細(xì)管內(nèi)壁減小其壁厚，使用光纖熔接機(jī)制備了薄壁空心微瓶諧振腔。研究了封裝空心微瓶諧振腔的折射率傳感特性。

1 工作原理

圖1(a)展示了空心微瓶諧振腔與光纖融錐耦合系統(tǒng)示意圖。光纖熔錐中的光通過倏逝場耦合進(jìn)空心微瓶諧振腔中，與空心微瓶諧振腔中的微流體發(fā)生相互作用，隨著微流體折射率的改變，WGM 諧振波長發(fā)生偏移。圖1(b)展示了空心微瓶諧振腔的橫截面示意圖。空心微瓶諧振腔在徑向方向可以分為3 層結(jié)構(gòu)，即外部的空氣層、中間的石英壁層和內(nèi)部的微流體層。

圖1 空心微瓶諧振腔與光纖融錐耦合示意圖與空心微瓶諧振腔的橫截面示意圖Fig.1 Schematic diagram of hollow micro-bottle resonator coupled with tapered fiber and cross section of micro-bottle structure

空心微瓶諧振腔中WGM 與微流體的相互作用程度取決于徑向回音壁模式在空心微瓶諧振腔內(nèi)部的光場占比?；匾舯谀Ｊ降膹较蚍植伎梢员硎緸閇24]

式中：Jm和Hm分別是m階的Bessel 函數(shù)和Hankel函數(shù)；kφ是波矢；nair、ncore和nwall分別是空氣、空心微瓶諧振腔內(nèi)部微流體和微瓶壁的折射率；R1和R2分別是空心微瓶諧振腔的外部半徑和內(nèi)部半徑；A、B、C和D是與邊界連續(xù)條件相關(guān)的系數(shù)。

我們基于有限元法（COMSOL 軟件）仿真了不同壁厚下空心微瓶諧振腔的光場分布。入射光波長設(shè)置為1 500 nm，R1= 114 μm。nair、ncore和nwall分別設(shè)置為1.0、1.33 和1.44。仿真結(jié)果如圖2所示。隨著空心微瓶諧振腔的壁厚減少，光場逐漸向空心微瓶諧振腔的內(nèi)壁靠近，并且有部分光場進(jìn)入空心微瓶諧振腔的內(nèi)部，內(nèi)部光場占比增加，可以增強(qiáng)倏逝場與內(nèi)部液體的相互作用，因此，減小微瓶壁厚有利于提高傳感靈敏度。

圖2 不同壁厚下空心微瓶諧振腔的光場分布Fig.2 Optical field distribution of hollow micro-bottle resonator with different wall thicknesses

空心微瓶諧振腔的折射率傳感原理是檢測WGM 諧振波長的偏移。隨著空心微瓶諧振腔內(nèi)部微流體折射率的改變，空心微瓶諧振腔的有效折射率發(fā)生變化，最終導(dǎo)致WGM 諧振波長發(fā)生偏移，偏移量可以表示為[26]

式中：λ是諧振波長；neff是空心微瓶諧振腔的有效折射率；η是光場在微流體中的占比。因此，當(dāng)空心微瓶諧振腔內(nèi)部微流體折射率增加時，WGM 諧振波長發(fā)生紅移。

2 器件的制備與封裝

空心微瓶諧振腔是基于外徑和內(nèi)徑分別為125 μm 和75 μm 的去涂覆層石英毛細(xì)管 （Innosep TSP075150）制備而成。為制備薄壁空心微瓶諧振腔，通過氫氟酸腐蝕減小石英毛細(xì)管壁厚，腐蝕裝置如圖3(a)所示。實(shí)驗(yàn)中截取一段長度為50 cm的石英毛細(xì)管，通過紫外膠將其與1 mL 的注射器相連接。通過注射器吸取濃度為20%的氫氟酸溶液，利用注射泵以20 μL/min 的速率將氫氟酸溶液注入到石英毛細(xì)管中，氫氟酸廢液通過塑料燒杯收集。圖3(b)展示了腐蝕前后石英毛細(xì)管的橫截面示意圖，腐蝕75 min 后得到壁厚為9.8 μm 的石英毛細(xì)管。

圖3 石英毛細(xì)管的腐蝕實(shí)驗(yàn)裝置和腐蝕前后橫截面示意圖Fig.3 Schematic of corrosion experimental device and cross section of quartz capillary before and after corrosion

空心微瓶諧振腔的制備過程如圖4所示。通過光纖熔接機(jī)（FITEL S179）電極放電對腐蝕后石英毛細(xì)管的一端進(jìn)行密封。將石英毛細(xì)管的另一端與氣壓泵連接，對石英毛細(xì)管內(nèi)部加壓，如圖4(a)所示。在放電強(qiáng)度為20 bit 和放電時間為45 ms 的條件下，利用光纖熔接機(jī)電極放電使石英毛細(xì)管受熱膨脹，形成瓶裝結(jié)構(gòu)，如圖4(b)所示。

圖4 空心微瓶諧振腔的制備過程Fig.4 Fabrication process of hollow micro-bottle resonator

為了有效激發(fā)空心微瓶諧振腔的WGM，使用光纖融錐進(jìn)行耦合。但是，光纖融錐和空心微瓶諧振腔的耦合位置容易改變，且穩(wěn)定性較差。因此，為了保證光纖融錐和空心微瓶諧振腔耦合位置的穩(wěn)定，對整個結(jié)構(gòu)進(jìn)行封裝顯得至關(guān)重要，封裝過程如圖5所示。通過熔融拉錐法制備錐腰直徑為2 μm 的光纖融錐，將其放置在預(yù)先準(zhǔn)備好的載玻片上。使用紫外膠將光纖融錐的兩端固定，避免其移動。在顯微鏡的監(jiān)測下，使用三維調(diào)整架精密調(diào)節(jié)空心微瓶諧振腔和光纖融錐的耦合位置，當(dāng)光譜分析儀上出現(xiàn)穩(wěn)定的回音壁模式后，使用紫外膠將空心微瓶諧振腔的兩端固定到載玻片上。這種封裝方法避免了在耦合區(qū)域引入紫外膠，并且穩(wěn)定性強(qiáng)，整個器件可以隨著載玻片靈活移動，從而提高了整個器件的實(shí)用性。

圖5 傳感器的封裝過程Fig.5 Package process of sensor

圖6(a)展示了空心微瓶諧振腔封裝前后的傳輸譜變化情況。在空心微瓶諧振腔兩端滴入紫外膠對其封裝后，傳輸譜的形狀基本不變，僅傳輸損耗略微增加，這是由于紫外膠重力導(dǎo)致的空心微瓶諧振腔和光纖融錐接觸程度增加。為測試封裝后該器件的穩(wěn)定性，使用光譜分析儀實(shí)時記錄封裝后傳輸譜的變化情況，然后在一個自由光譜范圍內(nèi)選擇1 550.704 nm、1 551.456 nm 和1 552.384 nm處的諧振模式來檢測其穩(wěn)定性，并分別標(biāo)記為dip1、dip2 和dip3。圖6(b)展示了這3 個諧振模式對應(yīng)的諧振波長在10 min 內(nèi)的偏移情況。結(jié)果表明封裝后的傳輸譜非常穩(wěn)定，諧振波長基本保持不變，因此，封裝后的傳感器具有良好的穩(wěn)定性。

圖6 封裝前后空心微瓶諧振腔的傳輸譜以及穩(wěn)定性測試Fig.6 Transmission spectra of hollow micro-bottle resonator before and after package and stability test

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

折射率傳感實(shí)驗(yàn)裝置如圖7所示。光從寬帶光源的輸出端傳輸?shù)藉F腰直徑為2 μm 的光纖融錐，光纖融錐的輸出端連接到最小分辨率為0.02 nm的光譜分析儀（Yokogawa,AQ6370D）。實(shí)驗(yàn)中制備的空心微瓶諧振腔半徑為114 μm，壁厚約為3.5 μm。空心微瓶諧振腔的一端通過鐵氟龍?zhí)坠苓B接到注射泵中。實(shí)驗(yàn)中折射率匹配液通過不同濃度的甘油溶液制備，其相應(yīng)折射率可由阿貝爾折射率分析儀測得。注射泵以20 μL/min 的速率將折射率匹配液注入到空心微瓶諧振腔中，匹配液折射率的變化引起WGM 諧振波長偏移，因此可以得到器件諧振波長的折射率傳感響應(yīng)。

圖7 折射率傳感實(shí)驗(yàn)裝置Fig.7 Schematic diagram of refractive index sensing experimental device

圖8(a)展示了在1 550 nm1～1 560 nm 范圍內(nèi)空心微瓶諧振腔的傳輸譜。實(shí)驗(yàn)上測得WGM 的自由光譜范圍（free spectra range，F(xiàn)SR）為2.320 nm，與理論公式FSR =λ2/2neffπR1=2.334 nm 計(jì)算結(jié)果相一致。圖8(b)是對1 552.9 nm 處的諧振譜形進(jìn)行洛倫茲擬合的結(jié)果。根據(jù)空心微瓶諧振腔Q值的計(jì)算公式Q=λ/δλ，其中δλ為該諧振模式的半高全寬，得到該諧振模式的Q值為8.724×103。

圖8 空心微瓶諧振腔的傳輸譜及其諧振峰擬合Fig.8 Transmission spectrum of hollow micro-bottle resonator and its resonance peak fitting

圖9(a)展示了空心微瓶諧振腔內(nèi)部匹配液折射率從1.336 增加到1.348 時的傳輸譜響應(yīng)。諧振波長dip 1 和dip 2 對應(yīng)2 個WGM 模式，其變化趨勢分別用藍(lán)色和紅色虛線表示，隨著空心微瓶諧振腔內(nèi)部匹配液折射率增加，諧振波長發(fā)生紅移。2 個諧振波長折射率響應(yīng)的線性擬合曲線如圖9(b)所示。2 個模式都表現(xiàn)出良好的線性度，折射率靈敏度分別為24.36 nm/RIU 和26.50 nm/RIU。2 個模式靈敏度區(qū)別是由于WGM 的模式階次不同，不同階次模式有效折射率不同。

圖9 空心微瓶諧振腔傳輸譜的折射率傳感特性Fig.9 Refractive index sensing characteristics of transmission spectrum of hollow micro-bottle resonator

4 結(jié)論

本文研究了空心微瓶諧振腔的制備、封裝以及折射率傳感特性。理論仿真了空心微瓶諧振腔的徑向WGM 在不同壁厚下的分布情況。隨著空心微瓶諧振腔壁厚的減少，光場在空心微瓶諧振腔內(nèi)部微流體中的比例增加，有利于提高傳感靈敏度。為了減小空心微瓶諧振腔的壁厚，通過氫氟酸腐蝕石英毛細(xì)管內(nèi)壁，使用光纖熔接機(jī)電極放電制備了薄壁空心微瓶諧振腔。為了提高光纖融錐耦合系統(tǒng)的穩(wěn)定性和便攜性，對整個耦合系統(tǒng)進(jìn)行封裝。使用封裝后的傳感器進(jìn)行折射率傳感特性研究，實(shí)驗(yàn)中獲得的最大折射率傳感靈敏度為26.50 nm/RIU。該封裝后的傳感器具有較高的穩(wěn)定性、靈活性和靈敏度，可以廣泛應(yīng)用于折射率傳感。