敦煌盆地五墩凹陷中間溝組下段泥頁(yè)巖地球化學(xué)特征及沉積模式

鄧 偉，楊 濤，樊生龍，劉子銳，萬(wàn)旭輝，肖娟宜，曹濤濤

(1.甘肅省地質(zhì)調(diào)查院，甘肅 蘭州 730000；2.湖南科技大學(xué) 地球科學(xué)與空間信息工程學(xué)院，湖南 湘潭 411201)

頁(yè)巖氣作為資源潛力巨大的非常規(guī)清潔能源，近年來(lái)在我國(guó)南方海相層系取得了顯著進(jìn)展，在四川盆地涪陵、威遠(yuǎn)、長(zhǎng)寧等地區(qū)實(shí)現(xiàn)了商業(yè)開(kāi)發(fā)[1-2]。海陸過(guò)渡相層系是繼海相頁(yè)巖氣之后重要的勘探目標(biāo)，也是當(dāng)前亟需突破的頁(yè)巖氣層組。我國(guó)海陸過(guò)渡相泥頁(yè)巖廣泛發(fā)育，主要層系為石炭系-侏羅系，鉆井顯示海陸過(guò)渡相頁(yè)巖氣呈現(xiàn)氣測(cè)良好、解吸氣含量高等特點(diǎn)，具有較大的勘探潛力[3-6]。

沉積環(huán)境是影響生物生產(chǎn)力和有機(jī)質(zhì)保存的重要因素，控制著泥頁(yè)巖的分布和物質(zhì)組成，決定了頁(yè)巖氣的生成潛力與聚集規(guī)律[7]。前人將泥頁(yè)巖的沉積環(huán)境與層序地層結(jié)合起來(lái)，提出了海侵(湖侵)體系是富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖形成的主要有利環(huán)境[8]，也是頁(yè)巖氣勘探的主要目標(biāo)層段。因此，詳細(xì)調(diào)查富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的沉積環(huán)境、明確其沉積模式是頁(yè)巖氣勘探的基礎(chǔ)性工作[9]。研究表明，主、微量元素及稀土元素能夠很好地指示頁(yè)巖的沉積背景，泥頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)的富集往往與元素地球化學(xué)特征密切相關(guān)[10-11]，因此，可以利用元素含量及其比值的變化重構(gòu)古沉積環(huán)境。

甘肅敦煌盆地已有近70 年的油氣勘探歷史，前期工作受限于常規(guī)油氣勘探的生-儲(chǔ)-蓋工作思路，一直未取得突破性的進(jìn)展[12]。隨著非常規(guī)油氣的發(fā)展，敦煌盆地油氣勘探也在轉(zhuǎn)變思路。因此，近年來(lái)在五墩凹陷相繼部署了XC1 井(西參1 井)、D1 井(墩1 井)、D2 井(墩2 井)和DY1 井(墩頁(yè)1 井)等勘探井，明確了優(yōu)質(zhì)烴源巖層為下侏羅統(tǒng)大山口組和中侏羅統(tǒng)中間溝組，特別是中間溝組為一套含煤沉積地層，具有總有機(jī)碳(TOC)含量高、厚度大等特點(diǎn)[13-14]。DY1 井在中間溝組下段泥頁(yè)巖層段獲得了2.69～3.48 m3/t 的解吸氣量，顯示了五墩凹陷中間溝組具有很好的頁(yè)巖氣潛力。為進(jìn)一步明確五墩凹陷中間溝組頁(yè)巖氣儲(chǔ)層形成背景和有機(jī)質(zhì)聚集保存情況，為該區(qū)域頁(yè)巖氣的賦存狀況和勘探開(kāi)發(fā)提供基礎(chǔ)性資料，筆者以DY1 井為例，開(kāi)展系統(tǒng)的有機(jī)地球化學(xué)、巖石礦物學(xué)和元素地球化學(xué)研究，討論富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的沉積環(huán)境、揭示有機(jī)質(zhì)聚集機(jī)理、構(gòu)建優(yōu)質(zhì)泥頁(yè)巖沉積模式，以期明確咸化湖盆泥頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)聚集保存機(jī)制，也為類(lèi)似沉積背景的中小型斷陷盆地頁(yè)巖氣的勘探提供參考。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

敦煌盆地是殘留的中新生代沉積盆地，屬于古亞洲構(gòu)造域的一部分[15-16]，基底由前寒武紀(jì)米蘭群和敦煌群變質(zhì)巖系組成[17]。盆地沉積地層呈現(xiàn)南北分帶的構(gòu)造格局，三危山隆起橫亙于盆地中部，南北兩側(cè)分別為阿克塞坳陷和安墩坳陷。依據(jù)基底起伏情況，阿克塞坳陷和安墩坳陷又可進(jìn)一步劃分為“六凸七凹”共13 個(gè)次一級(jí)構(gòu)造單元(圖1)。五墩凹陷位于安墩坳陷中東部，北鄰北山，南臨三危山隆起，西靠南湖低凸起，東接甜水井凸起，面積約3 400 km2(圖1)。該凹陷主要地層為下侏羅統(tǒng)大山口組(J1d)，中侏羅統(tǒng)中間溝組(J2z)、新河組(J2x)，上侏羅統(tǒng)博羅組(J3b)，新近系和第四系。近年來(lái)完鉆的XC1 井、DY1 井等揭示下侏羅統(tǒng)大山口組巖性相對(duì)簡(jiǎn)單，以灰色中砂巖、粗砂巖夾灰色泥巖、炭質(zhì)頁(yè)巖和煤層為主。中間溝組上段為灰-深灰泥巖夾黑色泥巖和灰白色細(xì)砂巖，下段以灰、黑色為主夾砂巖、薄煤層等；中侏羅統(tǒng)新河組為河流相沉積，以含礫粗砂巖為主。五墩凹陷侏羅系主要發(fā)育辮狀三角洲、扇三角洲和湖泊等沉積相[14]，特別是中間溝組下段主要為辮狀河三角洲和濱淺湖-半深湖沉積(圖2)。中間溝組下段是五墩凹陷的主要含油氣層段，厚度達(dá)147.5～210.0 m，泥頁(yè)巖厚度約45 m[18-19]，在該段獲得了低產(chǎn)油流并解吸出高含量的頁(yè)巖氣[7-8]，說(shuō)明凹陷內(nèi)曾發(fā)生過(guò)油氣的運(yùn)移聚集過(guò)程[12]，是敦煌盆地油氣勘探的重點(diǎn)層位。

圖1 敦煌盆地構(gòu)造單元區(qū)劃(據(jù)文獻(xiàn)[19]，修改)Fig.1 Division of structural units in Dunhuang Basin (modified according to Reference[19])

圖2 五墩凹陷中間溝組巖性柱狀圖Fig.2 Lithological columns of Zhongjiangou Formaiton in Wudun Sag

2 樣品采集與實(shí)驗(yàn)方法

本文以DY1 井為研究對(duì)象，54 個(gè)樣品均采自中間溝組下段，深度為1 141.61～1 222.74 m，其中43 件黑色泥頁(yè)巖和炭質(zhì)泥頁(yè)巖、5 件煤樣和6 件粉砂質(zhì)泥巖。樣品采集標(biāo)準(zhǔn)為近似等間距采樣，在煤層鄰近層加密采樣。54 件樣品均進(jìn)行了總有機(jī)碳(TOC)含量測(cè)試，并選取31 件樣品開(kāi)展了氯仿瀝青“A”、干酪根碳同位素、顯微組分和鏡質(zhì)體反射率(Rran)測(cè)試。選取15 件泥頁(yè)巖樣品開(kāi)展礦物組成和掃描電鏡觀察。根據(jù)樣品縱向分布位置，選出12 件黑色泥頁(yè)巖和炭質(zhì)泥頁(yè)巖進(jìn)行主量元素、微量元素和稀土元素測(cè)試。

TOC 含量測(cè)定采用Leco CS-230 碳硫分析儀來(lái)完成。巖石熱解測(cè)試采用的儀器為Rock Eval-6 熱解儀，用來(lái)獲取游離烴(S1)、熱解烴(S2)、氫指數(shù)(HI)、氧指數(shù)(OI)和最高熱解溫度(Tmax)等參數(shù)。顯微組分和鏡質(zhì)體反射率是在MPV-3 型顯微光度計(jì)上測(cè)試完成。干酪根碳同位素采用Delta V Advantage 穩(wěn)定同位素質(zhì)譜儀測(cè)定。全巖礦物組成采用Bruker D8s 型X-衍射儀進(jìn)行測(cè)試，檢測(cè)方法依據(jù)SY/T 5163-2018《沉積巖中黏土礦物和常見(jiàn)非黏土礦物X 射線(xiàn)衍射分析方法》。上述分析測(cè)試均是在中國(guó)科學(xué)院西北生態(tài)環(huán)境資源研究院分析測(cè)試中心完成。

主量元素測(cè)試采用PANalytical PW2424 X 熒光光譜儀(XRF)對(duì)樣品進(jìn)行定量分析，采用的方法是堿熔玻璃片法，測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)為GB/T 14506.28-2010《硅酸鹽巖石化學(xué)分析方法 第28 部分：16 個(gè)主次成分量測(cè)定》，分析誤差小于1%。微量元素和稀土元素含量測(cè)試采用的分析儀器為Agilent 7700e ICP-MS，方法為酸溶法，測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)為GB/T 14506.30-2010《硅酸鹽巖石化學(xué)分析方法》，分析誤差低于5%。主量元素、微量元素和稀土元素的測(cè)試均是在武漢上譜分析科技有限公司完成。

3 頁(yè)巖基本特征

3.1 巖石類(lèi)型與礦物組成

五墩凹陷DY1 井及周緣地區(qū)中間溝組下段表現(xiàn)為辮狀河三角洲-湖泊相沉積序列，巖石類(lèi)型主要為深灰色、灰黑色泥巖，灰黑色炭質(zhì)頁(yè)巖、灰-深灰色粉砂巖，夾深灰色-灰黑色砂質(zhì)泥巖、粉砂質(zhì)泥巖及薄煤層等(圖3)。泥頁(yè)巖中可見(jiàn)炭屑、植物莖稈化石，多具備水平層理，反映了黑色富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖形成時(shí)水體較深、低能靜水的懸浮沉積環(huán)境[19]。泥頁(yè)巖中可見(jiàn)多層瀝青，厚度一般1～5 cm。砂巖中發(fā)育平行層理，小型交錯(cuò)層理。對(duì)DY1 井15 個(gè)泥頁(yè)巖進(jìn)行礦物組分分析，主要的礦物組分為黏土礦物、石英，其次為鉀長(zhǎng)石和斜長(zhǎng)石(圖4a)。石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于5.0%～69.8%，平均為38.37%；黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于10.5%～93.9%，反映了淺湖沉積陸源碎屑補(bǔ)給的特征；鉀長(zhǎng)石質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.1%～23.9%，平均為10.99%；斜長(zhǎng)石質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0%～26%，部分樣品的質(zhì)量分?jǐn)?shù)在10%以上；其他礦物如石膏、方解石、赤鐵礦、菱鐵礦、黃鐵礦等都很低或不存在。黏土礦物以片層狀高嶺石和伊蒙混層為主，次為伊利石和綠泥石(圖4b-圖4c)，經(jīng)歷了壓實(shí)作用、膠結(jié)作用、交代作用和溶蝕作用等成巖作用，處于中成巖階段A1 期[20]。

圖3 五墩凹陷及周緣地區(qū)中間溝組下段巖性特征Fig.3 Lithological characterisitics of the Lower member of Zhongjiangou Formation in Wudun Sag and its periphery

圖4 五墩凹陷中侏羅統(tǒng)中間溝組下段泥頁(yè)巖礦物組成及形貌特征Fig.4 Mineral compositions and morphological characteristics of shales in the Lower member of Zhongjiangou Formation in Jurassic series of Wudun Sag

3.2 有機(jī)質(zhì)特征

有機(jī)質(zhì)豐度決定了烴源巖的生氣量和儲(chǔ)層的含氣量，總有機(jī)碳(TOC)質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于2%是頁(yè)巖氣有利區(qū)的重要評(píng)價(jià)指標(biāo)之一[21]。DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖的TOC 質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于0.53%～25.25%，均值為8.18%，高于XC1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖平均值4.82%[14]；煤樣的TOC 質(zhì)量分?jǐn)?shù)介于33.21%～65.44%(圖5)。TOC含量在垂向上呈現(xiàn)顯著的非均質(zhì)性，反映了沉積水體環(huán)境的劇烈變化，煤層附近泥頁(yè)巖普遍具有較高的TOC 含量。中間溝組下段泥頁(yè)巖及煤樣的氯仿瀝青“A”含量為0.008～0.774 mg/g，生烴潛量S1+S2為1.65～58.83 mg/g，根據(jù)陸相烴源巖評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，屬于一般-很好烴源巖類(lèi)型，與XC1 井中間溝組泥頁(yè)巖S1+S2平均值6.43～19.34 mg/g 基本一致[14]。氯仿瀝青“A”與生烴潛量S1+S2在垂向上具有一致的變化規(guī)律。干酪根碳同位素(δ13Cker)介于-27.3‰～-22.1‰，干酪根類(lèi)型為Ⅱ1-Ⅲ型，以Ⅲ型為主，反映了有機(jī)質(zhì)以高等植物陸源輸入為主。鏡質(zhì)體反射率(Rran)為0.74%～1.21%，平均值為1.07%，略高于蘆草溝露頭剖面泥頁(yè)巖Rran值0.75%～0.86%[14]，且呈現(xiàn)隨深度增加輕微增加的趨勢(shì)。

圖5 DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)特征垂向變化趨勢(shì)Fig.5 Vertical variations of organic matter characteristics of shales in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well

3.3 元素地球化學(xué)特征

泥頁(yè)巖中元素X 的富集程度常用富集系數(shù)(XEF)進(jìn)行評(píng)價(jià)，具體的富集系數(shù)計(jì)算公式為XEF=(X/Al)s/(X/Al)PAAS，其中(X/Al)PAAS為后太古宙澳大利亞頁(yè)巖元素含量與Al 的比值[17,22]。XEF＞1，表明樣品中元素X相對(duì)富集，元素XEF＜1，則表明元素X 相對(duì)虧損。對(duì)DY1 井12 個(gè)中間溝組下段泥頁(yè)巖樣品的主微量元素特征研究(圖6，表1)，結(jié)果表明多數(shù)元素呈虧損狀態(tài)，僅少量元素呈富集狀態(tài)。具體而言，Mn、Na 元素富集系數(shù)小于0.1,呈顯著虧損；Fe、Mg、Ca、K、P、V、Cr、Co、NiEF、Cu、Rb、Sr 和Ba 等元素富集系數(shù)為0.1～0.5，呈較明顯的虧損狀態(tài)；Si、Ti、Mo 等元素富集系數(shù)為0.5～1.0，呈輕微虧損；Ga、PbEF、Th 和U 等元素富集系數(shù)大于1，呈現(xiàn)一定程度的富集，反映母巖類(lèi)型可能為酸性巖[23]。

圖6 DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖主微量元素的平均富集系數(shù)Fig.6 Average enrichment coefficients of main and trace elements in shales in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well

DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖稀土元素總含量(∑REE，REE，Rare Earth Element，表示稀土元素含量)為45.80～348.60 mg/kg，平均201.92 mg/kg?？傮w而言，稀土元素的總含量高于上地殼(∑REE=146.4 mg/kg)、PAAS頁(yè) 巖(∑REE=183.0 mg/kg)以及北美頁(yè)巖(∑REE=173.2 mg/kg)。輕稀土元素含量(∑LREE)為40.68～348.61 mg/kg，平均為187 mg/kg；重稀土元素含量(∑HREE)為5.12～32.75 mg/kg，平均為14.92 mg/kg。輕重稀土元素含量比(∑LREE/∑HREE)為7.94～27.33，均值為12.63，高于北美頁(yè)巖的7.44[24]，表明輕稀土元素富集，重稀土元素虧損。(La/Yb)N、(La/Sm)N和(Gd/Yb)N常用于反映輕重稀土、輕稀土和重稀土元素之間的分餾程度(表2)[25]。DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖的(La/Yb)N8.89～58.11，平均19.60；(La/Sm)N為3.83～6.55，平 均4.77；(Gd/Yb)N1.36～4.63，平均2.41。該結(jié)果表明輕重稀土之間、輕稀土元素之間分異明顯，重稀土元素之間的分異并不明顯。對(duì)泥頁(yè)巖樣品的稀土元素進(jìn)行北美頁(yè)巖標(biāo)準(zhǔn)化得到稀土元素的配分模式(圖7a)，可以看出稀土元素曲線(xiàn)呈輕微下傾趨勢(shì)。相對(duì)于北美頁(yè)巖，輕稀土富集明顯，重稀土具有中等程度富集，但配分模式與北美頁(yè)巖基本一致，反映了泥頁(yè)巖物源主要來(lái)自于上地殼[26]。由稀土元素球粒隕石標(biāo)準(zhǔn)化配分模式(圖7b)顯示，稀土元素分布曲線(xiàn)較大程度地右傾，具體表現(xiàn)為輕重稀土分異明顯，輕稀土元素含量富集、重稀土含量相對(duì)穩(wěn)定。

圖7 DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖稀土元素標(biāo)準(zhǔn)化配分模式Fig.7 Standardized distribution patterns of REEs in shale in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well

4 古沉積環(huán)境

4.1 古生產(chǎn)力

古生產(chǎn)力是沉積水體中生產(chǎn)有機(jī)質(zhì)的能力，沉積水體中各類(lèi)浮游生物自身產(chǎn)生的有機(jī)質(zhì)是泥頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)的主要來(lái)源之一，其含量高低與富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的發(fā)育具有密切關(guān)系[27]。P、Mo 等微量元素是浮游生物發(fā)育的重要營(yíng)養(yǎng)元素，其含量的高低及其衍生的參數(shù)是水體初級(jí)生產(chǎn)力高低的重要評(píng)價(jià)指標(biāo)[28]。由于P 等元素易受有機(jī)質(zhì)或自生礦物的影響，直接采用P 元素作為指標(biāo)易產(chǎn)生偏差，為消除這種影響，常采用P/Ti 作為古生產(chǎn)力的指標(biāo)[29]。細(xì)粒沉積物對(duì)Mo 元素具有較弱的“粒控效應(yīng)”，Mo 元素容易產(chǎn)生沉淀并在沉積物中富集[30]。Mo 元素與有機(jī)質(zhì)的堆積速度基本一致，在缺氧環(huán)境中，Mo 元素也是古湖泊生產(chǎn)力大小的主要指標(biāo)之一[31]。

DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖Mo 含量為0.25～2.04 mg/kg，平均0.88 mg/kg(圖8)，低于北美頁(yè)巖Mo 含量(2 mg/kg)和上地殼Mo 含量(1.5 mg/kg)，顯著低于鄂爾多斯盆地延長(zhǎng)組泥頁(yè)巖Mo 含量(67.87 mg/kg)[31]。Mo 元素含量與藻類(lèi)有機(jī)質(zhì)堆積速度成正比[32-33]，因此，DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖很低的Mo 含量指示有機(jī)質(zhì)來(lái)自藻類(lèi)的貢獻(xiàn)非常有限。中間溝組下段泥頁(yè)巖的P/Ti 為0.02～0.17(下文均用元素或化學(xué)式符號(hào)代替其質(zhì)量分?jǐn)?shù))，平均0.06 (圖8)，遠(yuǎn)低于被認(rèn)為是中等生產(chǎn)力的Ubara 剖面燧石P/Ti0.34 和被認(rèn)為是高生產(chǎn)力的Ubara 剖面黑色頁(yè)巖P/Ti0.79[34]以及華北北部中元古界洪水莊組黑色頁(yè)巖P/Ti 0.37～0.88[35]，這些顯著差異同樣也說(shuō)明了中間溝組下段泥頁(yè)巖形成時(shí)，藻類(lèi)等浮游生物不夠繁盛，古湖泊具有很低的初級(jí)生產(chǎn)力。從垂向變化規(guī)律來(lái)看，Mo 含量和P/Ti 與TOC 含量在垂向上的變化趨勢(shì)并不一致，進(jìn)一步表明了沉積水體的古生產(chǎn)力不是五墩凹陷中間溝組下段泥頁(yè)有機(jī)質(zhì)聚集的主要控制因素。

圖8 DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖古生產(chǎn)力指標(biāo)垂向變化趨勢(shì)Fig.8 Vertical variations of paleoproductivity indexes of shales in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well

大量繁盛的浮游藻類(lèi)是水體富營(yíng)養(yǎng)化和高生產(chǎn)力的重要標(biāo)志[35]。為進(jìn)一步明確DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)的主要來(lái)源，開(kāi)展了有機(jī)質(zhì)顯微組成分析。結(jié)果表明，中間溝組下段泥頁(yè)巖中有機(jī)質(zhì)主要組成為殼質(zhì)組和鏡質(zhì)組，殼質(zhì)組以角質(zhì)體和殼質(zhì)碎屑體為主，鏡質(zhì)組主要為結(jié)構(gòu)鏡質(zhì)體，另外，含有少量絲質(zhì)體，為典型的陸源高等植物輸入來(lái)源。在中間溝組下段泥頁(yè)巖中還觀察到少量的腐泥組，在顯微組分中的比例多在10%以下，表明中間溝組下段泥頁(yè)巖中發(fā)育了一定的水生藻類(lèi)。從腐泥組含量變化來(lái)看，自下至上經(jīng)歷了腐泥組含量增加-降低-增加-降低的過(guò)程，反映了古湖泊初級(jí)生產(chǎn)力的波動(dòng)變化。從干酪根碳同位素的變化趨勢(shì)來(lái)看，自下而上，δ13Cker呈變輕的趨勢(shì)，但至中間溝組下段頂部干酪根碳同位素又開(kāi)始變重。這也反映了自下至上沉積水體經(jīng)歷了變深后再變淺的頻繁變化，在湖侵-高位域，浮游生物含量增多，藻類(lèi)能夠貢獻(xiàn)一定的有機(jī)質(zhì)含量。Mo 含量和P/Ti 在垂向上的波動(dòng)也顯示了古湖泊初級(jí)生產(chǎn)力的頻繁變化，與古湖泊水平面變化密切相關(guān)。整體上看，DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖的有機(jī)質(zhì)主要是來(lái)源于陸源高等植物輸入，而非古湖泊的初級(jí)生產(chǎn)力。

4.2 氧化還原性

缺氧條件是有機(jī)質(zhì)聚集保存的關(guān)鍵因素之一，一些敏感性元素如Co、Mo、U、Th、V 等常用來(lái)判斷古水體的氧化還原條件[36]。J.R.Hatch 等[37]指出V/(V+Ni)是反映氧化還原條件的有效指標(biāo)，比值小于0.46 指示氧化環(huán)境，比值0.46～0.57 指示弱氧化環(huán)境，比值0.57～0.83 則反映缺氧環(huán)境，比值大于0.83 為靜海環(huán)境。Th是相對(duì)惰性的元素，通常富集在黏土碎屑中，基于U、Th 行為的差異，U/Th 可表征古水體的氧化還原性[38]，Th/U＜2 指示缺氧環(huán)境，Th/U＞8 則指示氧化環(huán)境[39]。Ce 異常指數(shù)Ceanom也是氧化還原條件的良好指標(biāo)，計(jì)算公式：Ceanom=lg[3Cen/(2Lan+Ndn)]，Ceanom＞-0.1 代表缺氧環(huán)境，＜-0.1 則指示含氧環(huán)境[40]。

DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖的V/(V+Ni)為0.67～0.78，平均0.73；Ceanom介于-0.003～0.039，平均-0.02，均大于-0.1，這兩個(gè)指標(biāo)均反映了中間溝組下段泥頁(yè)巖形成于缺氧環(huán)境。Th/U 介于2.42～4.79，均值為3.24，該值則反映了中間溝組下段的水體為貧氧環(huán)境。斷陷盆地湖泊水體較為局限、陸源物質(zhì)的輸入和高有機(jī)質(zhì)沉積通量等因素綜合影響下，Th/U 作為氧化還原條件的指標(biāo)可能存在一定程度的失效[41]。Mo和U 往往在缺氧-硫化環(huán)境沉積物中富集，自生Mo-U 協(xié)變關(guān)系可作為低氧海洋系統(tǒng)中的特殊氧化還原指標(biāo)[42]。本文對(duì)DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖Mo 和U的富集系數(shù)進(jìn)行相關(guān)性分析，12 個(gè)泥頁(yè)巖樣品均分布在0.1 倍現(xiàn)代海水(Sw)和0.3 倍現(xiàn)代海水(Sw)之間，且分布較為集中，具有很強(qiáng)的代表性，表現(xiàn)為弱氧化-缺氧環(huán)境(圖9)[43]。因此，結(jié)合各指標(biāo)，可以判識(shí)中間溝組下段泥頁(yè)巖形成時(shí)沉積期水體環(huán)境總體為缺氧條件。從氧化還原指標(biāo)垂向變化來(lái)看，隨著深度增加，V/(V+Ni)、Ceanom和Th/U 均呈現(xiàn)不顯著增加的趨勢(shì)，反映了中間溝組下段下亞段的沉積水體比上亞段還原性稍強(qiáng)。根據(jù)有機(jī)質(zhì)富集的兩種模式，即保存模式和生產(chǎn)力模式[44]，可以初步判定缺氧環(huán)境是中間溝組下段泥頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)聚集的主控因素。

圖9 DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖U 和Mo 富集系數(shù)(UEF-MoEF)協(xié)變模式(底圖改自文獻(xiàn)[43])Fig.9 UEF-MoEF covariance model of shale in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well (the base map modified from Reference[43])

4.3 水體鹽度

沉積水體的鹽度是有機(jī)質(zhì)能否有效保存的重要指標(biāo)之一，常用來(lái)判斷古鹽度的指標(biāo)有Sr/Ba、Ba/Ga、Ca/(Fe+Ca)、Al2O3/MgO 和生物標(biāo)志物伽馬蠟烷等[45]。Sr 和Ba 元素在淡水水體中以重碳酸鹽的形式賦存，當(dāng)水體發(fā)生咸化，達(dá)到一定的鹽度時(shí)，Ba 會(huì)形成BaSO4沉淀，湖水持續(xù)咸化，Sr 才開(kāi)始沉淀。一般情況下，Sr/Ba＞1 指示海相咸水環(huán)境或者干旱條件下的湖水咸化環(huán)境，Sr/Ba＜0.6 指示陸相淡水環(huán)境，0.6≤Sr/Ba≤1反映為半咸水環(huán)境；Ba/Ga 值越低，表明沉積水體鹽度相對(duì)較高，反之則表明水體鹽度相對(duì)較低[46]。Ca/(Fe+Ca)也可判斷古水體鹽度，一般Ca/(Fe+Ca)＜0.4 反映淡水環(huán)境，Ca/(Fe+Ca)＞0.6 為咸水環(huán)境[47]。Mg 和Al 元素的含量和變化也是沉積水體古鹽度的指標(biāo)之一，Al2O3/MgO＞7 指示淡水環(huán)境，Al2O3/MgO＜7 則指示咸化環(huán)境[48]。生物標(biāo)志物記載了沉積有機(jī)質(zhì)和水體環(huán)境信息，特別是伽馬蠟烷常用來(lái)指示古鹽度特征。較高含量的伽馬蠟烷也反映了咸化的沉積水體環(huán)境，反之則指示淡水環(huán)境[49]。

DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖的Sr/Ba 為0.20～1.49，均值為0.54，總體偏低，局部呈現(xiàn)高值；Ba/Ga 的范圍為2.11～35.53，均值為11.44；Ca/(Fe+Ca)介于0.06～0.14，均值為0.10；Al2O3/MgO 介于29.18～115.28，遠(yuǎn)高于7(圖10)。這些比值反映了中間溝組下段泥頁(yè)巖形成于淡水-微咸水環(huán)境。XC1 井中間溝組下段上亞段泥頁(yè)巖的伽馬蠟烷含量偏高，伽馬蠟烷/C30霍烷為0.15～0.17，下亞段伽馬蠟烷含量低，伽馬蠟烷/C30霍烷為0.04[41]，表明了上亞段為微咸水環(huán)境，下亞段為淡水環(huán)境。Ba-Sr 交會(huì)圖(圖11)也表明中間溝組下段主體屬于淡水環(huán)境，由于氣候的波動(dòng)，局部呈現(xiàn)微咸水環(huán)境。從垂向變化特征來(lái)看，Sr/Ba 和Ca/(Fe+Ca)自下而上整體上呈現(xiàn)增加-降低-增加-降低的過(guò)程，Ba/Ga 則呈現(xiàn)相反的趨勢(shì)，這些指標(biāo)都反映了水體的鹽度呈現(xiàn)淡水-微咸水-淡水-微咸水等交替變化，反映了溫濕氣候和蒸發(fā)作用不斷波動(dòng)的特點(diǎn)。

圖10 DY1 中間溝組下段泥頁(yè)巖古氧化還原和古鹽度指標(biāo)垂向變化Fig.10 Vertical variations of paleoredox indexes and paleosalinity indexes of shales in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well

圖11 DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖Ba-Sr 交會(huì)圖Fig.11 Crossplot of Ba and Sr contents of shales in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well

4.4 古氣候條件

古氣候條件的差異影響陸源碎屑輸入、沉積速率、氧化還原條件、水體化學(xué)性質(zhì)和初級(jí)生產(chǎn)力等多個(gè)方面，進(jìn)而導(dǎo)致湖相盆地演化時(shí)沉積過(guò)程的差異[50]。湖泊沉積中，微量元素參數(shù)Sr/Cu 和Rb/Sr 對(duì)氣候變化比較敏感。溫暖潮濕的氣候條件下，Sr/Cu 呈現(xiàn)為低值，范圍為1.3～5.0；干旱炎熱的氣候條件，Sr/Cu 大于5[51]。與Sr/Cu 相反，Rb/Sr 呈現(xiàn)高值反映溫暖濕潤(rùn)的氣候條件，呈現(xiàn)低值反映低風(fēng)化速率和干旱炎熱的氣候條件[52]。濕潤(rùn)氣候型元素(Fe、Mn、Cr、Ni、V 和Co)和干旱氣候型元素(Ca、Mg、Sr、Ba、K、Na)的遷移和分布均與古氣候密切相關(guān)[53]。氣候指數(shù)C=(Fe+Mn+Cr+Ni+V+Co)/(Ca+Mg+Sr+Ba+K+Na)反映古氣候條件，一般C＜0.2 代表干熱氣候，C＞0.8 代表潮濕氣候，0.2＜C＜0.8 代表半濕潤(rùn)氣候[54]。

從圖12 可以看出，DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖的Sr/Cu 介于2.30～15.57，多數(shù)樣品Sr/Cu 都低于5.0，但也存在Sr/Cu 較高的層段；Rb/Sr 為0.15～2.60，均值為1.18，與Sr/Cu 分析的結(jié)果基本一致。氣候指數(shù)C介于0.34～2.06，平均值1.11?？傮w上看，中間溝組下段以溫暖濕潤(rùn)-半干旱氣候?yàn)橹?，存在干濕交替的氣候變化。變化趨?shì)是下亞段溫濕，至上亞段逐漸變?yōu)榘敫珊?，隨后氣候再次變?yōu)闇貪?半干旱旋回。古氣候的這種變化趨勢(shì)與湖泊生產(chǎn)力的變化、沉積水體的氧化還原狀態(tài)和鹽度變化基本相對(duì)應(yīng)。

4.5 沉積速率和古水深

沉積速率是反映沉積盆地古環(huán)境的重要參數(shù)之一，稀土元素含量及其變化可以獲得沉積速率的相關(guān)信息[29]。REE 分異程度可以采用稀土元素在球粒隕石配分曲線(xiàn)的斜率來(lái)表征，斜率越大，沉積速率越慢，La和Yb 分別為輕稀土元素和重稀土元素的指示元素，(La/Yb)N可用來(lái)表征沉積速率的大小[55]。(La/Yb)N接近1 時(shí)，反映REE 基本無(wú)分異或分異程度較低，對(duì)應(yīng)高的沉積速率；(La/Yb)N低于或高于1 時(shí)，反映REE分異程度強(qiáng)，對(duì)應(yīng)低的沉積速率[55]。研究區(qū)中間溝組下段泥頁(yè)巖的(La/Yb)N介于8.89～58.11，平均為19.60，反映了DY1 井中間溝組下段沉積時(shí)期具有較低的沉積速率且存在較大的波動(dòng)。由(La/Yb)N縱向變化特征來(lái)看，中間溝組下段底部沉積速率最低，至上亞段經(jīng)歷了先降低后增加再降低的過(guò)程。

Zr/Al、Rb/K 和MnO 含量是古水深的常用判斷指標(biāo)。Zr/Al 越小，表示離岸越遠(yuǎn)，水體更深；Rb/K 越大，則水體越深；MnO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于0.000 94%判識(shí)為濱湖，0.000 94%～0.007 5%為淺湖，0.007 5%～0.051%為半深湖，＞0.051%為深湖[31,56-57]。研究區(qū)Zr/Al 介于(0.50～1.99)×10-3，平均0.78×10-3；Rb/K 分布在(4.15～11.58)×10-3，平均8.51×10-3；MnO 質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.002%～0.025%，均值為0.01%(圖12)?；诟鲄?shù)指標(biāo)之間的差異，并對(duì)比三塘湖盆地蘆草溝組頁(yè)巖(Zr/Al 均值為2.27×10-3；Rb/K 均值為2.90×10-3)[58]，認(rèn)為DY1 井中間溝組下段沉積時(shí)水體為淺湖-半深湖環(huán)境。該認(rèn)識(shí)與西參1 井和墩1 井單井沉積相特征基本一致，總體是凹陷北部和北東部為辮狀河三角洲，南部呈扇三角洲，凹陷中央為濱淺湖[18]。垂向上，Zr/Al 和MnO 含量的變化反映了在中間溝組下段沉積時(shí)期湖泊經(jīng)歷了水進(jìn)-水退-水進(jìn)-水退等頻繁變化，結(jié)合氣候條件變化，古湖泊經(jīng)歷了淺水-半深水-淺水-半深水的變化過(guò)程。

圖12 DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖古氣候和古水深垂向變化Fig.12 Vertical variations of paleoclimate and paleo-water depth of shales in the Lower member of Zhongjiangou Formation in DY1 well

5 富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖沉積模式

富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的形成是有機(jī)質(zhì)逐漸聚集的結(jié)果，與有機(jī)質(zhì)的來(lái)源、保存條件和埋藏條件等密切相關(guān)。前人研究表明，古氣候、古生產(chǎn)力、有機(jī)質(zhì)保存條件和陸源輸入等均是有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖發(fā)育的主控因素[43,55,59]，并根據(jù)主控因素的差異，提出有機(jī)質(zhì)富集的3 種模式：保存模式、生產(chǎn)力模式和高生產(chǎn)力與保存疊加模式。保存模式認(rèn)為有機(jī)質(zhì)富集是海洋/湖泊缺氧作用的結(jié)果，強(qiáng)調(diào)的是缺氧的沉積環(huán)境對(duì)有機(jī)質(zhì)聚集的影響[60]；生產(chǎn)力模式則認(rèn)為表層水體極高的初級(jí)生產(chǎn)力是富有機(jī)質(zhì)沉積的主要因素[61]；高生產(chǎn)力與保存疊加模式認(rèn)為有機(jī)質(zhì)聚集是生產(chǎn)力和保存條件共同作用的結(jié)果[55]。依據(jù)古沉積環(huán)境與有機(jī)質(zhì)富集的關(guān)系，認(rèn)為DY1 井中間溝組下段泥頁(yè)巖形成時(shí)古湖泊的初級(jí)生產(chǎn)力較低，生產(chǎn)力不是有機(jī)質(zhì)聚集的控制因素，缺氧的沉積環(huán)境應(yīng)是中間溝組下段泥頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)聚集的關(guān)鍵控制因素。

與海洋相比，湖泊水體的面積小、水體淺，湖平面頻繁變化，易受構(gòu)造和古氣候的影響[62-63]。前人基于露頭和西參1 井、墩1 井等地質(zhì)資料和地震資料研究認(rèn)為中間溝組以扇三角洲、辮狀河三角洲與濱淺湖-半深湖沉積為主(圖2)[18,64]，扇三角洲無(wú)井鉆遇，但未對(duì)沉積相演化過(guò)程進(jìn)行詳細(xì)闡述。盡管董艷蕾等[18]對(duì)中間溝組下段沉積環(huán)境進(jìn)行了研究，但未開(kāi)展基于元素地球化學(xué)的縱向沉積環(huán)境演變研究。西參1 井和墩1 井位于北部斜坡帶與中央凹陷帶坡折帶附近，沉積特征主要受控于北部的物源體系[64]，而墩頁(yè)1 井位于西參1 井西南部位，為五墩凹陷的最大洼陷處，泥頁(yè)巖的厚度和水體深度更大，半深湖-深湖相更為發(fā)育。為了進(jìn)一步明確五墩凹陷中間溝組下段泥頁(yè)巖的沉積演化過(guò)程，結(jié)合古生產(chǎn)力、古鹽度、古氣候和古水深條件和西參1 井和墩1 井中間溝組下段巖性特征[65]，提出研究區(qū)富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的沉積模式(圖13)。中間溝組下段分為2 個(gè)旋回，旋回底部為低位域，上部為湖侵體系+高位域，并據(jù)此建立了連續(xù)的4 種演化模式。

圖13 五墩凹陷中間溝組下段泥頁(yè)巖沉積模式Fig.13 Sedimentary model of organic-rich shale in the Lower member of Zhongjiangou Formation in Wudun Sag

(1) 模式1 發(fā)育在中間溝組底部沉積時(shí)期，斷陷大規(guī)模發(fā)育，構(gòu)造平緩，湖泊處于低位域，湖盆地形平緩，地層厚度由南向北平緩減薄，沉積中心靠近三危山山前，水體較淺，北部及東北部物源充足，發(fā)育大面積的辮狀河三角洲砂質(zhì)沉積，南邊低能物源區(qū)發(fā)育扇三角洲，西部和東南部主要為濱淺湖沉積，該階段為干旱氣候，藻類(lèi)等水生生物不發(fā)育，有機(jī)質(zhì)以陸源輸入為主，湖平面較低，對(duì)有機(jī)質(zhì)的保存富集能力較差。

(2) 模式2 發(fā)育在下亞段上部，斷陷規(guī)模達(dá)到最大，該階段氣候逐漸變得濕潤(rùn)，形成大面積的湖泛沉積，為侏羅系第一次大規(guī)模湖侵時(shí)期，湖平面上升、水體加深，中部發(fā)育半深湖沉積，水生藻類(lèi)等生物有一定程度的繁盛，初級(jí)生產(chǎn)力有一定的提高，水生藻類(lèi)為有機(jī)質(zhì)的富集提供了一部分物質(zhì)來(lái)源，但仍以陸源高等植物輸入為主，細(xì)粒沉積物的緩慢沉積有利于泥頁(yè)巖發(fā)育，北部辮狀河三角洲面積減少，南部的扇三角洲北延。受控于構(gòu)造和氣候條件的變化，下亞段經(jīng)歷了水退-水進(jìn)的過(guò)程，完成第1 個(gè)沉積旋回，隨后進(jìn)入上亞段的第2 個(gè)沉積旋回。

(3) 在上亞段底部形成沉積模式3，氣候再次變?yōu)榘敫珊禋夂颍邓疁p少、湖平面下降、水體變淺、湖盆萎縮，在北部和北東方向物源控制下，發(fā)育大面積的辮狀河三角洲，南部扇三角洲繼續(xù)北延，中部以濱淺湖沉積為主，該階段水生藻類(lèi)不發(fā)育，陸源高等植物是有機(jī)質(zhì)的主要貢獻(xiàn)者。

(4) 上亞段主體沉積期，演化至沉積模式4，該階段氣候恢復(fù)為潮濕氣候，降水增多、水平面升高引起湖泛，北部和東北三角洲萎縮，物源供給減少，南部扇三角洲持續(xù)發(fā)育，中部再次發(fā)育半深湖沉積，水生藻類(lèi)發(fā)育，初級(jí)生產(chǎn)力提高，有機(jī)質(zhì)的富集既有水生藻類(lèi)的貢獻(xiàn)，也有陸源植物的供給，但整體上仍以陸源高等植物的貢獻(xiàn)為主。該時(shí)期較慢的沉積速率有利于發(fā)育厚層優(yōu)質(zhì)泥頁(yè)巖，缺氧的沉積環(huán)境有效地促進(jìn)有機(jī)質(zhì)的保存。

因此，對(duì)比4 種沉積模式及其氣候、生物、環(huán)境變化及其與有機(jī)質(zhì)富集的關(guān)系，總結(jié)了研究區(qū)中間溝組下段沉積時(shí)期富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖形成的綜合沉積模式為：半干旱-濕潤(rùn)-半干旱-濕潤(rùn)的氣候環(huán)境，湖泊經(jīng)歷了淺水-半深水-淺水-半深水的旋回，湖泊的初級(jí)生產(chǎn)力很低，浮游生物不發(fā)育，高等植物輸入是有機(jī)質(zhì)的主要來(lái)源，缺氧的沉積環(huán)境有利于有機(jī)質(zhì)的聚集保存。綜合來(lái)看，中間溝組下段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖形成于低初級(jí)生產(chǎn)力、大量陸源高等植物輸入、較慢的沉積速率和缺氧的沉積環(huán)境，它們共同控制了研究區(qū)中間溝組下段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的發(fā)育，特別是缺氧條件是有機(jī)質(zhì)聚集保存的關(guān)鍵性控制因素。

6 結(jié)論

a.敦煌盆地五墩凹陷DY1 井中侏羅統(tǒng)中間溝組下段發(fā)育一套富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖，具有較高的TOC 質(zhì)量分?jǐn)?shù)(0.53%～25.25%)、有機(jī)質(zhì)類(lèi)型為Ⅱ1-Ⅲ型、有機(jī)質(zhì)成熟度為低成熟-成熟演化階段。礦物組成以黏土礦物(10.5%～93.9%)和石英(5.0%～69.8%)為主，其次是長(zhǎng)石(1.1%～40.9%)，其他礦物含量較低。

b.研究區(qū)中間溝組下段泥頁(yè)巖形成于缺氧的淺湖-半深湖環(huán)境，氣候溫暖-半濕潤(rùn)，水體鹽度為淡水-微咸水。由于較慢的沉積速率和相對(duì)較淺的水體環(huán)境，湖泊自身的初級(jí)生產(chǎn)力很低，水生藻類(lèi)等浮游生物對(duì)有機(jī)質(zhì)聚集的貢獻(xiàn)非常有限，陸源高等植物輸入為主要的有機(jī)質(zhì)來(lái)源。

c.結(jié)合各指標(biāo)要素，建立了五墩凹陷中間溝組下段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖的沉積模式。中間溝組下段劃分為2 個(gè)旋回、4 種連續(xù)的演化模式，下亞段和上亞段的旋回底部為低位域，隨著氣候條件變得濕潤(rùn)，湖盆擴(kuò)大、水體變深，在上部形成湖侵體系+高位域。綜合各沉積環(huán)境指標(biāo)，認(rèn)為研究區(qū)中間溝組下段富有機(jī)質(zhì)泥頁(yè)巖形成的關(guān)鍵性控制因素為還原條件。

d.基于有機(jī)地球化學(xué)特征和有機(jī)質(zhì)聚集模式，五墩凹陷中部具有良好的頁(yè)巖氣勘探前景，下一步應(yīng)加強(qiáng)生儲(chǔ)耦合和資源潛力評(píng)價(jià)研究。

致謝：感謝兩位審稿專(zhuān)家和編輯老師們提出的建設(shè)性修改意見(jiàn)，顯著提升了本文的質(zhì)量和創(chuàng)新；感謝湖南科技大學(xué)余燁副教授對(duì)本文沉積模式的建議及修改。