裂變?nèi)己挠?jì)算中裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的適用性評估

師全林,王立鵬,余功碩,梁建峰,姜文剛,解 峰,張小林

(西北核技術(shù)研究所,西安710024)

通過裂變核的消失量或裂變過程中裂變產(chǎn)物的生成量均可計(jì)算出核材料的裂變?nèi)己摹Ｓ昧炎儺a(chǎn)物的生成量計(jì)算裂變?nèi)己臅r(shí)要用到裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù),通常采用實(shí)驗(yàn)室測量數(shù)據(jù)的評價(jià)結(jié)果。實(shí)驗(yàn)室測定裂變產(chǎn)額時(shí),中子注量率一般不超過1014cm-2·s-1,而核爆炸時(shí)中子注量率可能超過1030cm-2·s-1,實(shí)驗(yàn)室測定的產(chǎn)額數(shù)據(jù)能否適用于超高中子注量率下裂變?nèi)己牡挠?jì)算一直是廣為關(guān)注的問題之一。錢晶等[1]研究建立了考慮中子參加反應(yīng)的裂變產(chǎn)物中子反應(yīng)及衰變的網(wǎng)絡(luò)方程,考察了熱中子誘發(fā)235U裂變時(shí)裂變產(chǎn)物核隨時(shí)間的變化關(guān)系,指出是否考慮中子與裂變產(chǎn)物的核反應(yīng)對裂變產(chǎn)物核的數(shù)量隨時(shí)間的變化關(guān)系影響顯著,在該文獻(xiàn)的計(jì)算條件下147Nd累積產(chǎn)額的變化達(dá)到了13%。馮晶等[2-3]建立了一個(gè)簡化的強(qiáng)中子場模型,計(jì)算了(n, γ) 和(n, 2n)反應(yīng)引起鏈產(chǎn)額的變化,認(rèn)為鏈產(chǎn)額的相對變化率并不顯著。

本文探討了不同中子注量率和裂變?nèi)己纳疃认聝煞N方法計(jì)算的裂變?nèi)己慕Y(jié)果的差異及原因,評價(jià)裂變產(chǎn)額數(shù)據(jù)的適用性。

1 裂變?nèi)己牡膬煞N計(jì)算方法

1.1 通過裂變核的消失量來計(jì)算裂變?nèi)己?/h3>

裂變核在中子場的作用下會發(fā)生裂變和俘獲等多種中子核反應(yīng),核子數(shù)N隨時(shí)間變化關(guān)系的微分方程可表示為

(1)

其中：φ為中子注量率;σa為表觀消失截面,是指裂變核通過裂變、俘獲及2n等中子核反應(yīng)“消失”和“產(chǎn)生”的總截面,與各核反應(yīng)的截面和核材料的同位素組成等因素相關(guān)。如對于235U,表觀消失截面與其裂變、俘獲、2n等中子核反應(yīng)截面、234U的(n, γ)截面及236U的(n, 2n)截面等相關(guān),可近似表示為

(2)

若中子注量率φ為常數(shù),則式(1)的解為

N=N0·e-φ·σa·t

(3)

其中,N0為裂變核的初始核子數(shù)。t時(shí)刻發(fā)生裂變的核子數(shù)Nf可表示為

(4)

考慮到Nf(t=0)=0的邊界條件,式(4)的解為

(5)

裂變?nèi)己膞定義為發(fā)生裂變反應(yīng)的核數(shù)與裂變核初始總數(shù)的比,表示為

(6)

由式(6)可知,裂變?nèi)己呐c中子注量率、裂變核的表觀消失截面與裂變截面及中子作用時(shí)間相關(guān),最大值為σf/σa,通常小于1。如熱中子作用下的235U,其裂變截面和俘獲截面分別為585 b和98.7 b,若表觀消失截面主要為裂變截面和俘獲截面之和,則235U裂變?nèi)己牡淖畲笾禐?.86。當(dāng)裂變?nèi)己男∮谧畲笾禃r(shí),裂變?nèi)己娜Q于中子注量率和中子作用時(shí)間的乘積,中子作用時(shí)間與裂變?nèi)己闹g的關(guān)系可表示為

(7)

裂變核的消失量可通過測定中子作用前后核材料同位素含量的變化獲得。利用式(6)計(jì)算裂變?nèi)己臅r(shí),截面的不確定度直接影響裂變?nèi)己牡臏?zhǔn)確性,特別是中子能譜較復(fù)雜時(shí),譜平均截面不易準(zhǔn)確計(jì)算。但某些裂變產(chǎn)物的產(chǎn)額對中子能譜的變化不敏感,用裂變產(chǎn)物的生成量來計(jì)算裂變?nèi)己臅r(shí)可減小中子能譜變化帶來的不確定度。

1.2 通過裂變產(chǎn)物的生成量來計(jì)算裂變?nèi)己?/h3>

裂變核在中子場作用下生成裂變產(chǎn)物i,核子數(shù)的變化主要考慮通過裂變核反應(yīng)按其產(chǎn)額生成、衰變消失及中子核反應(yīng)消失3個(gè)方面。裂變產(chǎn)物i通過中子核反應(yīng)消失的截面也用表觀消失截面σa, i來表示,它主要與該裂變產(chǎn)物的中子俘獲截面、2n截面、與該裂變產(chǎn)物質(zhì)量數(shù)相近的裂變產(chǎn)物數(shù)及其中子核反應(yīng)截面相關(guān)。裂變產(chǎn)物i的核子數(shù)Ni可表示為

(8)

其中：λi為i的衰變常數(shù);Yi為i的裂變產(chǎn)額。考慮到Ni(t=0)=0的邊界條件,式(8)的解可表示為

(9)

若實(shí)驗(yàn)測定中子作用結(jié)束時(shí)刻裂變產(chǎn)物的核子數(shù)Ni后,可求得中子作用結(jié)束時(shí)刻的裂變數(shù),表示為

(10)

根據(jù)裂變?nèi)己牡亩x可用裂變產(chǎn)物法求得燃耗,表示為

(11)

當(dāng)σa>>λi/φ+σa,i且(λi+φ·σa,i)·t≈0時(shí),式(11)與式(6)的結(jié)果是一致的,但若上述條件不滿足,則兩種方法的計(jì)算結(jié)果會出現(xiàn)差異。

2 中子注量率的影響評估

本文通過解析方程的計(jì)算來討論不同中子注量率情況下兩種方法計(jì)算的裂變?nèi)己?計(jì)算中裂變核的表觀消失截面取1 b,該截面由裂變核的裂變截面和俘獲截面構(gòu)成,分別取0.8 b和0.2 b。

2.1 低中子注量率下的裂變?nèi)己?/h3>

根據(jù)式(11),低中子注量率條件可認(rèn)為是滿足φ<<λi/σa,i的實(shí)驗(yàn)條件。對于半衰期為1 a的裂變產(chǎn)物,衰變常數(shù)為2.2×10-8s-1,若消失截面為1 b量級,則中子注量率小于1016cm-2·s-1時(shí)可認(rèn)為是低中子注量率條件。通常實(shí)驗(yàn)室條件下,對半衰期小于數(shù)年的裂變產(chǎn)物而言,中子注量率小于1014cm-2·s-1時(shí),可認(rèn)為是低中子注量率條件。在該條件下,若裂變產(chǎn)物與裂變核的表觀消失截面相當(dāng),則式(11)可近似表示為

(12)

由式(12)可知,裂變?nèi)己闹慌c裂變產(chǎn)物的衰變常數(shù)和裂變核的表現(xiàn)消失截面、裂變截面等核數(shù)據(jù)相關(guān)。低中子注量率條件下不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系如圖1所示。由圖1可見,當(dāng)中子作用時(shí)間較短,裂變?nèi)己淖銐蛐r(shí),用不同半衰期的裂變產(chǎn)物及其裂變產(chǎn)額計(jì)算的裂變?nèi)己呐c用核反應(yīng)截面計(jì)算的裂變?nèi)己囊恢?但當(dāng)中子作用時(shí)間足夠長,裂變?nèi)己淖銐虼髸r(shí),用裂變產(chǎn)物產(chǎn)生量計(jì)算的裂變?nèi)己牡陀谟昧炎兒讼Я坑?jì)算的裂變?nèi)己?且裂變產(chǎn)物的半衰期越長,產(chǎn)生偏差所需的中子作用時(shí)間越長。

上述差異的原因不難理解。低中子注量率條件下,燃耗較高時(shí),再增大燃耗需很長時(shí)間。當(dāng)中子作用時(shí)間遠(yuǎn)超過裂變產(chǎn)物的半衰期時(shí),裂變產(chǎn)物的生成達(dá)到了飽和狀態(tài),數(shù)量不再增加,因此用與時(shí)間無關(guān)的裂變產(chǎn)額計(jì)算的裂變?nèi)己牟辉僭龃?導(dǎo)致兩種方法計(jì)算的燃耗差異越來越大。

2.2 高中子注量率下的裂變?nèi)己?/h3>

根據(jù)式(11),高中子注量率條件可認(rèn)為是滿足φ>>λi/σa,i的實(shí)驗(yàn)條件。當(dāng)裂變產(chǎn)物的表觀消失截面約為1 b且其半衰期為1 s時(shí),中子注量率大于1024cm-2·s-1時(shí)可認(rèn)為是高中子注量率條件。在1030cm-2·s-1高中子注量率條件下,對于半衰期大于1 s的裂變產(chǎn)物,與中子反應(yīng)截面相比,λi/φ為可忽略的小量,則式(11)可近似表示為

(13)

顯然式(13)計(jì)算的裂變?nèi)己呐c裂變產(chǎn)物的半衰期無關(guān),主要取決于裂變核和裂變產(chǎn)物的表觀消失截面。高中子注量率下不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系如圖2所示。

圖2 高中子注量率下不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系

由圖2可見,當(dāng)裂變產(chǎn)物的表觀消失截面相對于裂變核越小,裂變?nèi)己牡挠?jì)算結(jié)果越一致。表1為不同消失截面下兩種方法計(jì)算裂變?nèi)己牡南鄬ζ睢?/p>

表1 不同消失截面下兩種方法計(jì)算裂變?nèi)己牡南鄬ζ?1- xfp /x)

由表1可知,裂變產(chǎn)物相對于裂變核的表觀消失截面越小,裂變?nèi)己脑降?兩種方法計(jì)算的結(jié)果越一致;當(dāng)裂變?nèi)己母哂?0%時(shí),若裂變產(chǎn)物的消失截面比靶核消失截面的一半還要高時(shí),則用裂變產(chǎn)物計(jì)算的裂變?nèi)己囊陀?%以上,必須進(jìn)行修正。

綜上,無論中子注量率高低,只要裂變?nèi)己淖銐蛐?不同方法計(jì)算的裂變?nèi)己目偸且恢碌?。?dāng)裂變?nèi)己淖銐虼髸r(shí),用式(11)比用式(6)計(jì)算的裂變?nèi)己钠?但偏低的原因不同,低中子注量率條件下,主要是由于短壽命裂變產(chǎn)物的生成量達(dá)到了飽和;高中子注量率條件下,主要是由于裂變產(chǎn)物通過中子核反應(yīng)有一定量的“消失”。

3 模擬計(jì)算

第2節(jié)并未針對具體核素采用評價(jià)的核數(shù)據(jù)來做定量分析,下面用燃耗計(jì)算程序針對重要裂變產(chǎn)物進(jìn)行計(jì)算分析。CINDER90是一款典型的裂變?nèi)己挠?jì)算程序,利用自帶的核數(shù)據(jù)庫可計(jì)算出中子輻照下材料中的核素總量[4]。設(shè)熱中子注量率分別為1×1014cm-2·s-1和1×1030cm-2·s-1,在保持中子注量率不變的條件下,鈾材料中兩種中子注量率下235U和部分裂變產(chǎn)物的核子數(shù)密度隨時(shí)間的變化關(guān)系如圖3所示。由圖3可見,低中子注量率條件下,235U的核子數(shù)密度要經(jīng)過很長的時(shí)間才會顯著減小,裂變產(chǎn)物87Kr,88Kr,147Nd,144Ce的核子數(shù)密度先增大,隨后進(jìn)入平衡狀態(tài),最后隨235U核子數(shù)密度的下降而降低;高中子注量率條件下,裂變產(chǎn)物隨中子作用時(shí)間延長成線性增長,隨著235U核子數(shù)密度的下降而下降。這與前面的定性分析完全一致。

(a)φ=1×1014 cm-2·s-1

(b)φ=1×1030 cm-2·s-1

根據(jù)235U核子數(shù)密度變化情況可知CINDER90的計(jì)算中235U的消失截面為 766 b。235U的裂變截面取656 b,根據(jù)不同時(shí)刻235U的核子數(shù)密度與初始密度的差即可得到用235U的消失量計(jì)算的裂變?nèi)己?。利用裂變產(chǎn)物的核子數(shù)密度除以相應(yīng)的產(chǎn)額再除以235U的初始核子數(shù)密度,即可得到用裂變產(chǎn)物生成量計(jì)算的235U裂變?nèi)己?。低中子注量率條件下由于中子作用的時(shí)間很長,裂變產(chǎn)額采用累積產(chǎn)額;高中子注量率條件下則由于中子作用時(shí)間很短,裂變產(chǎn)額采用獨(dú)立產(chǎn)額,計(jì)算中采用的裂變產(chǎn)物核數(shù)據(jù)如表2所列。

表2 計(jì)算中采用的裂變產(chǎn)物核數(shù)據(jù)

利用CINDER90程序計(jì)算得到兩種中子注量率下不同方法計(jì)算的235U裂變?nèi)己?如圖4所示。由圖4可見,低中子注量率條件下計(jì)算的裂變?nèi)己呐c圖1的結(jié)果類似,高中子注量率條件下的計(jì)算結(jié)果與圖2中裂變產(chǎn)物表觀消失截面的最小結(jié)果類似,這說明各裂變產(chǎn)物的表觀消失截面不大,比235U小很多。各裂變產(chǎn)物計(jì)算的裂變?nèi)己挠胁町?主要是由于其獨(dú)立產(chǎn)額不準(zhǔn)確。

(a)φ=1×1014 cm-2·s-1

(b)φ=1×1030 cm-2·s-1

由高注量率下的計(jì)算結(jié)果可知裂變產(chǎn)物的消失截面很小,故高中子注量率下實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額的修正較小。低中子注量率下,忽略裂變產(chǎn)物的消失截面,按照兩種方法計(jì)算的裂變?nèi)己膽?yīng)該一致的原則,引入與中子作用時(shí)間相關(guān)的實(shí)驗(yàn)裂變產(chǎn)額,表示為

(14)

利用式(14)計(jì)算各裂變產(chǎn)物的實(shí)驗(yàn)產(chǎn)額隨時(shí)間的變化關(guān)系,根據(jù)裂變產(chǎn)物數(shù)量,計(jì)算得到的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系如圖5所示。由圖5可見,當(dāng)裂變?nèi)己妮^高時(shí),根據(jù)不同裂變產(chǎn)物數(shù)量計(jì)算給出的裂變?nèi)己妮^一致;裂變?nèi)己妮^低時(shí),不同裂變產(chǎn)物的差異則主要來自其獨(dú)立產(chǎn)額占累積產(chǎn)額的份額及前驅(qū)母體半衰期的差異。

圖5 根據(jù)裂變產(chǎn)物數(shù)量,計(jì)算得到的裂變?nèi)己碾S時(shí)間的變化關(guān)系

4 結(jié)論

本文針對裂變?nèi)己挠?jì)算中低中子注量率條件下實(shí)驗(yàn)測量和評價(jià)的裂變產(chǎn)額能否應(yīng)用于高中子注量率條件下裂變?nèi)己牡挠?jì)算問題,開展了定性分析和數(shù)值模擬計(jì)算。結(jié)果表明,裂變?nèi)己氖怯绊憯?shù)據(jù)適用性的重要因素。在低燃耗下,用中子作用結(jié)束時(shí)刻裂變產(chǎn)物的產(chǎn)生量和評價(jià)的裂變產(chǎn)額計(jì)算的裂變?nèi)己?與采用裂變核的消失量計(jì)算的裂變?nèi)己囊恢?且燃耗越高差異越大,但產(chǎn)生差異的原因有所不同：低中子注量率條件下,主要原因是短壽命裂變產(chǎn)物的生成量達(dá)到了飽和;高中子注量率條件下,主要原因是裂變產(chǎn)物通過中子核反應(yīng)有一定量的“消失”。裂變產(chǎn)物相對于裂變核的消失截面越大,高燃耗下兩種方法計(jì)算的燃耗偏差越大。根據(jù)CINDER90計(jì)算的結(jié)果,裂變產(chǎn)物的消失截面比裂變核的消失截面小很多,高燃耗下兩種方法計(jì)算的燃耗偏差不大。

因此,實(shí)驗(yàn)室條件下測定的裂變產(chǎn)額及其評價(jià)結(jié)果適用于高中子注量率條件下裂變?nèi)己牡挠?jì)算,但當(dāng)裂變?nèi)己妮^高時(shí),須仔細(xì)評估裂變產(chǎn)物和裂變核消失截面的相對大小。