梁慶雷 李井懷 劉國榮 王斌 周浩 田園
(中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413)
目前,普雷克斯(Purex)溶劑萃取流程已廣泛應(yīng)用于核燃料后處理工業(yè)。流程中的一個(gè)重要步驟是草酸钚沉淀流程,流程中用到的一個(gè)重要設(shè)備是沉淀反應(yīng)器,沉淀反應(yīng)器是帶有錐形底的圓筒形設(shè)備。钚的調(diào)價(jià)、沉淀和濾餅陳化都在這個(gè)設(shè)備中進(jìn)行[1]。沉淀反應(yīng)器采用機(jī)械攪拌或空氣攪拌均可。但是在實(shí)際操作中,草酸钚有可能在沉淀反應(yīng)器的內(nèi)壁上結(jié)疤,結(jié)疤嚴(yán)重有可能導(dǎo)致發(fā)生臨界安全事故。在沉淀反應(yīng)器上結(jié)疤的草酸钚可以被看作是一個(gè)“放射源”,由于后處理環(huán)境中的輻射劑量較高,因此需要在不對(duì)相關(guān)設(shè)備進(jìn)行任何拆卸操作的前提下,使用相關(guān)探測(cè)裝置確定是否有“放射源”并確定其位置。
目前,國內(nèi)外主要是使用探測(cè)器陣列對(duì)放射源進(jìn)行定位,例如使用Na(ITl)探測(cè)陣列裝置對(duì)γ源進(jìn)行快速定位[2-4],使用中子探測(cè)器對(duì)中子源或者發(fā)射中子的核材料進(jìn)行定位,比如南華大學(xué)的廖俊輝和廣西大學(xué)的徐明[5-6]利用3He中子探測(cè)器陣列使用電阻電荷分配法來獲取散射中子的位置信息;清華大學(xué)的于昊等[7]使用1 m×1 m面積的涂硼探測(cè)器陣列,并基于現(xiàn)場(chǎng)可編程門陣列(Field Programmable Gate Array,F(xiàn)PGA)數(shù)據(jù)處理獲得了較好的中子位置分辨;蘭州大學(xué)的劉凌等[8]研制了3He高氣壓二維多絲正比室位置靈敏中子探測(cè)器,測(cè)量了散裂中子源的束流線,在垂直于探測(cè)器陽極絲的方向位置分辨為0.99 mm,平行于陽極絲的方向位置分辨為1.36 mm;中國工程物理研究院的黃朝強(qiáng)等[9]提出了PSD(Position Sensitive Detector)標(biāo)定方法,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,探測(cè)器的空間分辨為2.15 mm(H)×2.04 mm(V);西南科技大學(xué)的魏陽東等[10]采用聚乙烯轉(zhuǎn)換層的GEM(Gas ELectron Multiplier)探測(cè)器做了初步的中子束流實(shí)驗(yàn),探測(cè)器具有良好的二維成像能力,位置分辨率可達(dá)2.9 mm;俄羅斯的Potashev等[11]研究了一種基于10B的二維坐標(biāo)探測(cè)器和一個(gè)氣體電離室,通過電荷分配法可使一個(gè)坐標(biāo)的分辨率達(dá)到2 mm;日本的Kiyanagi等[12]使用256個(gè)針形二維位置靈敏探測(cè)器通過飛行時(shí)間法對(duì)脈沖中子成像,像素尺寸能夠達(dá)到0.8 mm;德國的Herzkamp等[13]研制了一種以6Li閃爍體和數(shù)字SiPM陣列為光電探測(cè)器,展示了用于中子事件位置重建算法以及空間分辨率的結(jié)果。
與上述文獻(xiàn)相比,本文利用1根中子位置靈敏探測(cè)器兩端探測(cè)中子信號(hào)的時(shí)間差來確定放射源一維空間的位置坐標(biāo)[14],利用該探測(cè)器與相鄰探測(cè)器中子計(jì)數(shù)率的比值來確定放射源其余二維空間的位置坐標(biāo),可對(duì)本文使用4根相同的中子位置靈敏探測(cè)器(尺寸為?2.2 mm×400 mm)搭建的200 mm×400 mm×400 mm探測(cè)空間內(nèi)的任意源強(qiáng)的點(diǎn)源進(jìn)行定位,該方法已經(jīng)應(yīng)用到后處理沉淀反應(yīng)器內(nèi)結(jié)疤位置的確定。根據(jù)后處理廠沉淀反應(yīng)器的實(shí)際大小來選擇相應(yīng)尺寸的探測(cè)器利用該方法就可以確定結(jié)疤位置,目前也得到了應(yīng)用,但是對(duì)于多個(gè)不同坐標(biāo)放射源位置的確定還有待進(jìn)一步的探索。
將一個(gè)信號(hào)分成兩路,其中一路直接接入示波器,另一路經(jīng)過延遲電路接入示波器,形成兩個(gè)信號(hào),如圖1所示,調(diào)節(jié)延遲電路上的電阻,使兩路信號(hào)的時(shí)間間隔為1 μs。
圖1 兩路信號(hào)的波形顯示Fig.1 Waveform display of two signals
同理,同一個(gè)中子信號(hào)可以被位置靈敏探測(cè)器兩端同時(shí)探測(cè)形成兩路信號(hào),一路信號(hào)通過探測(cè)器連接的信號(hào)處理模塊(Signal Processing Module,SPM)直接輸入到數(shù)據(jù)采集卡,另一路信號(hào)經(jīng)SPM通過延遲電路輸入到數(shù)據(jù)采集卡,數(shù)據(jù)采集卡記錄兩路中子信號(hào)的時(shí)間差Δt(圖2),統(tǒng)計(jì)Δt的個(gè)數(shù)就可以得到探測(cè)器探測(cè)到中子的計(jì)數(shù)。
圖2 中子探測(cè)原理框圖Fig.2 Block diagram of neutron detection
實(shí)驗(yàn)中利用4根位置靈敏中子探測(cè)器(D1、D2、D3和D4)搭建了一個(gè)200 mm×400 mm×400 mm的探測(cè)空間,如圖3所示。
圖3 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig.3 Diagram of the experimental device
如圖3所示,為確定放射源的三維(x,y,z)位置坐標(biāo),首先比較數(shù)據(jù)采集卡上采集到的4路中子計(jì)數(shù)率s1、s2、s3和s4(統(tǒng)計(jì)每路Δt的數(shù)量)得出最大值,說明放射源與該探測(cè)器的距離最近,利用該探測(cè)器的時(shí)間差Δt來確定放射源的y軸坐標(biāo),然后根據(jù)與該探測(cè)器相鄰兩個(gè)探測(cè)器計(jì)數(shù)率的相應(yīng)關(guān)系來確定放射源x軸與z軸的位置坐標(biāo)。
由于放射源向4π方向發(fā)射中子,經(jīng)過慢化和散射之后,數(shù)據(jù)采集卡采集到的時(shí)間差Δt并不相同,統(tǒng)計(jì)單位時(shí)間間隔內(nèi)Δt的個(gè)數(shù),如圖4所示,就可以得到Δt數(shù)量與Δt的關(guān)系曲線。保持放射源在x軸和z軸位置不變,改變y軸方向的位置,計(jì)數(shù)峰值對(duì)應(yīng)的Δt也會(huì)發(fā)生改變。由于放射源在y軸的位置與計(jì)數(shù)峰值對(duì)應(yīng)的Δt呈線性關(guān)系,對(duì)該線性函數(shù)進(jìn)行刻度后,通過測(cè)量Δt就可以得到放射源在y軸的位置坐標(biāo)。
圖4 時(shí)間差與計(jì)數(shù)譜圖Fig.4 Spectrum of Δt and counts
確定放射源在x軸與z軸位置的計(jì)算原理是一樣的,如圖5所示,兩根探測(cè)器之間相距為L,中子源距離探測(cè)器D1為L1,由于探測(cè)器探測(cè)到的中子通量與源的距離的平方成反比,假設(shè)D1探測(cè)到的中子計(jì)數(shù)為s1,D2探測(cè)到的中子計(jì)數(shù)為s2,則L1可用公式(1)進(jìn)行表示,其中k和b代表簡化后的系數(shù)。
圖5 x軸和z軸的計(jì)算原理Fig.5 Calculation principle along the x axis and z axis
如圖3所示,假設(shè)探測(cè)器D1的計(jì)數(shù)率s1最高,則根據(jù)s1/s2來確定x軸方向的位置坐標(biāo),根據(jù)s1/s3來確定z軸方向的位置坐標(biāo)。由于該方法是利用兩個(gè)探測(cè)器計(jì)數(shù)率的比值進(jìn)行計(jì)算,因此,可以對(duì)任意源強(qiáng)的放射源進(jìn)行定位。不同探測(cè)器x軸和z軸的計(jì)算因數(shù)如表1所示,根據(jù)計(jì)算因數(shù)就可以計(jì)算出放射源在x軸和z軸方向上的位置坐標(biāo),式(3)的函數(shù)同樣需要刻度。
表1 x軸和z軸的計(jì)算因數(shù)Table 1 Calculation factor of x and z
使用位置靈敏的中子探測(cè)器對(duì)放射源進(jìn)行測(cè)量時(shí),由于中子探測(cè)器對(duì)探測(cè)熱中子較為靈敏,因此需要將放射源發(fā)射的中子進(jìn)行慢化,慢化體材料選用高密度聚乙烯,使用AmLi源作為中子源,AmLi源被密封在一個(gè)?25 mm×34 mm的小圓柱內(nèi),中子發(fā)射率為5×104n·s-1,在蒙特卡羅程序上建立了模型,如圖6所示,簡化放射源為點(diǎn)源。初始慢化體尺寸為31 cm×31 cm×15 cm,在1 cm×1 cm的小方格內(nèi)(圖中P處)統(tǒng)計(jì)中子體通量,同時(shí)使用乘子卡假設(shè)每個(gè)小方格內(nèi)的材料為3He來統(tǒng)計(jì)(n,p)反應(yīng)率。這一過程等價(jià)于將3He探測(cè)器置于該小方格中,其他部分的聚乙烯均起慢化作用。根據(jù)計(jì)算得到的反應(yīng)率變化情況即可確認(rèn)探測(cè)器放置的最佳位置,以及慢化體的最佳形狀。
圖6 蒙特卡羅程序中聚乙烯慢化體布置模型Fig.6 Polyethylene moderating body layout model in the Monte Carlo program
實(shí)驗(yàn)中使用位置靈敏3He中子探測(cè)器的直徑為2.54 cm,探測(cè)活性區(qū)長度約為40 cm,根據(jù)探測(cè)器的尺寸,利用“切削法”[15]得到聚乙烯慢化體的最佳尺寸為長20 cm×寬10 cm×高50 cm。如圖7所示,(n,p)反應(yīng)率在慢化體內(nèi)部的峰值變化形狀為長方形。
考慮到實(shí)際情況,設(shè)計(jì)出的慢化屏蔽體示意圖如圖8所示。慢化屏蔽體整體尺寸為10 cm(長)×10 cm(寬)×50 cm(高),內(nèi)部空腔用來放置中子探測(cè)器,聚乙烯外側(cè)加入1 mm的鉛片來屏蔽放射源中γ射線的干擾,左側(cè)靠近中子源,其余三側(cè)貼上鎘片,用來屏蔽其他方向的熱中子。整個(gè)慢化屏蔽體用不銹鋼進(jìn)行固定。一共加工了4個(gè)同樣的屏蔽慢化體,構(gòu)成了一個(gè)長方體的探測(cè)空間如圖3所示。
圖8 慢化屏蔽體示意圖Fig.8 Diagram of the moderation and shield
為確定探測(cè)器測(cè)量中子的穩(wěn)定性,選取了圖3探測(cè)空間內(nèi)8個(gè)頂點(diǎn)的測(cè)量點(diǎn)進(jìn)行測(cè)量,統(tǒng)計(jì)時(shí)間差的計(jì)數(shù),每個(gè)點(diǎn)測(cè)量10次,每次測(cè)量120 s,計(jì)算10次測(cè)量計(jì)數(shù)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(Relative Standard Deviation,RSD),測(cè)量結(jié)果如表2所示,RSD均在1%以內(nèi),可以認(rèn)為在此探測(cè)空間內(nèi),探測(cè)器測(cè)量中子的穩(wěn)定性較好。同時(shí),對(duì)每個(gè)測(cè)量點(diǎn)計(jì)數(shù)峰值對(duì)應(yīng)的Δt進(jìn)行統(tǒng)計(jì),重復(fù)測(cè)量10次Δt的偏差均在一個(gè)時(shí)間間隔以內(nèi),穩(wěn)定性也較好。
表2 每個(gè)測(cè)量點(diǎn)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差Table 2 RSD of each measuring point
如圖3所示,假設(shè)2號(hào)探測(cè)器底端為坐標(biāo)原點(diǎn),以3號(hào)探測(cè)器為例對(duì)位置函數(shù)進(jìn)行刻度,首先保持x軸、z軸坐標(biāo)位置不變,改變放射源y軸坐標(biāo)的位置,得到對(duì)應(yīng)函數(shù)關(guān)系如圖9所示。
圖9 y軸坐標(biāo)函數(shù)圖Fig.9 Coordinate function graph of the y axis
保持放射源y軸、z軸坐標(biāo)位置不變,改變x軸坐標(biāo)的位置,得到x軸坐標(biāo)函數(shù)如圖10所示。經(jīng)擬合后得到的k值和b值分別為8.56和-8.03。同理,保持x軸、y軸坐標(biāo)位置不變,改變放射源z軸坐標(biāo)的位置,經(jīng)擬合后k值和b值分別為-2.86和6.21。將4根探測(cè)器共計(jì)12個(gè)位置函數(shù)刻度完成后,就可以對(duì)該探測(cè)空間內(nèi)放射源的任意位置進(jìn)行定位。
圖10 x軸坐標(biāo)函數(shù)圖Fig.10 Coordinate function graph of the x axis
將放射源置于探測(cè)空間內(nèi)的固定位置,每隔10 s在位置圖上點(diǎn)一個(gè)坐標(biāo)點(diǎn),每個(gè)位置測(cè)量0.5 h,得到5組坐標(biāo)及定位范圍如表3所示。x軸定位偏差在(-1.5 cm,0.5 cm)范圍之內(nèi),y軸定位偏差在(-0.1 cm,0.8 cm)范圍之內(nèi),z軸范圍偏差在(-0.7 cm,1.1 cm)范圍之內(nèi),以下對(duì)造成位置偏差的原因進(jìn)行分析。
表3 點(diǎn)源位置與偏差Table 3 Point-source location and deviation
首先,由于3He中子探測(cè)器對(duì)探測(cè)熱中子靈敏,因此,在設(shè)計(jì)慢化屏蔽體的時(shí)候,主要考慮了提高探測(cè)的中子通量,而在實(shí)際測(cè)量過程中,源中子經(jīng)過多次散射和慢化后到達(dá)探測(cè)器時(shí),其位置表征特性弱化,造成了探測(cè)偏差較大;其次,實(shí)驗(yàn)用的AmLi中子源并不是一個(gè)嚴(yán)格意義上的點(diǎn)源,而且無法得知源的精確形狀,也會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果造成一定的偏差;另外,以刻度探測(cè)器x軸函數(shù)為例,刻度時(shí)默認(rèn)y軸與z軸坐標(biāo)是不變的,通過改變中子源在x軸的位置來達(dá)到刻度的目的,而在實(shí)際測(cè)量中,y軸與z軸的位置是不確定的,使用原有的刻度函數(shù)也會(huì)對(duì)測(cè)量結(jié)果產(chǎn)生影響,這也是造成位置偏差的原因之一。
本文介紹了使用4根位置靈敏的3He中子探測(cè)器對(duì)探測(cè)空間內(nèi)單枚AmLi中子源的定位過程,首先使用蒙特卡羅方法對(duì)探測(cè)器的慢化屏蔽體進(jìn)行了設(shè)計(jì),然后對(duì)探測(cè)方法及原理進(jìn)行了介紹,通過實(shí)驗(yàn)的方法確定了在該探測(cè)空間內(nèi)測(cè)量中子的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差在1%以內(nèi),刻度好位置函數(shù)后對(duì)放射源5個(gè)不同的位置進(jìn)行定位,得出了x、y和z軸的定位偏差,并對(duì)偏差的原因進(jìn)行了分析。
以上結(jié)果驗(yàn)證了使用位置靈敏的中子探測(cè)器對(duì)放射源進(jìn)行定位的可行性,當(dāng)探測(cè)區(qū)域較大時(shí),可以選擇活性區(qū)域較長的探測(cè)器進(jìn)行探測(cè),或者增加探測(cè)器的數(shù)量來進(jìn)一步提高測(cè)量精度。另外,在進(jìn)行刻度時(shí),可以建立更加詳細(xì)的刻度曲線數(shù)據(jù)庫,從而保證結(jié)果的可靠性。該方法可推廣到后處理設(shè)施中快速確定沉淀反應(yīng)器類似設(shè)備的結(jié)疤位置及大小,從而防止臨界事故的發(fā)生,也為進(jìn)一步測(cè)量核設(shè)施內(nèi)相應(yīng)工藝設(shè)備內(nèi)核材料的滯留量等信息打下了良好的基礎(chǔ)。
作者貢獻(xiàn)聲明梁慶雷負(fù)責(zé)原理推導(dǎo)、方法建立、實(shí)驗(yàn)及撰寫論文;李井懷負(fù)責(zé)探測(cè)器調(diào)試;劉國榮負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì);王斌負(fù)責(zé)延遲電路設(shè)計(jì);周浩負(fù)責(zé)蒙特卡羅模擬;田園負(fù)責(zé)實(shí)驗(yàn)。