SiC探測(cè)器的中子和γ性能測(cè)試

施海寧 應(yīng)紅 張濤 唐堂 宋金霖 龔頻 湯曉斌

1（中國(guó)廣核集團(tuán)有限公司 蘇州熱工研究院有限公司 蘇州 215004）

2（國(guó)家核電廠安全及可靠性工程技術(shù)研究中心 蘇州 215004）

3（南京航空航天大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)系 南京 211106）

核反應(yīng)堆內(nèi)的核輻射探測(cè)對(duì)核電機(jī)組的日常運(yùn)行、老化管理、運(yùn)行許可證延續(xù)等方面至關(guān)重要，但隨著電廠老化管理、運(yùn)行許可證延續(xù)等精益化管理工作的深入，現(xiàn)有輻射監(jiān)測(cè)系統(tǒng)已難以滿足更為精確的評(píng)估計(jì)算需求［1］。目前，中子監(jiān)測(cè)的主要方法有：在堆芯和壓力容器壁之間安裝輻照監(jiān)督管，里面包含有材料樣本和中子活化片；或者在壓力容器外安裝中子注量探測(cè)器，其中子活化片安裝在壓力容器絕熱反射層與堆坑混凝土之間。這樣存在一定的局限性，如：中子掛片有放射性，需要在熱室進(jìn)行分析；無法實(shí)時(shí)在線監(jiān)測(cè)；關(guān)鍵技術(shù)受到國(guó)外的制約和封鎖。迫切需要研制一種具有耐高溫、抗輻照、小型化、無線化等特點(diǎn)的新型核輻射（中子、γ射線）探測(cè)與測(cè)量系統(tǒng)［2］，從而為核電廠的日常運(yùn)行、老化管理、運(yùn)行許可證延續(xù)提供數(shù)據(jù)支撐。

半導(dǎo)體中子探測(cè)器利用核反應(yīng)產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子在半導(dǎo)體耗盡區(qū)中沉積能量來進(jìn)行探測(cè)，第三代SiC半導(dǎo)體探測(cè)器具有體積小、響應(yīng)時(shí)間快、n/γ甄別容易等優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)克服了傳統(tǒng)探測(cè)器抗輻射性能差、性能隨溫度變化敏感等缺點(diǎn)。國(guó)內(nèi)對(duì)SiC的研究主要集中于材料生長(zhǎng)、缺陷和器件制造工藝等方面［3-7］，而針對(duì)SiC探測(cè)器n/γ響應(yīng)性能測(cè)試研究較少，尚不能滿足反應(yīng)堆堆芯劑量監(jiān)測(cè)的需求。

本文基于自主研制的SiC半導(dǎo)體探測(cè)器，開展中子轉(zhuǎn)換層厚度優(yōu)化，對(duì)比不同粒子的探測(cè)器響應(yīng)信號(hào)，研究探測(cè)器對(duì)n/γ注量率線性響應(yīng)度，給出探測(cè)器基本性能指標(biāo)。

1 SiC探測(cè)器的中子轉(zhuǎn)換層厚度優(yōu)化

中子不帶電，穿越半導(dǎo)體的過程中難以發(fā)生電離作用。因此，通常中子探測(cè)選擇與中子發(fā)生核反應(yīng)產(chǎn)生帶電粒子的核素作為轉(zhuǎn)換層，記錄下帶電粒子引起的電離激發(fā)現(xiàn)象，以實(shí)現(xiàn)對(duì)中子的探測(cè)。由于6Li與中子發(fā)生核反應(yīng)的反應(yīng)能較大，易于實(shí)驗(yàn)對(duì)γ的甄別，同時(shí)有較高的反應(yīng)截面，中子探測(cè)效率較高［8］，因此選擇6LiF作為SiC半導(dǎo)體探測(cè)器的轉(zhuǎn)換層，通過記錄6Li（n，T）4He核反應(yīng)產(chǎn)生的α粒子和T離子產(chǎn)生的信號(hào)實(shí)現(xiàn)對(duì)中子的測(cè)量。與中子探測(cè)原理不同，γ射線可直接與SiC半導(dǎo)體中的耗盡區(qū)作用而沉積的能量，通過測(cè)量該沉積能量探測(cè)γ，但是這種能量較小，導(dǎo)致γ信號(hào)幅度比中子信號(hào)小。采用較薄厚度耗盡區(qū)的SiC與6LiF結(jié)合可以實(shí)現(xiàn)高γ甄別。

圖1 SiC半導(dǎo)體探測(cè)器結(jié)構(gòu)示意圖(a)及實(shí)物圖(b)Fig.1 Schematic diagram of SiC semiconductor detector structure (a) and physical image (b)

轉(zhuǎn)換層厚度與中子探測(cè)效率直接相關(guān)，如果轉(zhuǎn)換層太厚導(dǎo)致產(chǎn)生的帶電粒子被吸收，如果太薄探測(cè)效率太低，因此需要對(duì)6LiF的厚度進(jìn)行優(yōu)化。采用Geant4程序計(jì)算了熱中子平行入射條件下探測(cè)效率隨6LiF（6Li豐度為95%）厚度的變化趨勢(shì)［9］，結(jié)果如圖2所示?？梢钥闯觯瑹嶂凶犹綔y(cè)效率隨6LiF中子轉(zhuǎn)換層的厚度先增加后減少，在25 μm時(shí)到達(dá)最大值，為4.6%。

圖2 熱中子探測(cè)效率與不同6LiF厚度的關(guān)系Fig.2 Relationship between thermal neutron detection efficiency and different thicknesses of 6LiF

本研究使用的SiC半導(dǎo)體探測(cè)器的制作主要包括基底材料制備、中子轉(zhuǎn)換層噴鍍、探測(cè)器封裝等。通過對(duì)外延的工藝技術(shù)和工藝條件進(jìn)行優(yōu)化，提高襯底外延的外延生長(zhǎng)速率、降低缺陷密度、提高片內(nèi)均勻性和批次一致性，制備出SiC基底材料。采用電子束蒸發(fā)真空鍍膜的技術(shù)將中子轉(zhuǎn)換層材料6LiF（6Li豐度為95%）噴鍍到SiC基底上，實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)換層厚度為25 μm，滿足設(shè)計(jì)要求。然后，采用不銹鋼外殼與SMA（SubMiniature version A）接頭對(duì)探測(cè)器探頭進(jìn)行封裝得到SiC半導(dǎo)體探測(cè)器。

2 SiC探測(cè)器的信號(hào)響應(yīng)測(cè)試

基于制備的SiC半導(dǎo)體探測(cè)器（SiC半導(dǎo)體面積為5 mm×5 mm），首先利用241Am α放射源（活度9.37×103Bq）開展了α粒子響應(yīng)信號(hào)幅度的測(cè)量，測(cè)試實(shí)驗(yàn)室環(huán)境如圖3所示。測(cè)試結(jié)果如圖4所示，可觀察到清晰的α粒子信號(hào)，信號(hào)幅度250 mV，脈沖寬度70 ns，基線噪聲5 mV?；贏m-Be中子源（活度1.09×1010Bq）的測(cè)試結(jié)果如圖5所示，可觀察到清晰的中子轉(zhuǎn)換的T粒子信號(hào)，其信號(hào)幅度40 mV，脈沖寬度200 ns，基線噪聲5 mV。

圖3 實(shí)驗(yàn)室α源測(cè)試環(huán)境照片F(xiàn)ig.3 Snapshot α test environment in laboratory

圖4 α脈沖信號(hào)波形圖Fig.4 Waveform of α pulse signal of α

圖5 3H脈沖信號(hào)波形圖Fig.5 Waveform of 3H pulse signal

同時(shí)，基于137Cs γ放射源（活度6.23×107Bq）開展了SiC探測(cè)器（10 mm×10 mm，30 μm）對(duì)γ射線的響應(yīng)測(cè)試，測(cè)試結(jié)果如圖6所示。圖中清晰測(cè)量到了γ射線信號(hào)，信號(hào)幅度為22 mV，脈沖寬度100 ns，基線噪聲5 mV。其信號(hào)幅度遠(yuǎn)小于SiC中子探測(cè)器的信號(hào)，這是由于中子的探測(cè)器轉(zhuǎn)換層6LiF產(chǎn)生的次級(jí)粒子α與T在半導(dǎo)體中沉積的能量遠(yuǎn)大于γ在SiC半導(dǎo)體耗盡區(qū)的電子能量沉積。

圖6 γ脈沖信號(hào)波形圖Fig.6 Waveform of γ pulse signal

3 中子注量率響應(yīng)線性度測(cè)量

熱中子探測(cè)效率是中子探測(cè)器的重要參數(shù)指標(biāo)［10］，為此，基于中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院的Am-Be中子源標(biāo)準(zhǔn)輻射場(chǎng)開展了SiC半導(dǎo)體中子探測(cè)器的效率刻度［11］。該輻射場(chǎng)測(cè)試點(diǎn)熱中子注量率為374.1 cm-2·s-1，不確定度為5.0%（k=1），熱中子（＜0.5 eV）占比為99.9%。測(cè)量時(shí)間為1 200 s，探測(cè)器總計(jì)數(shù)為4 564，校準(zhǔn)結(jié)果顯示，SiC半導(dǎo)體中子探測(cè)器在熱能點(diǎn)的探測(cè)效率為1.01%（校準(zhǔn)因子為98.36，校準(zhǔn)因子合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度為7.0%）。

探測(cè)器中子注量率響應(yīng)線性度也是探測(cè)器的重要指標(biāo)。線性度是描述傳感器靜態(tài)特性的一個(gè)重要指標(biāo)，以被測(cè)輸入量處于穩(wěn)定狀態(tài)為前提。在規(guī)定條件下，傳感器校準(zhǔn)曲線與擬合直線間的最大偏差（ΔYmax）與滿量程輸出（Y）的百分比稱為線性度（線性度又稱為“非線性誤差”），該值越小，表明線性特性越好。表示為公式：δ=ΔYmax/Y×100%。

基于中國(guó)原子能科學(xué)研究院的高壓倍加器產(chǎn)生的14.8 MeV單能中子參考輻射場(chǎng)［12］，開展SiC半導(dǎo)體中子探測(cè)器中子注量率響應(yīng)線性度測(cè)試。實(shí)驗(yàn)大廳散射中子本底利用影錐法扣除［13］，靶-待校儀器測(cè)驗(yàn)點(diǎn)距離為115 cm，通過調(diào)節(jié)加速器功率實(shí)現(xiàn)測(cè)試點(diǎn)注量率范圍6.08×102~2.14×106cm-2·s-1，6個(gè)中子注量率：6.08×102cm-2·s-1、2.99×103cm-2·s-1、1.4×104cm-2·s-1、3.62×104cm-2·s-1、2.27×105cm-2·s-1、2.14×106cm-2·s-1。測(cè)試現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境如圖7所示。表1為不同中子注量率值對(duì)應(yīng)的探測(cè)器計(jì)數(shù)率。相對(duì)擴(kuò)展不確定度為Urel=7.0%（k=2）。

表1 參考點(diǎn)中子探測(cè)器計(jì)數(shù)率Table 1 Counting rates of neutron detector in different reference points

圖7 中子輻照測(cè)試環(huán)境照片F(xiàn)ig.7 Snapshot of neutron irradiation testing environment

當(dāng)中子能量達(dá)到14.8 MeV時(shí)，C和Si的（n，p）、（n，α）反應(yīng)道已打開，在此能量下SiC半導(dǎo)體中子探測(cè)器探測(cè)的中子信號(hào)不僅是中子轉(zhuǎn)換層6LiF產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子，還包括12C和28Si產(chǎn)生的次級(jí)帶電粒子［14］。14.8 MeV能點(diǎn)，12C和28Si反應(yīng)截面遠(yuǎn)大于6Li的反應(yīng)截面，這說明SiC半導(dǎo)體中子探測(cè)器既可測(cè)量熱中子，又可測(cè)量快中子［15］。

根據(jù)測(cè)量計(jì)數(shù)率與中子注量率結(jié)果，可得線性擬合曲線y=624.54x-52 134，R2=0.996 9。擬合曲線如圖8所示，線性度為3.346%。

圖8 中子注量率線性擬合曲線Fig.8 Curve of linear fitting of neutron fluence rate

4 γ劑量率響應(yīng)線性度測(cè)量

基于中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院的60Co源標(biāo)準(zhǔn)γ輻射場(chǎng)，開展了SiC半導(dǎo)體γ探測(cè)器劑量率響應(yīng)線性度測(cè)量，通過調(diào)節(jié)源與探測(cè)器的距離測(cè)試點(diǎn)劑量率范圍為0.005~20 Gy·h-1。測(cè)試點(diǎn)γ空氣比釋動(dòng)能率參考值為0.005 Gy·h-1、0.01 Gy·h-1、0.03 Gy·h-1、0.1 Gy·h-1、0.5 Gy·h-1、3 Gy·h-1、5.54 Gy·h-1、7 Gy·h-1、10 Gy·h-1、12 Gy·h-1、20 Gy·h-1。測(cè)試現(xiàn)場(chǎng)環(huán)境如圖9所示。

圖9 γ輻照測(cè)試環(huán)境Fig.9 γ irradiation testing environment

表2為不同參考點(diǎn)的γ劑量率值和對(duì)應(yīng)的探測(cè)器計(jì)數(shù)率以及校準(zhǔn)因子［16-19］。從表2可以看出，系統(tǒng)γ劑量率的測(cè)量范圍為0.005~20 Gy·h-1。

表2 參考點(diǎn)γ探測(cè)器計(jì)數(shù)率Table 2 Counting rates of gamma detector in different reference points

5 結(jié)語

基于自主研制的第三代SiC半導(dǎo)體中子/γ探測(cè)器，利用標(biāo)準(zhǔn)輻射場(chǎng)，開展了中子探測(cè)器刻度、線性響應(yīng)測(cè)試，測(cè)試結(jié)果顯示，在1×103~1×106cm-2·s-1中子注量范圍內(nèi)具有良好的線性響應(yīng)，中子注量γ劑量率范圍高達(dá)0.005~20 Gy·h-1，為核電現(xiàn)場(chǎng)反應(yīng)堆中子和γ的無線、實(shí)時(shí)、精確監(jiān)測(cè)奠定了基礎(chǔ)。

致謝感謝南京航空航天大學(xué)、中國(guó)原子能科學(xué)研究院、中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院提供的中子束流和γ輻射場(chǎng)。感謝中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所老師們對(duì)該工作的支持和幫助。

作者貢獻(xiàn)聲明施海寧、應(yīng)紅、張濤、唐堂負(fù)責(zé)本文工作中的文獻(xiàn)查閱、實(shí)驗(yàn)測(cè)試與總結(jié)；宋金霖負(fù)責(zé)模擬計(jì)算；龔頻、湯曉斌對(duì)文章進(jìn)行了統(tǒng)籌修改和指導(dǎo)，并對(duì)文章的撰寫與修改提供了積極的建議。全體作者都閱讀并同意最終的文本。