張連平 吳倫強(qiáng) 黨曉軍 韋孟伏

（中國工程物理研究院 綿陽 621900）

分層均勻假設(shè)求解源非均勻分布技術(shù)

張連平 吳倫強(qiáng) 黨曉軍 韋孟伏

（中國工程物理研究院 綿陽 621900）

定量分析放射性廢物中的核素殘留量可為放射性廢物的分類、處理處置提供主要依據(jù)。本文采用分層均勻假設(shè)求解放射性核素分布權(quán)重的方法解決了廢物樣品中放射性核素的非均勻分布問題，為γ能譜法定量分析放射性廢物中核素殘留量時(shí)的源峰探測效率計(jì)算提供了重要技術(shù)支撐。研究表明，通過兩次測量、求解矩陣方程非負(fù)解獲取樣品中核素的大致分布是可行的。

放射性廢物，殘留量，分層均勻假設(shè)

核設(shè)施運(yùn)行過程中會(huì)產(chǎn)生大量的放射性廢物。定量分析放射性廢物中放射性核素的殘留量，對(duì)于核材料的回收利用，放射性廢物分類、處理處置等方面具有重要作用。

從核設(shè)施生產(chǎn)運(yùn)行過程中產(chǎn)生的放射性廢物通常大小不一，分布雜亂，且廢物中放射性核素的分布很不均勻，取樣化學(xué)分析時(shí)無法解決取樣代表性的問題，同時(shí)放射性廢物樣品通常具有強(qiáng)的放射性和化學(xué)毒性，取樣時(shí)需要進(jìn)行特殊的防護(hù)，化學(xué)分析難度很大。采用無損整體測量的方式可評(píng)估整件放射性廢物中總的放射性核素殘留量，但同樣需要采取一定的方式減小核素非均勻分布對(duì)測定結(jié)果的影響。本文擬對(duì)被測放射性廢物樣品采取不同方位兩次測量，利用測量的不同能量多條特征γ射線強(qiáng)度信息，通過求解矩陣方程解的形式得到放射性核素在樣品中的大致分布，從而大大減小樣品中核素分布不均勻?qū)υ捶逄綔y效率計(jì)算的影響，實(shí)現(xiàn)γ譜無損評(píng)估樣品中放射性核素殘留量的目的。

1 基本原理

1.1 源峰探測效率

在γ能譜中，被測核素的質(zhì)量(m)與放射性核素的特征γ射線特征峰的凈計(jì)數(shù)率(n0)的關(guān)系可表示為：

式中，M為核素的原子量；NA為阿伏加德羅常數(shù)；P為特征γ光子的分支比；λ為衰變常數(shù)；C為核素同位素的豐度值；εsp為被測核素特征γ射線的源峰探測效率。

當(dāng)用γ譜分析測定放射性廢物中核素總量時(shí)，源峰探測效率εsp的獲取有兩種定量分析方法：有標(biāo)比較分析和無標(biāo)理論計(jì)算。有標(biāo)比較分析要求被分析對(duì)象與標(biāo)準(zhǔn)之間在物理量和幾何量等方面基本保持一致，在放射性廢物樣品分析中這點(diǎn)是不可能滿足的。故只能采用Monte Carlo (MC)模擬γ光子輸運(yùn)過程方法得到源峰探測效率值εsp。然而影響εsp計(jì)算的因素較多，尤其是廢物基體吸收和源分布的影響[1]。樣品中核素的非均勻分布是εsp計(jì)算的一個(gè)重要難點(diǎn)，本文提出分層均勻假設(shè)法的思路，對(duì)被測放射性廢物樣品采取不同方位兩次測量，利用測量的不同能量多條特征γ射線強(qiáng)度信息，通過求解矩陣方程解的形式得到放射性核素在樣品中的大致分布，來解決εsp計(jì)算中核素的非均勻分布難題。

1.2 分層均勻假設(shè)

γ測量放射性廢物中核素總量時(shí)，γ特征峰的源峰探測效率主要隨探測距離、樣品層對(duì)出射γ射線的吸收等條件變化。如果探測器正對(duì)的樣品深度方向上尺度適當(dāng)，以切片的方式將被測樣品分層考慮，對(duì)每一薄層樣品中各點(diǎn)出射的粒子而言，探測距離、樣品吸收層厚度差別很小，同一層中各點(diǎn)的核素粒子對(duì)探測效率的貢獻(xiàn)基本一致。假定每層中放射性核素含量服從均勻分布，即可用MC方法方便地計(jì)算出該層核素輻射的特征γ射線對(duì)探測器探測到的光電峰的貢獻(xiàn)[2]，層與層之間核素分布不均勻，為每層的放射性核素含量設(shè)定一個(gè)質(zhì)量權(quán)重值。分層假設(shè)法的測量示意圖如圖1所示。

圖1 分層假設(shè)時(shí)樣品測量示意圖Fig.1 Sketch of the layered hypothesis.

式中，m為樣品劃分的總層數(shù)。根據(jù)放射性核素性質(zhì)選取來自同一核素的多條γ射線，這樣，每選擇一條γ射線，根據(jù)上面的關(guān)系式就能列出一個(gè)方程。如果所測的γ全譜中，能夠找到n條方便解譜的單能射線，k=1,…,n，一次測量就可以列出n個(gè)方程，即：

方程組中，只需要設(shè)定一種能量γ射線的總源峰探測效率值jEε為未知數(shù)，因?yàn)檫x定的特征γ射線來源于同一核素，由式(1)可知，其余的kEε(k=1, …, n；k≠j)值可以根據(jù)測量到的不同能量γ全能峰計(jì)數(shù)率的比值乘以一個(gè)已知的系數(shù)(分支比不同引起)計(jì)算得到，即kEε=εE·jEε，常數(shù)ck=(nk·pj)/(nj·pk)，所以方程組中未知數(shù)的個(gè)數(shù)為m+1。方程組(3)變?yōu)榉匠探M(4)的形式。

再在不同方位增加一次測量，由于兩次測量的是同一對(duì)象，兩次測量時(shí)式(1)中的核素質(zhì)量m相等，對(duì)同一能量射線而言，測量計(jì)數(shù)率正比于測量條件下總的源峰探測效率，第二次測量時(shí)的效率參數(shù)εE'等于前次測量時(shí)的效率εE乘以兩次測量得到的計(jì)數(shù)率比值n'/n，即εE'/εE=nE'/nE。這樣，兩次測量后總的未知數(shù)個(gè)數(shù)仍為m+1，加上所有層上權(quán)重值ai滿足的歸一化條件：

由式(4)、(5)，總共可列出的方程個(gè)數(shù)為2n+1個(gè)，未知向量為X=[a1, a2, …, am,jEε]'，共m+1個(gè)未知數(shù)，這樣，可將樣品劃分的最大層數(shù)m等于2n。

根據(jù)上面思路建立起矩陣方程組后，利用數(shù)學(xué)方法求解矩陣方程組的非負(fù)解就可得到被測樣品中各層核素的權(quán)重分布，進(jìn)而可求出某條γ特征線總的源峰探測效率，根據(jù)式(1)求出樣品中核素總量。

2 分層均勻假設(shè)方法求解源非均勻分布

2.1 特征能量選取

分層均勻假設(shè)方法求解源分布時(shí)利用的是同一核素的多條特征γ譜線信息，同時(shí)不同能量γ射線的強(qiáng)度存在較大差異，為了保證γ能峰的準(zhǔn)確解析，需要選擇單色性好、比活度較大、穿透能力較強(qiáng)的γ射線組合進(jìn)行分析，對(duì)準(zhǔn)確計(jì)算源分布有重要意義。

2.2 非負(fù)解求解方法

本項(xiàng)工作中需要求解如下數(shù)學(xué)問題的非負(fù)解：

式中，A為n×n矩陣，b為n×1的列矩陣，均為已知數(shù)據(jù)。就實(shí)際問題本身而言，盡管上面方程應(yīng)該有解，但由于測量誤差和其它各種因素的影響，使得數(shù)據(jù)A和b都不可避免地存在一些誤差，這樣就可能造成式(6)性態(tài)較差或根本無解。因而對(duì)于式(6)通常要做一些處理。最小二乘法是比較常用的一個(gè)手段，即考慮如下問題：

矩陣方程組解的精度很大程度上依賴于系數(shù)矩陣的特征，系數(shù)矩陣的微小擾動(dòng)能引起解的巨大偏差的方程稱為病態(tài)方程，病態(tài)線性方程組的判斷和求解技巧如下：

計(jì)算矩陣方程解的精度可用式(8)表示(x為Ax=b的精確解)：

式(8)表明，計(jì)算線性方程組解的精度依賴于系數(shù)矩陣的條件數(shù)cond(A)，元素的增長因子，方程組階數(shù)n，計(jì)算機(jī)字長t。對(duì)一般矩陣引進(jìn)選主元素技巧的根本作用是為了對(duì)增長因子進(jìn)行控制。完全選主元素及列主元素方法都是數(shù)值穩(wěn)定的算法(即對(duì)舍入誤差的增長得以控制的算法)。

條件數(shù)遠(yuǎn)大于1的矩陣稱為病態(tài)矩陣，病態(tài)系數(shù)矩陣或者常數(shù)項(xiàng)向量的微小擾動(dòng)或計(jì)算舍入誤差會(huì)對(duì)求解結(jié)果帶來很大變化，這樣的方程組稱為病態(tài)方程組。用選主元素的消去法不能解決病態(tài)問題，對(duì)于病態(tài)方程組可采用高精度的算術(shù)運(yùn)算(采用雙倍字長進(jìn)行運(yùn)算)或者采用預(yù)處理方法，即將矩陣方程Ax=b轉(zhuǎn)化為一等價(jià)方程組然后求解。常用的預(yù)處理方法是將系數(shù)矩陣中的元素進(jìn)行統(tǒng)一的縮放，減小矩陣元素與列向量b中元素?cái)?shù)量級(jí)上的差異，這樣處理后可大幅減小矩陣條件數(shù)[3]。

實(shí)際測量過程中，由于測量統(tǒng)計(jì)誤差和γ能譜各特征能峰解譜誤差無法消除，采用分層均勻假設(shè)方法建立的系數(shù)矩陣病態(tài)性往往比較嚴(yán)重，求解結(jié)果不能真實(shí)反映核素在樣品中的實(shí)際分布。加上對(duì)上述矩陣方程組而言，非負(fù)解才是具有物理意義的解，只有在保證矩陣方程病態(tài)性不嚴(yán)重的情況下求解得到的核素分布結(jié)果才可用于實(shí)際測量條件下的探測效率計(jì)算。實(shí)際應(yīng)用中，用求解矩陣方程組得到的各層樣品中的源權(quán)重值進(jìn)行插值獲得源在整個(gè)樣品中的分布，根據(jù)這個(gè)源分布計(jì)算幾個(gè)不同能量特征γ射線的源峰探測效率，與實(shí)際測量值比較，根據(jù)實(shí)際測量的不同能量特征γ射線的相對(duì)強(qiáng)度情況作為判斷計(jì)算得到的源分布是否接近真實(shí)分布的依據(jù)。

Matlab庫函數(shù)中提供了一個(gè)求解矩陣方程組非負(fù)解的函數(shù)lsqnonneg ()，函數(shù)說明如下：

函數(shù)調(diào)用形式為：

式中，輸入?yún)?shù)C為式(4)中的系數(shù)矩陣A，d為列向量b，C、d必須為實(shí)數(shù)；可選項(xiàng)x0為迭代初始點(diǎn)(x0所有元素需大于0)，當(dāng)x0為空或者只有兩個(gè)輸入?yún)?shù)時(shí)，使用x0的缺省值，缺省值為原點(diǎn)。

3 結(jié)果與討論

將U3O8標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)分裝成27個(gè)小樣品，采用點(diǎn)陣排布的方式放置在1000 mm×800 mm×500 mm的支架上組成空間非均勻分布的樣品源。用高純鍺γ譜儀在樣品的前、后、左、右方位分別進(jìn)行測量，測量結(jié)果見表1。

表1 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證樣品不同方位的測量結(jié)果Table1 Measurement results of validating samples from different orientations.

235U有143.76 keV、163.33 keV、185.72 keV、205.31 keV特征γ射線。選擇上述γ射線，在不同方位兩次測量時(shí)，可將樣品劃分為8層，設(shè)定8個(gè)權(quán)重值，求解9次線性方程組進(jìn)行計(jì)算處理。

形成式(4)方程組時(shí)，系數(shù)矩陣中層內(nèi)均勻假設(shè)下的各層分效率值jEiε用經(jīng)驗(yàn)證的自編MC效率計(jì)算程序[4]計(jì)算得到。實(shí)驗(yàn)條件下計(jì)算得到的源峰探測效率約為10-5量級(jí)，比歸一化條件方程中ai的系數(shù)值1小很多，所以最后組成的系數(shù)矩陣可能為一個(gè)病態(tài)矩陣，求逆過程中的舍入誤差會(huì)給計(jì)算結(jié)果帶來很大的影響，將方程兩端同乘以104，可有效減小矩陣的病態(tài)性。

以左、右面的測量數(shù)據(jù)為依據(jù)，將樣品箱分割成8層，每一層的探測距離分別為125 cm、133.6cm、142.1 cm、150.7 cm、159.3 cm、167.9 cm、176.4 cm和185 cm，各層上核素的權(quán)重設(shè)為a1-a8，假設(shè)左、右面測量時(shí)，185 keV射線的總絕對(duì)探測效率為ε185L、ε185R，ε185L是未知數(shù)，ε185L/ε185R= n185L/n185R。ε143L/ε185R=(n143L/n185L)·(p185/p143)，由測量數(shù)據(jù)得到，其中p185為能量為185 keV γ射線的能量分支比。共9個(gè)未知數(shù)，列9個(gè)線性方程。計(jì)算兩組系數(shù)矩陣下求解矩陣方程非負(fù)解，得到左右面測量時(shí)各層權(quán)重值，計(jì)算得到185 keV γ射線的總探測效率值ε185L、ε185R，從而可求出被測核素235U的質(zhì)量。

構(gòu)建參照樣品時(shí)，將U3O8粉末樣品裝入27個(gè)直徑為24 mm的小玻璃瓶內(nèi)，鈾核素的幾條特征γ射線能量均較低，U3O8粉末樣品的自吸收和玻璃瓶對(duì)特征射線的吸收對(duì)各層分效率的計(jì)算有顯著影響。計(jì)算吸收矩陣時(shí)，在不考慮參照源樣品自吸收的條件下計(jì)算得到分效率值的基礎(chǔ)上，同乘以特征γ射線在一個(gè)小玻璃瓶中的等效穿透系數(shù)，作為U3O8粉末樣品的自吸收和玻璃瓶對(duì)特征射線的吸收的校正。這種處理無法考慮特征γ射線路徑上其他樣品瓶的吸收，所以計(jì)算效率值偏大，得到的核素質(zhì)量值會(huì)偏低。系數(shù)矩陣及對(duì)應(yīng)結(jié)果見表2。

表2 左、右兩次測量時(shí)系數(shù)矩陣及計(jì)算結(jié)果Table2 Coefficient matrixes and results from the left and right.

同樣，以前、后面的測量數(shù)據(jù)為依據(jù)，將樣品箱分割成8層，各層上核素的權(quán)重設(shè)為a1-a8，假設(shè)185 keV射線的絕對(duì)探測效率為ε185F，是一個(gè)未知數(shù)，ε185F/ε185B=n185F/n185B。ε143F/ε185F=(n143F/n185F)× (p185/p143)，由測量數(shù)據(jù)得到。共9個(gè)未知數(shù)，列9個(gè)線性方程，系數(shù)矩陣及對(duì)應(yīng)結(jié)果見表3。

表3 前、后兩次測量時(shí)系數(shù)矩陣及計(jì)算結(jié)果Table3 Coefficient matrixes and results from the front and back.

從表3和表4的計(jì)算結(jié)果看出，以左、右面的測量數(shù)據(jù)和以前、后面的測量數(shù)據(jù)為依據(jù)計(jì)算得到的235U質(zhì)量值比較接近，但均與標(biāo)稱值7.256 g相差較大，分析偏差較大的主要原因如下：

(1)235U可供選擇的幾條特征γ射線能量低，介質(zhì)吸收作用強(qiáng)，介質(zhì)吸收作用對(duì)測量結(jié)果有較大的影響，由此引起的系統(tǒng)偏差較大。

(2)235U可供選擇的幾條特征射線能量間隔很小，不同能量射線攜帶的核素在源中分布的信息較弱，不如钚同位素特征射線的明顯，利用235U的幾條不同能量特征γ射線信息求解源中核素分布會(huì)帶來較大偏差。

由于放射性廢物中填充物的大小不一、分布散亂，空隙率未知，γ無損分析放射性廢物樣品中的核素殘留量的不確定度主要源于源中核素的未知分布和計(jì)算樣品介質(zhì)質(zhì)量吸收系數(shù)時(shí)介質(zhì)實(shí)際密度的不確定性。為了將待測的放射性廢物樣品中的核素殘留量測量結(jié)果評(píng)估的不確定度控制在一個(gè)可接受的范圍內(nèi)，γ測量前應(yīng)對(duì)待測的放射性廢物樣品做適當(dāng)?shù)那疤幚恚ㄟ^將樣品分裝成若干小尺寸樣品來減小測量樣品的尺寸，從而減小源分布對(duì)測量結(jié)果的影響；盡量將樣品夯實(shí)以減小樣品的空隙率，從而可減小樣品介質(zhì)吸收計(jì)算時(shí)引入的不確定度。

4 結(jié)語

基于分層均勻假設(shè)，利用不同能量多條特征γ射線強(qiáng)度信息，構(gòu)建矩陣方程組求解了放射性核素在樣品中的分布權(quán)重，有效減少了樣品內(nèi)核素未知非均勻分布對(duì)源峰探測效率計(jì)算時(shí)的不確定性。構(gòu)建鈾參照樣品，通過不同方位的兩次測量、求解矩陣方程非負(fù)解獲得了樣品中核素的大致分布，但由于235U可選特征線能量間隔很小，計(jì)算得到的235U質(zhì)量值與標(biāo)稱值相差較大，其計(jì)算結(jié)果可能還需要進(jìn)一步驗(yàn)證。

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CLCTL271+.99

Acquiring the nuclide distribution based on the hypothesis of layered uniform distribution

ZHANG Lianping WU Lunqiang DANG XiaoJun WEI Mengfu
(China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background: The running of the nuclear system would produce a mass of radioactive waste, and the nuclide residual in these radioactive waste had to be analyzed. Purpose: The aim is to provide a main support to solve the problem of waste classifying and disposal by the quantitative analysis of the nuclide residual in the radioactive waste by gamma-ray spectra. Methods: The nuclide distribution has been researched by solving the weighted factor in every layer based on the hypothesis of layered uniform distribution, which could provide an important support for the calculation of detecting efficiency. Results: The weighted factor in every layer was calculated based on the hypothesis of layered uniform distribution. The measurement results from two different orientations, and the more accurate efficiency of source-peak were acquired. Conclusion: The results show that it is feasible to acquire the nuclide distribution by two-time measurement and solving the non-negative result of the matrix equation.

Radioactive waste, Residual, Hypothesis of layered uniform distribution

TL271+.99

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.020602

張連平，男，1975年出生，2006年于中國工程物理研究院獲碩士學(xué)位，副研究員，從事核技術(shù)應(yīng)用研究工作

2013-10-10，

2013-11-24