張志宏 夏曉彬 朱興望 蔡 軍

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

含在線處理的熔鹽堆源項(xiàng)計(jì)算

張志宏1,2夏曉彬1朱興望1蔡 軍1

1（中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所 嘉定園區(qū) 上海 201800）

2（中國科學(xué)院大學(xué) 北京 100049）

熔鹽堆是第四代國際核能論壇推薦的6種先進(jìn)四代堆之一，具有良好的中子經(jīng)濟(jì)性、固有安全性、可在線后處理等特點(diǎn)。基于熔鹽燃料和冷卻劑的流動(dòng)性，熔鹽堆可對(duì)堆內(nèi)產(chǎn)生的放射性氣體進(jìn)行在線移除，周期性地從熔鹽泵中除去135Xe和85Kr等中子毒物，以提高燃料循環(huán)過程中的中子經(jīng)濟(jì)性。目前主要的源項(xiàng)計(jì)算軟件并不完全適用于熔鹽堆在線除氣情況下的源項(xiàng)計(jì)算，為了解熔鹽堆在線處理情況下的源項(xiàng)分布，為熔鹽堆輻射防護(hù)設(shè)計(jì)提供參考依據(jù)，并驗(yàn)證熔鹽堆在線處理情況下源項(xiàng)計(jì)算方法的可行性和計(jì)算結(jié)果的可靠性，采用實(shí)際運(yùn)行過的美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室熔鹽實(shí)驗(yàn)堆(Molten Salt Reactor Experiment, MSRE)參數(shù)，應(yīng)用自主開發(fā)的PostTRITON程序計(jì)算了含在線處理情況下的源項(xiàng)，分析了熔鹽堆裂變產(chǎn)物產(chǎn)額及氚的產(chǎn)生情況，并應(yīng)用SCALE5.1軟件包中TRITON模塊計(jì)算了無在線處理情況下的源項(xiàng)，分析了數(shù)據(jù)偏差的原因，并與橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室的計(jì)算數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較，計(jì)算結(jié)果在±8%的范圍內(nèi)符合一致。通過本研究，驗(yàn)證了在線處理下熔鹽堆源項(xiàng)計(jì)算方法的可行性和結(jié)果的可靠性，可為熔鹽堆的輻射防護(hù)設(shè)計(jì)提供重要的參考。

SCALE5.1，熔鹽實(shí)驗(yàn)堆(Molten Salt Reactor Experiment, MSRE)，源項(xiàng)計(jì)算，在線處理

熔鹽堆(Molten Salt Reactor, MSR)是第四代國際核能論壇(GIF)推薦的6種先進(jìn)四代堆候選堆型之一，采用流動(dòng)的熔鹽作為燃料和冷卻劑，具有資源的可持續(xù)性、高度的安全性、良好的經(jīng)濟(jì)性和可靠的防擴(kuò)散性等特點(diǎn)，滿足核能可持續(xù)發(fā)展的需要[1]。熔鹽實(shí)驗(yàn)堆 (Molten Salt Reactor Experiment, MSRE)是美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室(Oak Ridge National Laboratory, ORNL)為了驗(yàn)證熔鹽堆的可行性而建立的實(shí)驗(yàn)堆。根據(jù)文獻(xiàn)[2]，MSRE在運(yùn)行過程中分別采用了235U和233U作為燃料并進(jìn)行在線除氣，其運(yùn)行歷史為熔鹽堆后續(xù)研究及相關(guān)數(shù)據(jù)庫的建立提供了寶貴的經(jīng)驗(yàn)。為保證乏燃料儲(chǔ)存及處理的安全，Bell M J 曾對(duì)ORIGEN軟件進(jìn)行修改并計(jì)算了MSRE的源項(xiàng)，發(fā)布了計(jì)算結(jié)果[2]。

反應(yīng)堆源項(xiàng)計(jì)算給出的核素濃度、裂變產(chǎn)物活度及衰變熱等結(jié)果，為反應(yīng)堆屏蔽設(shè)計(jì)、輻射監(jiān)測(cè)儀表量程設(shè)計(jì)以及事故后果分析等提供重要的數(shù)據(jù)依據(jù)。熔鹽流動(dòng)性和在線處理影響了熔鹽堆的源項(xiàng)分布，目前主流的源項(xiàng)計(jì)算軟件并不具備熔鹽堆液態(tài)燃料流動(dòng)和在線處理情況下源項(xiàng)計(jì)算的功能，為了解熔鹽堆在線處理情況下的源項(xiàng)分布，為熔鹽堆輻射防護(hù)設(shè)計(jì)提供參考依據(jù)，本文應(yīng)用自主開發(fā)編寫的具有在線移除計(jì)算功能的擴(kuò)展程序PostTRITON以實(shí)現(xiàn)含在線處理的熔鹽堆源項(xiàng)計(jì)算，并采用MSRE熔鹽堆參數(shù)，計(jì)算了MSRE熔鹽堆在線處理情況下的裂變產(chǎn)物產(chǎn)額及氚的產(chǎn)生情況。同時(shí)應(yīng)用SCALE5.1軟件包中的TRITON (Transport Rigor Implemented with Time-dependent Operation for Neutronic depletion)模塊進(jìn)行了無在線處理情況下的源項(xiàng)計(jì)算，分析了數(shù)據(jù)偏差的原因，并與橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室的計(jì)算數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較。通過本研究，可驗(yàn)證熔鹽堆在線處理情況下源項(xiàng)計(jì)算方法的可行性和可靠性，同時(shí)為熔鹽堆的輻射防護(hù)設(shè)計(jì)提供參考依據(jù)。

1 計(jì)算方法

1.1 MSRE堆芯結(jié)構(gòu)

MSRE堆芯由熔鹽、石墨、哈氏合金組成，直徑為140 cm，高度為163 cm[3]，共有513根完整的石墨棒和104塊的石墨塊。石墨棒為5.08 cm× 5.08cm×160 cm的結(jié)構(gòu)，并四側(cè)鏤空，兩兩拼接形成3.048 cm×1.016 cm的熔鹽通道[4]，總共拼出1140個(gè)熔鹽通道、3個(gè)控制棒通道和1個(gè)樣品通道。石墨棒結(jié)構(gòu)及布局如圖1所示。

本文選取MSRE運(yùn)行初期的235U燃料展開源項(xiàng)計(jì)算，熔鹽燃料LiF-BeF2-TrF4-UF4(65-29.2-5-0.8 mol%)堆芯入口溫度約635 °C，出口溫度約663 °C，其中鈾的原子濃度為235U 35%、238U 64.4%、234U 0.3%、236U 0.3%[5]。

圖1 MSRE石墨棒結(jié)構(gòu)Fig.1 Arrangement of MSRE graphite stringer.

1.2 計(jì)算方法

根據(jù)MSRE堆芯結(jié)構(gòu)建立圖2所示的計(jì)算模型，模型的建立需要考慮以不同的幾何形狀在石墨棒上拼接出4個(gè)燃料半通道，并以陣列的方法排列513根石墨棒構(gòu)建出1140個(gè)燃料通道，堆芯圍桶(Core can)和反應(yīng)堆容器(Vessel)則采用哈氏合金材料[3]。在計(jì)算模型的邊界條件設(shè)置方面，堆芯圍桶設(shè)置為White邊界，該邊界條件適用于圓柱等非直角幾何[6]；反應(yīng)堆容器則應(yīng)設(shè)置為鏡面反射邊界，以保證堆內(nèi)中子不損失。整個(gè)計(jì)算過程中假定熔鹽燃料在堆芯內(nèi)均勻分布，采用238群中子截面庫。計(jì)算過程中所需要的輻照時(shí)間、輻照功率參考MSRE的實(shí)際運(yùn)行時(shí)間功率[2]，見表1。

圖2 TRITON建立的MSRE堆芯模型Fig.2 Model of MSRE core in TRITON.

表1 MSRE運(yùn)行時(shí)間及對(duì)應(yīng)功率[2]Table1 Approximate power history of MSRE fuel salt[2].

選用SCALE5.1中的TRITON控制模塊[7]進(jìn)行無在線處理情況下的熔鹽堆源項(xiàng)分析。SCALE5.1程序的全稱是Standardized Computer Analyses for Licensing Evaluation，由美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室開發(fā)并維護(hù)，主要用于核反應(yīng)堆物理分析、臨界安全分析、輻射屏蔽計(jì)算等方面，并可以對(duì)核設(shè)施的設(shè)計(jì)進(jìn)行安全評(píng)估。TRITON控制模塊主要提供一種集成自動(dòng)化的多群共振截面處理、中子輸運(yùn)計(jì)算和源項(xiàng)計(jì)算功能。TRITON主要集成BONAMI、NITAWL和CENTRM模塊進(jìn)行核素的共振處理，其中BONAMI利用Bondarenko方法計(jì)算不可分辨共振區(qū)的共振自屏蔽截面，NITAWL通過利用Nordheim積分方法求解燃料-慢化劑兩區(qū)中子慢化方程對(duì)分辨共振能區(qū)截面進(jìn)行處理，CENTRM通過利用離散縱標(biāo)(SN)方法求解一維或均勻問題的連續(xù)能量方程，對(duì)可分辨共振能區(qū)截面進(jìn)行處理。中子輸運(yùn)方面，可采用一維離散縱標(biāo)法XSDRNPM模塊、二維離散縱標(biāo)法NEWT模塊，以及三維蒙特卡洛方法KENO V.a和KENO-VI模塊[8-9]；源項(xiàng)計(jì)算方面，主要采用ORIGEN-S程序[10]進(jìn)行源項(xiàng)計(jì)算。

圖3是典型的TRITON計(jì)算流程圖[11]。由圖3，TRITON程序的計(jì)算流程為：(1) 運(yùn)行TRITON/KENO輸入文件，程序BONAMI、NITAWL和CENTRM模塊對(duì)核素進(jìn)行共振截面處理；(2) 共振處理后的數(shù)據(jù)傳遞給三維輸運(yùn)計(jì)算KENO進(jìn)行輸運(yùn)計(jì)算；(3) KMART程序?qū)ψ⒘柯蔬M(jìn)行再處理；(4) COUPLE程序?qū)ENO輸運(yùn)計(jì)算的多群截面數(shù)據(jù)以及注量率數(shù)據(jù)傳遞給ORIGEN-S進(jìn)行計(jì)算；(5) ORIGEN-S計(jì)算規(guī)定時(shí)間步長(zhǎng)內(nèi)生成或消失的核素量；(6) 如未完成所有的時(shí)間步長(zhǎng)，計(jì)算的材料組份再傳遞給共振處理模塊，依次循環(huán)計(jì)算；如果完成所有時(shí)間步長(zhǎng)，OPUS功能模塊將源項(xiàng)計(jì)算的結(jié)果輸出[12]。

圖3 TRITON源項(xiàng)計(jì)算流程圖[11]Fig.3 Flowchart of TRITON[11].

1.3 在線除氣下的源項(xiàng)計(jì)算

SCALE5.1中TRITON模塊在耦合ORIGEN-S的時(shí)候只簡(jiǎn)單地調(diào)用了其源項(xiàng)計(jì)算功能，并未調(diào)用相應(yīng)的在線移除計(jì)算功能[7]，因此不具備在線除氣下的源項(xiàng)計(jì)算能力。在線除氣對(duì)熔鹽堆源項(xiàng)的影響分析主要應(yīng)用自主開發(fā)的具有在線處理情況下源項(xiàng)計(jì)算能力的PostTRITON程序開展。

在TRITON模塊中輸運(yùn)計(jì)算和截面處理過程通常占了較大的時(shí)間比例，一次輸運(yùn)計(jì)算平均耗時(shí)7min多。根據(jù)ORNL的技術(shù)報(bào)告[2]，MSRE運(yùn)行期間每487 s移除38%的惰性氣體Kr和Xe。按照TRITON的計(jì)算流程，若單純只進(jìn)行在線除氣計(jì)算功能的添加，則每進(jìn)行487 s的源項(xiàng)計(jì)算就需要進(jìn)行一次輸運(yùn)計(jì)算和截面處理?？紤]到移除周期與反應(yīng)堆運(yùn)行時(shí)間的差別，為了節(jié)省計(jì)算成本，并不需要在每個(gè)移除周期都進(jìn)行輸運(yùn)計(jì)算，可以選擇性地完成這一過程。

根據(jù)這一思路開發(fā)建立PostTRITON程序以實(shí)現(xiàn)含在線處理情況下的熔鹽堆源項(xiàng)計(jì)算。PostTRITON程序是以TRITON為基礎(chǔ)進(jìn)行擴(kuò)展的計(jì)算程序，擴(kuò)展的內(nèi)容主要是重新組織計(jì)算序列，在TRITON進(jìn)行截面處理后調(diào)用ORIGRN-S源項(xiàng)計(jì)算和在線移除功能[10]。計(jì)算流程與TRITON大致相同，在圖3所示的步驟(5)中添加了ORIGEN-S的在線除氣功能進(jìn)行在線除氣下的源項(xiàng)計(jì)算，并在步驟(5)完成的時(shí)候?qū)Ψ磻?yīng)堆功率進(jìn)行判斷：若反應(yīng)堆運(yùn)行功率發(fā)生改變，則先進(jìn)行步驟(1)-(4)；若反應(yīng)堆穩(wěn)功率運(yùn)行，則程序按照用戶設(shè)定的頻率在一段特定時(shí)間后進(jìn)行步驟(1)-(4)，其余時(shí)間段只進(jìn)行步驟(5)。例如反應(yīng)堆功率為1.76 MW運(yùn)行185 d，若設(shè)定該時(shí)間段內(nèi)更新截面庫的次數(shù)為5次，則在程序運(yùn)行中的第0 d、37 d、74 d、111 d、148 d進(jìn)行截面更新，其余時(shí)間則只進(jìn)行源項(xiàng)計(jì)算。

2 計(jì)算結(jié)果與分析

2.1 核素濃度

ORNL依據(jù)表1中的MSRE運(yùn)行歷史數(shù)據(jù)計(jì)算了MSRE運(yùn)行714 d后停堆時(shí)的核素產(chǎn)額，并發(fā)布了相關(guān)的計(jì)算結(jié)果[2]。為分析在線處理對(duì)于源項(xiàng)的影響并驗(yàn)證計(jì)算結(jié)果的可靠性，本工作開展了兩類計(jì)算：(I) 應(yīng)用SCALE5.1軟件包中TRITON模塊開展的無在線除氣情況下的源項(xiàng)；(II) 應(yīng)用PostTRITON進(jìn)行的在線移除Kr、Xe情況下的源項(xiàng)。計(jì)算結(jié)果見圖4。

圖4 MSRE停堆后燃料中的源項(xiàng)情況(a) 錒系核素，(b) 裂變產(chǎn)物Fig.4 Inventory of MSRE fuel salt after shutdown. (a) Actinides, (b) Fission products

從圖4(a)中可以看出，無論是計(jì)算I的結(jié)果還是計(jì)算II的結(jié)果，主要的錒系核素產(chǎn)額均與ORNL的計(jì)算數(shù)據(jù)[2]符合得較好。圖4(b)顯示，計(jì)算II中主要的裂變產(chǎn)物產(chǎn)額與ORNL的計(jì)算數(shù)據(jù)有較好的符合度；而計(jì)算I中部分核素如87Rb、88Sr、89Y、131Xe、135Cs、137Cs和137Ba等，則與ORNL計(jì)算數(shù)據(jù)存在一定的差異，最大差異在兩個(gè)數(shù)量級(jí)左右。導(dǎo)致這一差異的原因，主要是這些核素都是Kr和Xe的衰變相關(guān)的核素，這些核素與Kr和Xe存在如下關(guān)系：

在線移除惰性氣體改變了這些衰變鏈的平衡關(guān)系，這部分核素在兩種計(jì)算中產(chǎn)額的變化即是在線移除Kr和Xe對(duì)于反應(yīng)堆內(nèi)源項(xiàng)影響的體現(xiàn)。

2.2 裂變產(chǎn)物比活度及衰變熱

確定反應(yīng)堆運(yùn)行期間的裂變產(chǎn)物化學(xué)組分及其放射性可為事故情況下放射性物質(zhì)釋放和分布的分析提供參考依據(jù)。反應(yīng)堆中的裂變產(chǎn)物包括近40種不同元素的200余種不同核素，其中多數(shù)帶有放射性，并通過發(fā)射α粒子或β、γ射線而衰變，衰變子體往往也是放射性的。裂變產(chǎn)物所具有的放射性以及衰變過程中產(chǎn)生的熱量是反應(yīng)堆輻射防護(hù)設(shè)計(jì)的重要參考，也是燃料離堆后處理過程中的重要參數(shù)。核能行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)指出，乏燃料離堆后需經(jīng)五年以上的冷卻方能進(jìn)行貯存[13]。應(yīng)用TRITON和PostTRITON分別計(jì)算得到了無在線處理和有在線處理兩種情況下停堆冷卻295 d后（總第1009 d）裂變產(chǎn)物的比活度和衰變熱情況，如表2所示。

可見在線除氣對(duì)于乏燃料中裂變產(chǎn)物的比活度基本不會(huì)產(chǎn)生影響，但是在個(gè)別核素的衰變熱方面則會(huì)存在量級(jí)上的差別，計(jì)算結(jié)果可為后續(xù)乏燃料儲(chǔ)存和處理過程的輻射安全設(shè)計(jì)提供參考。

2.3 氚的產(chǎn)量

MSRE使用FLiBe作為燃料載體，其中Li和F等主要成分通過中子反應(yīng)產(chǎn)生相當(dāng)數(shù)量的氚，并以具有強(qiáng)腐蝕性、強(qiáng)擴(kuò)散能力的氣態(tài)氚HT和氟化氚TF等形式存在。熔鹽堆運(yùn)行過程中氚的產(chǎn)生途徑主要為[14]：(1) 快中子與7Li 反應(yīng)產(chǎn)生，閾能為2.82MeV；(2) 熱中子與6Li反應(yīng)產(chǎn)生，反應(yīng)截面比快中子與7Li的反應(yīng)截面大四個(gè)數(shù)量級(jí)[15]；(3) 通過三分核裂變反應(yīng)產(chǎn)生。

氚具有較長(zhǎng)的半衰期(12.43 a)，隨著高溫熔鹽的流動(dòng)HT和TF會(huì)進(jìn)入熔鹽回路，導(dǎo)致管道的腐蝕和損傷，影響材料的力學(xué)性能和使用壽命，并經(jīng)管道設(shè)備滲透而向環(huán)境釋放。氚釋放到自然環(huán)境后，會(huì)通過吸入和攝入等途徑進(jìn)入人體。因此，計(jì)算堆內(nèi)氚的產(chǎn)量可為氚的防護(hù)設(shè)計(jì)提供必要的依據(jù)。

應(yīng)用TRITON建立的圖2模型，分別計(jì)算了經(jīng)同位素分離后7Li富集度為99.90%依次遞增到99.99%、99.993%依次遞增到99.997%情況下氚的產(chǎn)量情況，計(jì)算結(jié)果如圖5所示。由圖5可知，經(jīng)同位素分離到7Li富集度99.90%之后氚產(chǎn)量依然高于1 TBq·(day·MW)-1；分離到7Li富集度99.96%以上時(shí)氚的產(chǎn)量可控制在1 TBq·(day·MW)-1以下；7Li富集度為99.99%時(shí)氚的產(chǎn)量已可控制在0.1TBq·(day·MW)-1左右。ORNL在源項(xiàng)計(jì)算時(shí)采用的LiF中Li的同位素比為99.997%的7Li、0.003%的6Li[3]，由此計(jì)算而得氚的產(chǎn)量為0.0616TBq·(day·MW)-1[16]。本計(jì)算中，當(dāng)7Li富集度為99.997%時(shí)，計(jì)算所得的氚產(chǎn)量為0.0619TBq·(day·MW)-1，與ORNL計(jì)算結(jié)果在誤差±0.4%內(nèi)符合。

圖5 氚產(chǎn)率隨鋰富集度的變化Fig.5 Dependence of tritium production on the enrichment of lithium.

3 結(jié)語

本文應(yīng)用自主開發(fā)的在線處理計(jì)算擴(kuò)展程序PostTRITON綜合控制TRITON的截面處理功能和ORIGRN-S在線處理下的源項(xiàng)計(jì)算功能，實(shí)現(xiàn)了含在線除氣過程的熔鹽堆源項(xiàng)計(jì)算；同時(shí)應(yīng)用Scale5.1軟件包中的TRITON進(jìn)行了熔鹽堆無在線處理情況下的源項(xiàng)計(jì)算，并與橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室的計(jì)算數(shù)據(jù)進(jìn)行了比較。計(jì)算結(jié)果表明：

(1) 無在線處理的計(jì)算中Kr和Xe及其衰變子體的產(chǎn)額數(shù)據(jù)與ORNL計(jì)算數(shù)據(jù)[2]相比差異較大，最大差異在兩個(gè)數(shù)量級(jí)左右；而含在線處理的計(jì)算中這些核素的數(shù)據(jù)與ORNL的計(jì)算數(shù)據(jù)[2]相比在±8%誤差范圍內(nèi)相符，這些結(jié)果表明本研究提供的在線除氣下熔鹽堆源項(xiàng)計(jì)算方法是可行的。

(2) 明確了熔鹽堆中氚的產(chǎn)量與7Li富集度的定量關(guān)系，可為燃料制備過程中鋰的純化和熔鹽堆輻射安全設(shè)計(jì)提供重要的數(shù)據(jù)參考。

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CLCTL364

Source terms calculation for the MSRE with on-line removing radioactive gases

ZHANG Zhihong1,2XIA Xiaobin1ZHU Xingwang1CAI Jun1
1(Shanghai Institute of Applied Physics, Chinese Academy of Sciences, Jiading Campus, Shanghai 201800, China)
2(University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China)

Background: Molten salt reactor (MSR), a candidate of the Generation IV reactors, has the advantages of inherent safety, on-line refueling and good neutron economy. Neutrons absorption of the poisons such as135Xe and85Kr would affect the reactivity of the reactor. As a result, on-line processing is required to remove gases when the reactor is run. Most of the computation codes that are available for calculation of the source terms have not taken liquid fuel flow and online reprocessing into account. Purpose: This paper attempts to analyze the impacts of on-line removing radioactive gases on the source terms and provide reliable source terms for the radiation protection of MSR. Methods: Source terms of the Molten Salt Reactor Experiment (MSRE), - originally developed at the Oak Ridge National Laboratory (ORNL) of USA, with/without on-line processing are calculated by using self-developed code PostTRITON and the TRITON module of the SCALE5.1 package. Results: The productions of the radioactivity of fission products and tritium were calculated for MSRE, and compared with the data given by ORNL. The results were consistent within the error of ±8%. Conclusion: The calculation method of the source terms for the MSRE with on-line removing radioactive gases is feasible and reliable to provide important data for the radiation protection of MSRs.

SCALE5.1, Molten Salt Reactor Experiment (MSRE), Source terms, Online processing

TL364

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.020603

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)(XDA02005002、XDA02005004)資助

張志宏，男，1986年出生，2009年畢業(yè)于山東大學(xué)，現(xiàn)為中國科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所博士研究生，反應(yīng)堆安全

夏曉彬，E-mail: xiaxiaobin@sinap.ac.cn

2013-10-18，

2013-12-19