高利軍，姜勝耀，陳炳德，肖 忠，俞冀陽

(1.清華大學(xué) 工程物理系，北京 100084；2.中國核動力研究設(shè)計院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計技術(shù)重點實驗室，四川 成都 610041；3.中國核動力研究設(shè)計院，四川 成都 610041；4.國家能源先進(jìn)核燃料元件研發(fā)(實驗)中心，四川 成都 610041)

核電站燃料棒內(nèi)的UO2芯塊在輻照后會出現(xiàn)一定程度的體積增加，這種現(xiàn)象稱為輻照腫脹[1]。在UO2芯塊圓柱面區(qū)域，由于238U對超熱中子的共振吸收作用，產(chǎn)生了大量易裂變的239Pu，239Pu的裂變使得芯塊圓柱面區(qū)域的局部燃耗高于芯塊平均燃耗，這些高燃耗區(qū)域逐漸形成高燃耗結(jié)構(gòu)(HBS)[2]。HBS具有晶粒細(xì)化、高氣孔率和Xe的貧化3個主要特征。HBS的μm級氣孔受界面張力和靜水壓力的作用而處于平衡狀態(tài)，是輻照腫脹的重要組成部分。

“芯塊-包殼間機(jī)械作用”(PCMI)發(fā)生后，芯塊的腫脹開始受到來自包殼外壓的影響，此時HBS的大量μm級氣孔受靜水壓力而收縮，所處的平衡狀態(tài)不同于無外壓條件下的平衡狀態(tài)[3]。由于HBS的氣孔率很高(可達(dá)20%)，受外壓影響后，μm級氣孔收縮引起的輻照腫脹減小是不可忽視的[4]。UO2芯塊輻照腫脹是分析PCMI現(xiàn)象的重要輸入條件，鑒于外力對輻照腫脹的影響，開發(fā)考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構(gòu)關(guān)系是十分必要的。目前，國際上對HBS的研究并未定量考慮靜水壓力對HBS輻照腫脹的影響。在此工作之前，已通過研究公開發(fā)表的HBS數(shù)據(jù)[2，5]，開發(fā)了考慮HBS演化過程的UO2輻照腫脹關(guān)系式[6]，但也未考慮外壓的影響。

本文在分析外壓影響氣孔平衡狀態(tài)的微觀機(jī)理基礎(chǔ)上，開發(fā)考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構(gòu)關(guān)系，并用實驗數(shù)據(jù)對其計算結(jié)果進(jìn)行初步驗證。所開發(fā)的本構(gòu)關(guān)系可作為現(xiàn)有燃料棒性能分析程序的功能模塊，用于PCMI的分析。

1 基本假設(shè)

為使得本構(gòu)關(guān)系開發(fā)工作切實可行，做以下重要假設(shè)，并論證其合理性。

1) 靜水壓力除影響HBS演化過程中的氣孔體積外，不產(chǎn)生其他影響。實際上，除氣孔體積受壓收縮外，尚未觀測到靜水壓力對HBS演化過程中其他物理量產(chǎn)生影響的實驗結(jié)果和理論分析。

2) 不考慮靜水壓力引起的固體體積收縮。對于芯塊中可能產(chǎn)生的靜水壓力(一般不超過200 MPa)，固體可視為不可壓縮。定量計算如下：

εii=ph/Ki=1，2，3

(1)

K=E/3(1-2ν)

(2)

其中：εii為體積應(yīng)變；ph為靜水壓力；K、E和ν分別為UO2的體積模量、楊氏模量和泊松比。計算中取E為230 GPa，ν為0.316[7]，ph為200 MPa，得到εii為0.096%，這遠(yuǎn)小于靜水壓力引起的氣孔體積收縮量(1%量級)，因而在計算中將其忽略不計是合理的。

3) 不考慮靜水壓力對晶內(nèi)和晶界氣泡體積的影響。一方面，在HBS形成后，大部分Xe(約為90%)存在于μm級氣孔中，只有少量Xe存在于晶內(nèi)和晶界氣泡[8]。另一方面，晶內(nèi)氣泡半徑很小，氣泡內(nèi)部氣體壓力遠(yuǎn)大于靜水壓力[9]，氣泡體積對靜水壓力不敏感。綜合以上兩方面，靜水壓力對晶內(nèi)和晶界氣泡體積的影響非常有限，可將其忽略。

2 本構(gòu)關(guān)系開發(fā)

UO2輻照腫脹可分為固體裂變產(chǎn)物引起的腫脹和氣體裂變產(chǎn)物引起的腫脹兩部分[1]。固體裂變產(chǎn)物引起的腫脹比較固定，隨靜水壓力變化不大；氣體裂變產(chǎn)物的分布狀態(tài)隨燃耗加深而變化，且氣體體積受靜水壓力的影響很大。

2.1 不考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹體積應(yīng)變

首先計算無外壓條件下的HBS輻照腫脹，假設(shè)燃耗為Bu(GW·d/tU)時，HBS氣孔半徑分布函數(shù)為fp(Bu，rp)，氣孔數(shù)密度為np(Bu)(m-3)，則平均氣孔體積為：

πr3fp(Bu,rp)dr

(3)

其中，rp為氣孔半徑，m。則氣孔率為：

(4)

假設(shè)燃耗為Bu時，固體裂變產(chǎn)物腫脹速率為ss(Bu)(1%/(GW·d/tU))，則固體裂變產(chǎn)物腫脹率為：

(5)

其中：ΔVs為固體裂變產(chǎn)物引起的體積增加；V0為UO2未輻照前的體積。

氣體裂變產(chǎn)物腫脹率為：

≈

(6)

其中，ΔVg為氣體裂變產(chǎn)物引起的體積增加。則燃耗為Bu時的名義體積應(yīng)變(總腫脹率)為：

(7)

2.2 考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構(gòu)關(guān)系

在以上無靜水壓力的HBS輻照腫脹關(guān)系式基礎(chǔ)上，可進(jìn)一步考慮靜水壓力對氣孔平衡的影響，得到考慮靜水壓力的輻照腫脹本構(gòu)關(guān)系式。一般來說，處于固體中的氣孔平衡由式(8)[1]決定：

(8)

其中：p為氣孔中的氣體壓力；γ為固體表面張力，UO2的表面張力常取1 N/m。當(dāng)氣體壓力p小于式(8)的計算值時(非平衡狀態(tài))，氣孔收縮，氣壓增加，氣孔達(dá)到平衡，因此式(8)給出的是最小的氣孔平衡壓力。當(dāng)氣體壓力p大于式(8)的計算值時，過大的氣壓會引起周圍基體的彈性變形，這樣的氣孔稱為超壓氣孔，實驗證明HBS中充滿了大量的超壓氣孔[8]。此外，Greenwood的理論表明，當(dāng)氣孔壓力超過(2γ+Gb)/rp(G為剪切模量；b為Burgers矢量，對于UO2常取為0.39 nm)時，氣壓會在周圍的燃料基體中擊出位錯[10-12]，隨之引起氣孔擴(kuò)張和氣體壓力下降。因此，擊出位錯的條件給出了氣孔壓力的最大值，在PCMI發(fā)生前可忽略靜水壓力的作用。氣孔壓力的最大值可表示為：

(9)

考慮到HBS中實際氣孔壓力可處于式(8)和式(9)的計算值之間，同時在PCMI發(fā)生前可忽略靜水壓力的作用，氣孔壓力可統(tǒng)一表示為如下簡單形式：

(10)

其中，C為局部燃耗和溫度的函數(shù)，N/m。

假設(shè)施加靜水壓力前的氣孔半徑、氣體分子密度和壓力分別為rp，old、ρold(T，pold)和pold，施加靜水壓力后變?yōu)閞p，new、ρnew(T，pnew)和pnew，施加靜水壓力后氣孔收縮，考慮氣孔平衡狀態(tài)，有：

(11)

(12)

由于施加靜水壓力前后氣孔中的分子數(shù)相等，有：

ρold(T,ρnew(T,pnew)

(13)

初始半徑為rp，old的氣孔受到靜水壓力ph后收縮的體積為：

(14)

則施加靜水壓力后氣孔的平均體積收縮量為：

fp(Bu,rp,old)drp,old

(15)

單位體積的HBS體積收縮(體積應(yīng)變)為：

(16)

考慮靜水壓力影響后的名義體積應(yīng)變關(guān)系式(也即考慮靜水壓力的HBS輻照腫脹本構(gòu)關(guān)系)為：

εv(Bu,ph)=sw(Bu,ph)=

(1+sw(Bu))(1-ΔVp(Bu,ph))-1

(17)

3 驗證及討論

近30年來，有關(guān)HBS的研究集中在燃料棒的UO2芯塊圓柱面區(qū)域，這一區(qū)域燃耗梯度大，形成的HBS體積小，因此無法測量某一燃耗值對應(yīng)的輻照腫脹；而且這些HBS微觀結(jié)構(gòu)實驗數(shù)據(jù)大多是在無靜水壓力條件下取得的，尚未看到定量研究靜水壓力對HBS輻照腫脹影響的相關(guān)實驗，因此不能用于驗證所開發(fā)的本構(gòu)關(guān)系。盡管如此，20世紀(jì)60年代美國研究了UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的輻照腫脹行為[13]，在上述燃料板中，UO2片被輻照到很高燃耗(達(dá)127 GW·d/tU)，被認(rèn)為屬于典型的HBS特征。此外，上述UO2片輻照腫脹受到包殼的約束作用，所以這些數(shù)據(jù)反映了靜水壓力對HBS輻照腫脹的影響，適用于對本文開發(fā)的本構(gòu)關(guān)系做初步驗證。在驗證所開發(fā)本構(gòu)關(guān)系的合理性之后，利用本構(gòu)關(guān)系的中間計算結(jié)果分析了燃耗、氣孔尺寸和靜水壓力對氣孔平衡的影響。

3.1 UO2-Zr隔室型燃料板腫脹數(shù)據(jù)對本構(gòu)關(guān)系的驗證

20世紀(jì)60年代，美國分別通過尺寸測量和密度測量得到了UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的輻照腫脹數(shù)據(jù)，兩種方法得到的結(jié)果基本一致。據(jù)估算，在該項研究中，輻照后UO2片所受靜水壓力約為17 MPa。利用本文所得本構(gòu)關(guān)系計算了零靜水壓力，以及靜水壓力分別為17 MPa和150 MPa三種條件下的輻照腫脹率(即名義體積應(yīng)變)，所得結(jié)果如圖1所示。

圖1 UO2-Zr隔室型燃料板實驗數(shù)據(jù)與計算結(jié)果的比較

由圖1可見，隨靜水壓力的增加，同一燃耗下HBS輻照腫脹率降低，但降低幅度逐漸減??；HBS輻照腫脹實驗數(shù)據(jù)大部分落在零靜水壓力和150 MPa靜水壓力(在UO2-Zr彌散型燃料棒中，UO2顆粒受到鋯合金基體的強(qiáng)烈約束作用，UO2輻照后形成的HBS所受靜水壓力可達(dá)鋯合金在燃料棒運行溫度下的屈服強(qiáng)度150 MPa)對應(yīng)的腫脹曲線之間，17 MPa靜水壓力對應(yīng)的腫脹曲線從實驗數(shù)據(jù)中心穿過，與實驗數(shù)據(jù)符合最好。因此，在HBS開始形成(約為68 GW·d/tU)到微觀結(jié)構(gòu)演化基本完成(130 GW·d/tU)的燃耗范圍內(nèi)，同時考慮到實驗值本身誤差的影響，所開發(fā)的本構(gòu)關(guān)系能很好地計算HBS輻照腫脹率。

3.2 氣孔收縮程度隨燃耗和靜水壓力的變化

為研究在不同燃耗下靜水壓力對氣孔收縮程度的影響，計算了50 MPa靜水壓力下，燃耗分別為70、110和150 GW·d/tU的氣孔收縮程度，結(jié)果如圖2a所示。由圖2a可見，在燃耗相同的條件下，與小氣孔相比，大氣孔受靜水壓力后發(fā)生收縮的程度更大；燃耗越高，同一尺寸的氣孔受靜水壓力影響后發(fā)生收縮的程度越小。

為研究不同靜水壓力對氣孔收縮程度的影響，在燃耗為150 GW·d/tU的條件下，計算了靜水壓力分別為20、50和100 MPa時的氣孔收縮程度，結(jié)果如圖2b所示。由圖2b可見，同一初始半徑的氣孔所受靜水壓力越大則收縮程度越大；在同一靜水壓力條件下，總趨勢是氣孔越大，受靜水壓力的影響越大，收縮率越大，同時需要注意的是，在局部的氣孔尺寸區(qū)間，這一趨勢并不嚴(yán)格成立，這可能是氣體狀態(tài)方程和氣孔平衡狀態(tài)的非線性引起的。

圖2 氣孔收縮程度隨燃耗和靜水壓力的變化

4 結(jié)論

本文研究了靜水壓力對HBS氣孔體積的影響，開發(fā)了考慮靜水壓力影響的HBS輻照腫脹本構(gòu)關(guān)系，并利用美國UO2-Zr隔室型燃料板中UO2片的輻照腫脹數(shù)據(jù)做了初步驗證，驗證了所開發(fā)本構(gòu)關(guān)系的合理性。所開發(fā)的本構(gòu)關(guān)系考慮了UO2輻照到高燃耗后發(fā)生的微觀結(jié)構(gòu)演化過程，真實地反映了靜水壓力對HBS輻照腫脹的影響，可用于PCMI發(fā)生后燃料棒UO2芯塊圓柱面區(qū)域輻照腫脹的精細(xì)化計算。使用所開發(fā)本構(gòu)關(guān)系做計算，得到以下重要結(jié)論：

1) 在同一靜水壓力作用下，隨著燃耗增加，同尺寸氣孔受壓收縮量減小；

2) 在燃耗相同的情況下，靜水壓力越大，同尺寸氣孔受壓收縮越顯著；

3) 在總趨勢上，當(dāng)其他條件相同時，與小氣孔相比，大氣孔受壓收縮更明顯；

4) HBS受靜水壓力作用后，氣孔收縮，總的輻照腫脹減??；隨著燃耗加深，HBS中氣孔率增加，靜水壓力對輻照腫脹量的影響是不可忽略的。

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