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      利用過硫酸鹽陰極型微生物燃料電池降解蒽醌燃料活性艷藍的研究*

      2015-03-20 03:12:46金春姬孫若晨楊遠樂
      關(guān)鍵詞:功率密度脫色電勢

      金春姬, 于 輝, 劉 明, 孫若晨, 楊遠樂

      (中國海洋大學 1. 環(huán)境科學與工程學院,2. 海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室,山東 青島 266100)

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      利用過硫酸鹽陰極型微生物燃料電池降解蒽醌燃料活性艷藍的研究*

      金春姬1,2, 于 輝1, 劉 明1, 孫若晨1, 楊遠樂1

      (中國海洋大學 1. 環(huán)境科學與工程學院,2. 海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點實驗室,山東 青島 266100)

      本研究構(gòu)建了以二價鐵/過硫酸鹽體系(Fe2+/PDS)為陰極液,以蒽醌染料活性艷藍KN-R作為目標污染物的雙室微生物燃料電池(MFC),研究了初始Fe2+投加量,初始PDS濃度和pH值對KN-R脫色率和MFC產(chǎn)電性能的影響。結(jié)果表明,當初始pH為3,F(xiàn)e2+的初始濃度為1 mmol·L-1,PDS的初始濃度為2 mmol·L-1,溫度為(30±1)℃時Fe2+/PDS-MFC體系達到最佳狀態(tài),此時KN-R的脫色率為96.90%,MFC的最大功率密度為294.07 mW·m-2。動力學分析表明KN-R的脫色降解符合二級反應(yīng)動力學,最佳條件下KN-R降解的反應(yīng)速率常速為0.001 7 mmol·L-1·min-1。紫外-可見光譜分析表明,F(xiàn)e2+/PDS-MFC體系能夠有效的脫色降解KN-R及其中間產(chǎn)物。

      微生物燃料電池;二價鐵;過硫酸鹽;KN-R脫色率;最大功率密度

      (1)

      (2)

      (3)

      1 材料和方法

      1.1 試劑和材料

      過硫酸鈉(分析純,天津市科密歐化學試劑有限公司),蒽醌染料活性艷藍KN-R(分析純,天津市登科化學試劑有限公司),七水合硫酸亞鐵(分析純,南京化學試劑有限公司),陽極室接種污泥取自青島市麥島污水處理廠。其它化學藥品均是國藥生產(chǎn)的分析純等級的藥品。

      1.2 MFC的構(gòu)建與運行

      雙室微生物燃料電池由2個矩形的丙烯酸玻璃極室構(gòu)成,如圖1所示。陰陽兩極室有效容量均為500 mL,采用表面積為48 cm2的陰離子交換膜AEM(AMI-7001, Membrane International, Inc. USA)隔開。AEM的預處理過程為:使用30%的雙氧水煮30 min,然后分別用1 mol·L-1的HCl和1 mol·L-1NaOH各浸泡2 h以去除表面污染物等雜質(zhì),最后用蒸餾水浸泡5 h,在使用前用蒸餾水徹底清洗[19-20]。陽極電極采用表面積為6.16 cm2的碳布(type w1s1005, CeTech Co., Ltd., USA),碳布背面利用銀導電膠(CW-200B, CAIG Laboratories, Inc, USA)與鈦絲連接,并用絕緣防水膠覆蓋整個碳布背面,使陽極只有正面起到作用,使用前根據(jù)文獻[21]對碳布進行預處理。陰極使用表面積為45 cm2光譜純石墨板(Shanghai XI LI Carbon CO., Ltd., Shanghai, China)。陰陽兩電極之間的距離約為2 cm。兩電極用鈦絲連接,外接電阻1 000Ω(特殊情況除外),陰陽兩極均使用磁力攪拌器來保證兩極室溶液的均勻性。所有試驗均在溫度為(30±1)℃條件下進行。

      圖1 雙室MFC的構(gòu)型

      MFC陽極室使用體積比為1:1(250 mL:250 mL)的厭氧活性污泥和陽極營養(yǎng)液進行接種。每1 L陽極營養(yǎng)液中包含1.0 g葡萄糖,2.57 g NaH2PO4·2H2O,12.0 g Na2HPO4·12H2O,0.1 g KCl,0.25 g NH4Cl,5.84 g NaCl,12.5 mL的維他命溶液和12.5 mL微量金屬溶液。維他命溶液和微量金屬溶液的配制采用Lovley等人的配方[22]。陰極以50 mmol·L-1的磷酸鹽緩沖液(PBS)作為陰極液。兩極液最終用0.1 mol·L-1NaOH和0.1 mol·L-1HCl調(diào)節(jié)pH值為7.0±0.02。啟動期間,每隔3d定期更換陽極液,當最少3次達到最大輸出功率后改陽極為連續(xù)型,流量為0.7 mL·min-1。當輸出功率達到最大并穩(wěn)定后更換陰極液進行實驗。

      1.3 實驗步驟

      分別取相應(yīng)體積配制好的KN-R溶液于500 mL錐形瓶中,置于恒溫震蕩水浴鍋中預熱到30 ℃,然后粗調(diào)到相應(yīng)pH值后,加入一定體積的Fe2+溶液(配置好的),精調(diào)到實驗要求的pH值后加入到陰極室,然后加入PDS溶液到實驗所需的濃度比例并開始計時,在設(shè)定的時間點取樣,并加入1 mL甲醇來淬滅氧化反應(yīng),在測量前使用0.45 μm濾膜過濾。

      此外,以同樣的實驗步驟測定無電場條件下Fe2+/PDS體系中KN-R的脫色情況作為對比實驗,同時以0.16 mmol·L-1的KN-R溶液為陰極液作為Fe2+/PDS-MFC體系的對照實驗。

      1.4 計算與分析

      其中:DE(%)為KN-R的脫色率;A0為0時刻待測液中KN-R的吸光度值;At為t時刻待測液中KN-R的吸光度值。PDS剩余量使用碘化鉀分光光度法測定[23]。pH值采用pH計測定(PHS-2F;Shanghai Precision & Scientific instrument Co., Ltd., Shanghai, China)。

      2 結(jié)果與討論

      2.1 KN-R的最佳脫色條件及MFC的產(chǎn)電性能

      在無電場條件下,F(xiàn)e2+/PDS體系中KN-R的脫色情況如圖3所示,當pH為3、5、7、9時體系中KN-R的脫色率分別為96.54%、85.88%、30.74%和30.82%。這與Fe2+/PDS-MFC體系有相同的趨勢。這說明,外加電場條件并沒有改變pH對Fe2+/PDS體系的限制作用,在相同的初始pH條件下,其對KN-R的脫色影響不大。

      (4)

      (5)

      (6)

      (7)

      E0=2.01V

      (8)

      (9)

      圖2 初始pH對Fe2+/PDS-MFC體系中KN-R的脫色率(a),極化曲線(b)和陰極電勢(c)的影響

      圖3 初始pH對Fe2+/PDS體系中KN-R脫色率的影響

      表1 不同pH值條件下MFC的陰極電勢Table 1 The cathode potentials of MFC at different cathode pH conditions

      注:MFC陰極液為KN-R濃度為0.16 mmol·L-1,PBS濃度50 mmol·L-1。KN-R concentration and PBS concentration are 0.16 mmol·L-1and 50 mmol·L-1respectively in cathode.

      在無電場條件下,F(xiàn)e2+對Fe2+/PDS體系中KN-R的脫色情況如圖5所示,當Fe2+初始濃度為0、0.5、2、4、8 mmol·L-1時體系中KN-R的脫色率分別為48.68%、85.54%、97.39%、93.30%、70.27%和34.52%。與Fe2+/PDS體系相比,F(xiàn)e2+/PDS-MFC體系在對應(yīng)的Fe2+濃度梯度下(0 mmol·L-1除外)KN-R的脫色率略有下降。這說明,外加電場條件并沒有改善Fe2+/PDS體系中Fe2+濃度的閾值問題,其優(yōu)勢在于體系中電能的輸出。

      圖4 Fe2+初始濃度對Fe2+/PDS-MFC體系中KN-R脫色率(a),PDS殘留量(b),極化曲線(c)和陰極電勢(d)的影響

      (10)

      (11)

      (12)

      (13)

      Fe2++2e-→Fe0E0=-0.44V

      (14)

      圖5 Fe2+初始濃度對Fe2+/PDS體系中KN-R脫色率的影響

      在無電場條件下,F(xiàn)e2+/PDS體系中KN-R的脫色率與Fe2+/PDS-MFC體系有著相同的趨勢。如圖7所示,當PDS初始濃度在0~2 mmol·L-1之間時,KN-R的脫色率隨PDS初始濃度的增加而顯著提高,當PDS濃度超過2 mmol·L-1時,KN-R的脫色率也略有升高,但增加幅度不明顯(PDS濃度為2 mmol·L-1時,KN-R的脫色率為97.39%,PDS濃度為8 mmol·L-1時,KN-R的脫色率為100.00%)。與Fe2+/PDS體系相比,F(xiàn)e2+/PDS-MFC體系中KN-R的脫色率幾乎沒有改變。

      圖6 PDS初始濃度對Fe2+/PDS-MFC體系中KN-R的脫色率(a),極化曲線(b)和陰極電勢(c)的影響

      PDS初始濃度對Fe2+/PDS-MFC體系的產(chǎn)電性能的影響如圖6b所示,隨著PDS初始濃度的增加,MFC的最大功率密度逐漸增加。當PDS初始濃度為0 mmol·L-1時,MFC的最大功率密度為18.02 mW·m-2,遠低于體系中存在PDS時的最大功率密度。原因是體系中的Fe2+并不能作為電子受體(見方程14),而蒽醌結(jié)構(gòu)的強穩(wěn)定性也使其很難作為電子受體,MFC的陰極電勢很低(見圖6c)。當PDS初始濃度為0.5、1、2、4、8 mmol·L-1時,MFC的最大功率密度分別為18.02、186.35、192.91、294.07、325.91、355.71 mW·m-2。雖然體系的pH值會隨著反應(yīng)的進行而有所降低,但此時pH的變化對KN-R的脫色和MFC的產(chǎn)電性能影響不大,此時影響KN-R的脫色和MFC產(chǎn)電的主要因素仍然是PDS的初始濃度。隨著PDS濃度的增加,體系有更多的PDS作為陰極電子受體(見方程9),進而提高了陰極電勢[17]。不同PDS初始濃度下MFC陰極電勢變化如圖6c所示,隨著PDS初始濃度的增加,陰極電勢逐漸上升,MFC輸出功率逐漸增大。考慮到MFC的產(chǎn)電性能,KN-R的脫色率和成本關(guān)系,2 mmol·L-1的PDS為體系的最佳初始濃度。

      圖7 PDS初始濃度對Fe2+/PDS體系中KN-R脫色率的影響

      2.2 KN-R的脫色降解動力學及降解機理

      2.2.1 KN-R的脫色過程的動力學分析 對不同條件下Fe2+/PDS-MFC體系中KN-R的脫色過程分別進行零級,一級和二級動力學擬合,擬合方程如下:

      零級反應(yīng)動力學方程:Ct=C0-k0t

      一級反應(yīng)動力學方程:Ct=C0ek1t

      二級反應(yīng)動力學方程: 1/Ct=1/C0+k2t

      Ct表示t時刻KN-R的濃度;C0表示KN-R的初始濃度;k0,k1及k2分別為零級反應(yīng)動力學、一級反應(yīng)動力學及二級反應(yīng)動力學的表觀反應(yīng)速率常數(shù)。

      圖8 KN-R脫色降解反應(yīng)的零級,一級和二級動力學擬合

      表2 不同條件下Fe2+/PDS-MFC體系中KN-R的脫色降解反應(yīng)速率常數(shù)Table 2 The decoloration reaction rate constants of KN-R at different reaction conditions in Fe2+/PDS-MFC system

      注:*為1~240 min內(nèi)擬合結(jié)果。*Represents the fitting result in 1 to 240min.

      表3 不同條件下Fe2+/PDS體系中KN-R的脫色降解反應(yīng)速率常數(shù)Table 3 The decoloration reaction rate constant of KN-R in the Fe2+/PDS system under different conditions

      注:*表示0~20 min內(nèi)的動力學擬合結(jié)果。*Represents the fitting result in 0min to 20min.

      ([KN-R]=0.16 mmol·L-1, [Fe2+]=1.0 mmol·L-1,[PDS]=1.0 mmol·L-1, pH=3.0,T=(30±1) ℃.[KN-R]=0.16 mmol·L-1, [Fe2+]=1.0 mmol·L-1, [PDS]=1.0 mmol·L-1, pH=3.0,T=(30±1) ℃.)

      圖9 KN-R脫色降解過程中紫外-可見光譜分析
      Fig.9 UV-vis spectral changes of KN-R degradation

      3 結(jié)語

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      責任編輯 徐 環(huán)

      Decolorization of an Anthraquinone Dye Reactive Brilliant Blue KN-R in Microbial Fuel Cells Using Ferrous Catalyzed Persulfate

      JIN Chun-Ji1,2,YU Hui1,LIU Ming1,SUN Ruo-Chen1,YANG Yuan-Le1

      (1. College of Environmental Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266100, China; 2. The Key Laboratory of Marine Environment and Ecology, Ministry of Education, Ocean University of China, Qingdao 266100, China)

      This study constructed a double chamber microbial fuel cell (MFC), with ferrous iron/persulfate system (Fe2+/ PDS) as the cathode liquid and the anthraquinone dye Reactive Brilliant Blue KN-R as the goal pollutants. It investigated initial Fe2+dosage, PDS concentration, pH on the KN-R decoloration rate and the electrogenesis capacity of MFC. The results showed that the KN-R had the largest degradation rate at the condition of initial pH, Fe2+and PDS concentration was 3, 1 mmol·L-1, 2 mmol·L-1, respectively. The maximum degradation rate was 96.90% and the maximum power density of the MFC was 294.07 mW·m-2. Dynamics analysis showed that the decoloration process followed the second-order kinetic model and the reaction rate constant was 0.001 7 mmol·L-1· min-1under optimum condition. Uv-vis spectrum analysis showed that the Fe2+/ PDS-MFC system can degrade KN-R and its intermediate products effectively.

      microbial fuel cell; ferrous; persulfate; KN-R degradation; maximum power density

      山東省自然科學基金項目(ZR2011BM014)資助

      2014-03-13;

      2014-04-23

      金春姬(1968-), 女, 博士,副教授。 E-mail:jinhou@ouc.edu.cn

      O646.21

      A

      1672-5174(2015)04-085-10

      10.16441/j.cnki.hdxb.20140088

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