沈?qū)W勇 翟崇治， 許麗萍 劉 佳 余家燕

(1.重慶工商大學(xué)環(huán)境與生物工程學(xué)院，重慶 400067；2.重慶市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，城市大氣環(huán)境綜合觀測(cè)與污染防控重慶市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 401147)

近年來，空氣質(zhì)量越來越引起社會(huì)的廣泛關(guān)注。很多國內(nèi)外學(xué)者開始著重于研究PM2.5的危害、形成機(jī)制及其與氣象條件的關(guān)系[1-3]。這些研究加深了人們對(duì)PM2.5的理解與認(rèn)識(shí)。有研究表明，PM2.5的時(shí)空分布與輸送軌跡密切相關(guān)。因此，利用后向軌跡輸送法來分析地區(qū)PM2.5的輸送是非常必要的。本研究利用Trajstat軟件研究重慶主城區(qū)后向軌跡分布特征、氣團(tuán)移動(dòng)特征、軌跡與大氣污染之間的聯(lián)系以及重慶主城區(qū)的潛在污染源。

1 資料和研究方法

1.1 數(shù)據(jù)資料

氣象資料是由美國國家環(huán)境預(yù)報(bào)中心 (NCEP)提供的GDAS數(shù)據(jù)。GDAS數(shù)據(jù)垂直方向分為23層，每隔6 h一個(gè)數(shù)據(jù)，時(shí)間分別為00:00、06:00、12:00和18:00，其主要包括氣壓、地面降水、溫度、相對(duì)濕度、水平和垂直風(fēng)速等氣象要素。

1.2 后向軌跡分析法

由美國國家海洋大氣研究中心(NOAA)研制的HYSPLIT軌跡模式是一款用于計(jì)算和分析大氣污染物輸送、擴(kuò)散軌跡的專業(yè)模型[4]。該模型是一種可以處理多種物理過程、多種氣象輸入場(chǎng)和不同類型排放源的比較完整的輸送、擴(kuò)散和沉降模式。該模型已被廣泛應(yīng)用于大氣環(huán)境污染物的傳輸研究中[5-7]。為研究主城區(qū)氣團(tuán)輸送特征，本研究利用HYSPLIT模型模擬相對(duì)地面500 m高度[8](該高度的風(fēng)場(chǎng)可以較準(zhǔn)確地反映邊界層的平流場(chǎng)特征)重慶主城區(qū)觀測(cè)點(diǎn)(29.64°N，106.53°E)的24 h后向軌跡，并結(jié)合β射線顆粒物自動(dòng)監(jiān)測(cè)儀監(jiān)測(cè)的PM2.5小時(shí)濃度分析重慶主城區(qū)的潛在污染源。

1.3 軌跡聚類分析法

軌跡聚類分析法，又名簇分析法，是一種對(duì)后向軌跡的統(tǒng)計(jì)算法。然而，單獨(dú)一條后向軌跡的可信度會(huì)受到氣象場(chǎng)的時(shí)空分辨率、觀測(cè)誤差、分析誤差以及模式所用假設(shè)的影響，因而很多學(xué)者開始采用軌跡聚類分析法來研究大氣環(huán)境污染物的輸送特征[9-11]。目前，軌跡聚類分析法也越來越廣泛地應(yīng)用于研究大氣PM2.5的輸送。該方法主要是將大量的軌跡進(jìn)行分類，分類主要是依據(jù)軌跡的移動(dòng)速度和移動(dòng)方向，其分類原則是各個(gè)類別之間差異極大、各類別內(nèi)差異極小。該方法最終計(jì)算各個(gè)類別的均值，從而得到重慶主城區(qū)輸送的不同軌跡組，進(jìn)而利用其估計(jì)大氣污染物的潛在來源[12]。

1.4 潛在源貢獻(xiàn)因子分析(PSCF)法

PSCF[13]是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的用于定性地識(shí)別潛在污染源的方法。PSCF通過結(jié)合氣團(tuán)軌跡和該軌跡對(duì)應(yīng)某種大氣污染物的濃度(如PM2.5小時(shí)濃度)來初步確定排放源位置。PSCF函數(shù)定義為途經(jīng)某一區(qū)域(i、j分別為經(jīng)、緯度)的氣團(tuán)到達(dá)研究區(qū)域時(shí)對(duì)應(yīng)的某種大氣污染物濃度超過設(shè)定閾值的條件概率。本研究的區(qū)域?yàn)?0°E～110°E、24°N～36°N，并將此區(qū)域劃分為0.5°×0.5°的網(wǎng)格，閾值設(shè)定為150 μg/m3，即計(jì)算PM2.5質(zhì)量濃度超過150 μg/m3的污染事件所發(fā)生的概率。當(dāng)軌跡對(duì)應(yīng)污染物濃度超過設(shè)定閾值時(shí)，則認(rèn)為是污染軌跡。經(jīng)過某網(wǎng)格的軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)為nij，其中超過閾值的軌跡節(jié)點(diǎn)數(shù)為mij，則PSCF數(shù)值(η1)計(jì)算見式(1)。由于PSCF是一種條件概率，當(dāng)nij較小時(shí)，誤差較大，并且認(rèn)為其對(duì)研究區(qū)域的輸送較少，最終賦予較低的值。為此，引入權(quán)重因子(Wij)，減少其不確定性，見式(2)。引入權(quán)重因子后，該方法稱之為權(quán)重潛在源貢獻(xiàn)因子分析(WPSCF)法，則WPSCF數(shù)值(η2)計(jì)算見式(3)。

(1)

(2)

η2=η1×Wij

(3)

1.5 濃度權(quán)重軌跡分析(CWT)法

在該方法中，將軌跡覆蓋區(qū)域按照經(jīng)、緯度設(shè)置為一個(gè)網(wǎng)格，每個(gè)網(wǎng)格都有一個(gè)權(quán)重濃度，該權(quán)重濃度計(jì)算見式(4)。引入權(quán)重因子后，該方法稱之為濃度最終權(quán)重軌跡分析(WCWT)法，則其濃度(cij’)計(jì)算見式(5)。

(4)

cij’=cij×Wij

(5)

式中：cij為網(wǎng)格(i，j)的權(quán)重質(zhì)量濃度，μg/m3；cl為軌跡l對(duì)應(yīng)的質(zhì)量濃度，μg/m3；τijl為軌跡l在網(wǎng)格(i，j)中停留的時(shí)間；M為網(wǎng)格(i，j)中軌跡總數(shù)。

2 討 論

2.1 后向軌跡分布

采用軌跡模式計(jì)算觀測(cè)點(diǎn)2014年12月1日00：00時(shí)至2015年1月31日23：00時(shí)逐小時(shí)的后向軌跡，共1 488條后向軌跡，軌跡高度設(shè)置為500 m(基于地面高度)，重慶主城區(qū)后向軌跡見圖1。

圖1顯示，氣團(tuán)來自西方、西北和西南方向，沿途經(jīng)過西藏、青海、云南，從四川、貴州抵達(dá)重慶。為研究污染較嚴(yán)重期間重慶主城區(qū)的氣團(tuán)特征，從疊加了PM2.5小時(shí)濃度的總軌跡中挑選出對(duì)應(yīng)PM2.5質(zhì)量濃度大于150 μg/m3的后向軌跡，其結(jié)果見圖2。

圖2顯示，重慶主城區(qū)PM2.5高濃度軌跡覆蓋西藏、四川、云南、貴州、重慶，說明以上省市的氣團(tuán)可能攜帶有大量污染物到達(dá)重慶主城區(qū)。圖2與圖1相比，圖2沒有覆蓋青海，表明冬季雖有氣團(tuán)從青海傳輸至重慶，但此氣團(tuán)較潔凈，即認(rèn)為青海冬季對(duì)重慶主城區(qū)的PM2.5沒有輸送或輸送很少。

2.2 后向軌跡聚類分析

軌跡圖雖然可以看出軌跡來源，但只能判斷初步潛在污染區(qū)域，無法具體定量來自各個(gè)省(市)的軌跡數(shù)，因此引入軌跡聚類分析法。將重慶主城區(qū)1 488條后向軌跡聚類為9類，見圖3，以期研究不同軌跡情況下重慶主城區(qū)PM2.5的差異。根據(jù)圖3統(tǒng)計(jì)出各個(gè)類別的軌跡數(shù)、各個(gè)類別的軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)的比例、PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度超過150 μg/m3時(shí)的污染軌跡數(shù)，各類污染軌跡數(shù)占總污染軌跡數(shù)的比例，并按照軌跡長度將9類軌跡又分為短距離、中距離、長距離3類(見表1)。

由圖3可知，第3、6、7類軌跡最短，且距離重慶主城區(qū)200 km內(nèi)，為重慶本地氣團(tuán)，視為短距離軌跡；600 km內(nèi)，視為中距離軌跡；超過600 km，則視為長距離軌跡。由表1可知，研究時(shí)段內(nèi)，短距離軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)的60.9%，中距離軌跡數(shù)占24.9%，長距離軌跡數(shù)占14.2%。即2014年12月至2015年1月的重慶本地氣團(tuán)占60.9%，外來氣團(tuán)占39.1%，說明冬季重慶風(fēng)速較小，大氣擴(kuò)散條件不理想，此期間易發(fā)生污染物聚集，造成污染天氣。在PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度超過150 μg/m3的污染軌跡中，短距離污染軌跡數(shù)占63.0%，因此推斷冬季重慶主城區(qū)超過60%的污染事件是由于本地大氣擴(kuò)散條件不理想所造成的。

圖1 重慶主城區(qū)后向軌跡

圖2 重慶主城區(qū)PM2.5高濃度軌跡

類別軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)比例/%污染軌跡數(shù)占總污染軌跡數(shù)比例/%方向長度118612．55213．1S中2966．5246．0WSW長337425．112130．5NNE短41157．7379．3WSW中5745．051．3WSW長624816．65513．9NW短728519．27418．6S短8704．7276．8N中9402．720．5NW長

圖3 重慶主城區(qū)后向軌跡聚類分布

圖4 WPSCF分布

2.3 潛在源區(qū)分析

聚類分析方法可以確定重慶主城區(qū)上空氣團(tuán)的來源方向、路徑以及氣團(tuán)的傳輸速度，但并不能定位污染氣團(tuán)的源區(qū)，而對(duì)軌跡氣團(tuán)進(jìn)行聚類統(tǒng)計(jì)后，就能很好地解決這一問題。

WPSCF法模擬結(jié)果見圖4。由圖4可知，WPSCF低于0.3的占大部分，高于0.3的為主要潛在源區(qū)。故冬季重慶主城區(qū)潛在源區(qū)主要集中在四川與青藏交界處，以及四川東部、貴州北部和重慶本地。發(fā)現(xiàn)潛在源區(qū)主要位于各省(市)的交界處，可能原因是各省(市)在城市規(guī)劃中會(huì)將一些污染企業(yè)設(shè)置在各郊區(qū)地帶，工廠排放的污染物最終會(huì)隨氣團(tuán)傳輸至其他地方。

WPSCF的不足之處在于其不能區(qū)分軌跡對(duì)應(yīng)PM2.5濃度略微超過閾值和超過閾值很多的情況，因此會(huì)對(duì)結(jié)果帶來誤差，為了解決這一誤差，引入WCWT[14-15]法，計(jì)算結(jié)果見圖5。圖5顯示，WCWT法結(jié)果與WPSCF法結(jié)果基本一致，cij’超過80 μg/m3的潛在源區(qū)主要集中在四川東部、貴州北部以及重慶本地，還有四川與青藏交界處。以上區(qū)域?qū)χ貞c主城區(qū)PM2.5濃度貢獻(xiàn)最高。圖4和圖5中，青海對(duì)應(yīng)的WPSCF和WCWT都很低，同樣表明青海對(duì)重慶主城區(qū)大氣顆粒物貢獻(xiàn)很少。WCWT相比于WPSCF而言，突出了重慶本地這一潛在源區(qū)，更符合實(shí)際情況，和聚類結(jié)果統(tǒng)計(jì)結(jié)論一致，即本地污染占較大比例。

圖5 WCWT分布

3 結(jié) 論

(1) 在所有后向軌跡中，短距離軌跡數(shù)占總軌跡數(shù)的60.9%，中距離軌跡數(shù)占24.9%，遠(yuǎn)距離軌跡數(shù)占14.2%，即重慶本地氣團(tuán)占60.9%，不利于本地污染物的擴(kuò)散，易造成污染事件。

(2) 在PM2.5小時(shí)質(zhì)量濃度超過150 μg/m3的污染軌跡中，短距離污染軌跡數(shù)占63.0%，意味著超過60%污染事件是由于擴(kuò)散條件不理想，導(dǎo)致本地顆粒物聚集造成的。

(3) PSCF法與CWT法分析結(jié)果表明，重慶主城區(qū)顆粒物潛在污染源區(qū)以西藏與四川交界處、四川東部、貴州北部以及重慶本地為主。

[1] GRAZIA M M，STEFANO V，GIANLUIGI V，et al.Characterization of PM10and PM2.5particulate matter in the ambient air of Milan(Italy)[J].Atmospheric Environment，2001，35(27)：4639-4650.

[2] PROSPERO J M，OLMEZ I，AMES M.Aland fein PM2.5and PM10suspended particles in south central Florida：the impact of the long range transport of African mineral dust[J].Water，Air and Soil Pollution，2001，125(1)：291-317.

[3] 黃鸝鳴，王格慧，王薈，等.南京市空氣中顆粒物PM10、PM2.5污染水平[J].中國環(huán)境科學(xué)，2002，22(4)：334-337.

[4] DRAXLER R R.Description of the HYSPLIT_4 modeling system[R].Washington，D.C.：NOAA Technical Memorandum，1997.

[5] COHEN M，ART R，DRAXLER R R，et al.Modeling the atmospheric transport and deposition of mercury to the Great Lakes[J].Environmental Research，2004，95(3)：247-265.

[6] 雷正翠，張備，臧曉鐘，等.基于HYSPLIT4.8的常州市大氣污染擴(kuò)散應(yīng)急響應(yīng)系統(tǒng)研究[J].安徽農(nóng)業(yè)科學(xué)，2010，38(24)：13527-13530.

[7] 王茜.利用軌跡模式研究上海大氣污染的輸送來源[J].環(huán)境科學(xué)研究，2013，26(4)：357-363.

[8] 趙恒，王體健，江飛，等.利用后向軌跡模式研究TRACE-P期間香港大氣污染物的來源[J].熱帶氣象學(xué)報(bào)，2009，25(2)：181-186.

[9] 江志紅，梁卓然，劉征宇，等.2007年淮河流域強(qiáng)降水過程的水汽輸送特征分析[J].大氣科學(xué)，2011，35(2)：361-372.

[10] 石春娥，姚葉青，張平，等.合肥市PM10輸送軌跡分類研究[J].高原氣象，2008，27(6)：1383-1391.

[11] 王芳，陳東升，程水源，等.基于氣流軌跡聚類的大氣污染輸送影響[J].環(huán)境科學(xué)研究，2009，22(6)：637-642.

[12] DORLING S R，DAVIES T D，PIERCE C E.Cluster analysis：a technique for estimating the synoptic meteorological controls on air and precipitation chemistry：method and applications [J].Atmospheric Environment,1992，26(14)：2575-2581.

[13] ASHBAUGH L L，MALM W C，SADEH W Z.A residence time probability analysis of sulfur concentrations at Grand Canyon National Park[J].Atmospheric Environment，1985，19(8)：1263-1270.

[14] SEIBERT P，KROMP KOLB H，BALTENSPERGER U，et al.Trajectory analysis of aerosol measurements at high alpine sites[M]//BORRELLP M，BORRELL P，CVITAS T，et al.Transport and transformation of pollutants in the troposphere.Den Haag：Academic Publishing，1994：689-693．

[15] HSU Y K，HOLSEN T M，HOPKE P K.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago[J].Atmospheric Environment，2003，37(4)：545-562.