（海軍航空工程應(yīng)用所，北京100071）

基于邊界元方法的緩蝕劑對(duì)結(jié)構(gòu)電偶腐蝕緩蝕效果研究

孫宏巖

（海軍航空工程應(yīng)用所，北京100071）

目的研究THFS-10軟膜緩蝕劑和THFS-15長(zhǎng)效硬膜緩蝕劑在海洋環(huán)境下對(duì)于海軍某型裝備結(jié)構(gòu)電偶腐蝕的緩蝕效果。方法采用等效浸泡測(cè)量法，得到ZL115-T5鑄鋁合金、30CrMnSiA鋼以及C41500海軍黃銅在不同條件下的極化曲線和交流阻抗譜。以此為邊界條件，基于邊界元方法，對(duì)涂覆緩蝕劑后結(jié)構(gòu)的電偶腐蝕行為進(jìn)行仿真，對(duì)比分析兩種緩蝕劑對(duì)該異種金屬連接結(jié)構(gòu)電偶腐蝕的緩蝕效果。結(jié)果THFS-15能夠顯著減輕上述三種不同材料偶合時(shí)的電偶腐蝕，THFS-10則在在一定程度上加速了三者之間的電偶腐蝕。結(jié)論根據(jù)仿真結(jié)果，給出了THFS-10和THFS-15兩種緩蝕劑的具體使用建議和注意事項(xiàng)。

邊界元；緩蝕劑；電偶腐蝕；緩蝕效果

在海洋環(huán)境下，當(dāng)海軍某型裝備殼體表面由于涂層損傷而導(dǎo)致基體金屬裸露時(shí)，基體金屬就會(huì)與其他部位金屬接觸會(huì)發(fā)生電偶腐蝕[1]。為減小甚至避免結(jié)構(gòu)的電偶腐蝕損傷，必須采取及時(shí)有效的腐蝕防護(hù)與控制措施。在腐蝕部位噴涂緩蝕劑具有操作簡(jiǎn)單、方便易用、維護(hù)場(chǎng)地不限、人員無(wú)需特殊培訓(xùn)等優(yōu)點(diǎn)，可作為腐蝕防控措施的首選[2]。為了深入研究常用的THFS-10軟膜緩蝕劑和THFS-15長(zhǎng)效硬膜緩蝕劑的作用機(jī)理及其對(duì)結(jié)構(gòu)電偶腐蝕的緩蝕作用，文中將選取某型裝備的典型結(jié)構(gòu)，基于邊界元方法，根據(jù)實(shí)測(cè)所得不同材料的極化曲線，對(duì)表面涂覆緩蝕劑后異種金屬連接結(jié)構(gòu)的電偶腐蝕行為進(jìn)行邊界元仿真研究[3]。

1 邊界元法仿真的基本原理

邊界元法是繼有限差分法和有限元法之后一種新興的數(shù)值計(jì)算方法。該方法以問(wèn)題控制微分方程的基本解為基礎(chǔ)，建立邊界積分方程，通過(guò)離散、插值等手段，獲得邊界問(wèn)題中未知數(shù)的方程，求解這些方程以得到所需物理量[4]。電偶腐蝕的邊界元仿真是基于穩(wěn)定狀態(tài)、均勻條件下一定體積電解液的電中性原理，依此對(duì)位勢(shì)分布問(wèn)題進(jìn)行求解。

Laplace方程和Poisson方程為常見(jiàn)的兩個(gè)典型位勢(shì)問(wèn)題控制方程。Laplace方程的形式為：

式中：U為位勢(shì)函數(shù)，▽2為L(zhǎng)aplace算子。當(dāng)邊界條件給定時(shí)，該問(wèn)題就成為了Laplace定解問(wèn)題[5]。

在實(shí)際工程應(yīng)用中，Laplace方程定解問(wèn)題一般少于Poisson方程定解問(wèn)題。Poisson方程指在所研究的域內(nèi)分布著依賴(lài)于場(chǎng)點(diǎn)內(nèi)已知函數(shù)的源函數(shù)b（x），可表示為：

一定條件下，通過(guò)引入特解或變量變換可將Poisson方程轉(zhuǎn)化為L(zhǎng)aplace方程。在電偶腐蝕的邊界元模型中輸入相應(yīng)的極化數(shù)據(jù)后，電極上會(huì)產(chǎn)生非線性邊界條件，可用三維Poisson方程求解相關(guān)數(shù)據(jù)。其中，電位分布可由大量的節(jié)點(diǎn)數(shù)據(jù)確定，電流密度等則可直接由邊界條件計(jì)算得出。據(jù)此得到的各解均為近似解，解的精度取決于網(wǎng)格劃分的精度。在理想的穩(wěn)定狀態(tài)、均勻條件下，求解的控制方程為：

式中：▽為三維梯度算子；j為電流密度；σ為電解液的電導(dǎo)率；Ve（x）為電解液中的點(diǎn)位分布，x∈R3。該方程的積分域Ω即是電解液存在的區(qū)域，根據(jù)其周?chē)乃斜砻?，包括?yáng)極、陰極和絕緣區(qū)域，可定義邊界Γ=?Ω。

求解過(guò)程中，應(yīng)用于電極邊界條件的方程的一般形式為：

式中：jn為沿電解液膜厚度方向n^穿過(guò)表面的電流密度；ΔV是穿過(guò)金屬和電解液接觸面的極化電位，ΔV=Ve-Vm，Vm為金屬電位。

極化曲線是對(duì)材料典型極化特性的描述，可用來(lái)確定邊界條件。Bulter-Volmer方程中規(guī)定，函數(shù)f通常包含非線性指數(shù)因子ΔV，且認(rèn)為其是線性函數(shù)的集合。將極化數(shù)據(jù)作為一個(gè)輸入，就是要將非線性邊界條件分配給相應(yīng)電極。求解時(shí)假設(shè)未與電解液膜直接接觸的其他所有面都良好絕緣，即jn=0。

使用標(biāo)準(zhǔn)▽求解時(shí)，液膜會(huì)被看做三維物體（即需考慮厚度），這會(huì)增加計(jì)算耗時(shí)，提高計(jì)算成本。文獻(xiàn)[6]的研究表明，當(dāng)液膜厚度遠(yuǎn)小于電極尺寸時(shí)，沿厚度方向的電位為常數(shù)。文中的液膜厚度滿(mǎn)足上述條件，這使得運(yùn)用二維算子（忽略厚度）進(jìn)行求解成為可能。此時(shí)，電中性方程（1）變形為：

式中：▽2D為沿x軸、y軸的二維操作；h為液膜厚度；f（ΔV）為電極極化數(shù)據(jù)。假如表面涂層完整，則可認(rèn)為絕緣，此時(shí)f（ΔV）為0。如此，便可將邊界元模型的三維求解轉(zhuǎn)化為二維求解，減少了計(jì)算量，縮短了計(jì)算時(shí)間，節(jié)約了計(jì)算成本，還使得運(yùn)用該方法仿真大型復(fù)雜結(jié)構(gòu)的電偶腐蝕成為可能。

2 基于邊界元的結(jié)構(gòu)電偶腐蝕仿真

2.1 結(jié)構(gòu)的選擇

以某裝備殼體上的檢視口蓋結(jié)構(gòu)及其周?chē)糠只w作為研究對(duì)象。該口蓋為螺釘托板螺母連接口蓋[7]?？谏w結(jié)構(gòu)的模擬圖及實(shí)物如圖1所示。在圖1a的模擬圖中，條狀物為C41500海軍黃銅導(dǎo)軌，不規(guī)則區(qū)域內(nèi)為涂層受到損傷而裸露的ZL115-T5鑄鋁合金基體，圖1b為該結(jié)構(gòu)的實(shí)物圖。該口蓋在日常的裝備檢視和維護(hù)中，需要頻繁打開(kāi)與關(guān)閉，相較于其他部位，該結(jié)構(gòu)的涂層受到損傷的概率更大，即該部位發(fā)生電偶腐蝕的可能性也更大。

圖1 裝備口蓋結(jié)構(gòu)Fig.1 Structure of hatch cover of the equipment

2.2 結(jié)構(gòu)的邊界元建模

在對(duì)口蓋結(jié)構(gòu)建模之前，需進(jìn)行簡(jiǎn)化處理。影響電偶腐蝕中電位和電流分布的主要因素是不同材料間的接觸面積，而非接觸部位的形狀，故可將圖1中的圓形緊固螺栓、圓形口蓋、不規(guī)則的涂層破損簡(jiǎn)化為規(guī)則的方形。相較于整個(gè)殼體尺寸來(lái)說(shuō)，檢視口蓋和導(dǎo)軌的尺寸很小，故在建模時(shí)可將所研究的部分殼體視為沒(méi)有彎曲度的平面。雖然海水為無(wú)限域體，但只有一定范圍內(nèi)的海水會(huì)參與到結(jié)構(gòu)的電偶腐蝕中，故可將充當(dāng)腐蝕介質(zhì)的部分海水簡(jiǎn)化為規(guī)則長(zhǎng)方體[8]。經(jīng)過(guò)這樣的簡(jiǎn)化，不會(huì)影響到仿真結(jié)果的準(zhǔn)確性。簡(jiǎn)化后，可得到如圖2所示的數(shù)字化模型[9]。部位名稱(chēng)及用材見(jiàn)圖2a，具體尺寸在此不做說(shuō)明。

2.3 邊界條件的確定

結(jié)構(gòu)涂層損傷后，噴涂緩蝕劑將作為腐蝕防控的首選措施。那么，在對(duì)涂覆緩蝕劑后的口蓋結(jié)構(gòu)進(jìn)行仿真時(shí)，如何有效地確定邊界條件呢？文中采用了等效浸泡測(cè)量法。該方法是將適量緩蝕劑加入腐蝕溶液中，將電極小樣浸泡一定時(shí)長(zhǎng)，再進(jìn)行電化學(xué)測(cè)量，以此代替在電極小樣表面直接涂覆緩蝕劑后測(cè)量。其優(yōu)點(diǎn)是可在不影響準(zhǔn)確性的情況下，避免涂覆緩蝕劑后電極小樣工作面導(dǎo)電性能變差而導(dǎo)致無(wú)法測(cè)量的情況。

在該口蓋結(jié)構(gòu)中，涂層完好區(qū)域良好絕緣，可認(rèn)為不發(fā)生腐蝕，即邊界條件為電流密度等于0。涂層破損處如艙體、口蓋、導(dǎo)軌和緊固件等部位，應(yīng)根據(jù)裝備的服役環(huán)境，在考慮緩蝕劑的情況下，確定三種結(jié)構(gòu)材料（ZL115-T5鑄鋁合金殼體、C41500海軍黃銅導(dǎo)軌和30CrMnSiA鋼螺栓）在以下三種介質(zhì)中的電化學(xué)性質(zhì)：自然海水（即結(jié)構(gòu)裸露）；自然海水+THFS-10軟膜緩蝕劑（即結(jié)構(gòu)表面涂覆THFS-10）；自然海水+ THFS-15長(zhǎng)效硬膜緩蝕劑（即結(jié)構(gòu)表面涂覆THFS-15）。

圖2 結(jié)構(gòu)電偶腐蝕數(shù)值仿真模型Fig.2 Numerical simulation model of galvanic corrosion of the structure

2.3.1 極化曲線

在制備好測(cè)量用電極小樣（工作面尺寸為10 mm×10 mm[10]），并完成上述所需電解液的配置后，需先將這些電極小樣分別浸泡在不同的腐蝕介質(zhì)中30～50 min，等待電位穩(wěn)定后再測(cè)量極化曲線。需注意的是，禁止將不同材料的電極小樣浸入同一種溶液中[11]。測(cè)量采用經(jīng)典的標(biāo)準(zhǔn)三電極體系，使用飽和甘汞電極為參比電極，掃描范圍為-0.25～0.25 V，掃描速率為0.5 mV/s[12]。

測(cè)量后，可得在三種不同介質(zhì)中三種材料各自的極化曲線如圖3所示。對(duì)比圖3a和3b可知，加入THFS-10軟膜緩蝕劑后，三種材料的自腐蝕電位均負(fù)向移移動(dòng)，陰極的塔菲爾斜率也均有所減小。這說(shuō)明THFS-10軟膜緩蝕劑主要抑制了陰極還原反應(yīng)，是一種陰極型緩蝕劑。對(duì)比圖3a和圖3c可知，加入THFS-15長(zhǎng)效硬膜緩蝕劑后，ZL115-T5鑄鋁合金極化曲線無(wú)太大變化，其余兩種材料的自腐蝕電位正向移動(dòng)，三者之間的電位差明顯減小，發(fā)生電偶腐蝕的傾向（驅(qū)動(dòng)力）減小。

圖3 三種材料在三種介質(zhì)中的極化曲線Fig.3 Polarization curves of the three materials in three different media

2.3.2 交流阻抗譜

測(cè)量前，先將已經(jīng)制備好的三種材料的電極小樣置于三種不同介質(zhì)中浸泡30～50 min。測(cè)量采用經(jīng)典的標(biāo)準(zhǔn)三電極體系，以飽和甘汞電極為參比電極[13]。測(cè)量時(shí)，將電極電勢(shì)的振幅限制在10 mV以?xún)?nèi)，電極小樣和電解液禁止重復(fù)使用[14]。由此得到三種材料在三種不同介質(zhì)下的交流阻抗譜如圖4所示。

從圖4a可以看出，在海水中，ZL115-T5鑄鋁合金的表面阻抗較大，這說(shuō)明其自身的耐蝕性本就較好，在加入兩種緩蝕劑后，表面阻抗的變化比較微弱。圖4b中，在自然海水中加入THFS-10后，C41500海軍黃銅的阻抗半徑急劇增大，即是說(shuō)其表面電阻在不斷的增大[15]。結(jié)合圖3b可知，此介質(zhì)中，該型黃銅的腐蝕速率與腐蝕電流仍然較大。這表明THFS-10并不能有效提高海軍黃銅的抗腐蝕能力，而加入THFS-15后，C41500海軍黃銅的阻抗半徑有所增大，且其腐蝕電流有所減小，這表明THFS-15能夠提高該型海軍黃銅的抗腐蝕能力。由圖4c可知，緩蝕劑的加入使得30CrMnSiA鋼的阻抗半徑明顯增大，說(shuō)明表面電阻在增大，腐蝕發(fā)生的阻力也隨之增大。結(jié)合圖3，可知加入緩蝕劑后，鋼的腐蝕電流減小，說(shuō)明兩種緩蝕劑均能夠提高30CrMnSiA鋼的耐腐蝕性[16]。

圖4 三種材料在三種介質(zhì)中的交流阻抗譜Fig.4 EIS of the three materials in three different media

2.4 電偶腐蝕仿真結(jié)果分析

在海洋環(huán)境下，口蓋結(jié)構(gòu)在裸露狀態(tài)、涂覆THFS-10、涂覆THFS-15后的電偶腐蝕電位和電流仿真結(jié)果見(jiàn)表1，其中陽(yáng)極電流為負(fù)值，此時(shí)材料發(fā)生加速腐蝕。三種情況下電偶電位分布分別如圖5—7所示。

表1 結(jié)構(gòu)腐蝕電位及電流仿真結(jié)果Table 1 Simulation results of structure corrosion potential and current

圖5 在自然海水中裸露結(jié)構(gòu)的電偶電位分布Fig.5 Galvanic potential distribution of bare structure in natural seawater

由圖3所示的極化曲線可知，ZL115-T5鑄鋁合金在三種情況下的極化電流極小，非常容易極化，說(shuō)明很小的電流即可使得ZL115-T5鑄鋁合金電位發(fā)生較大變化。因此，在所研究的結(jié)構(gòu)中，電偶腐蝕將主要發(fā)生在30CrMnSiA鋼和C41500海軍黃銅之間。30CrMnSiA鋼為陽(yáng)極加速腐蝕，而C41500海軍黃銅為陰極得到一定保護(hù)。

根據(jù)仿真結(jié)果可知，在自然海水中，三種材料組成的電偶對(duì)，30CrMnSiA鋼為陽(yáng)極，陽(yáng)極溶解電流為21.17 mA，換算得到電流密度為0.794 mA/cm2，陽(yáng)極極化電位達(dá)54 mV；ZL115-T5鑄鋁合金為陰極，但陰極電流只有0.42 mA，陰極極化電位約為174 mV，說(shuō)明該種材料易極化，對(duì)30CrMnSiA鋼電偶加速效應(yīng)較??；C41500海軍黃銅為陰極，陰極極化電流達(dá)20.75 mA，陰極極化電位約為395 mV，這是造成30CrMnSiA鋼加速腐蝕的主要原因。

圖6 涂覆THFS-10后結(jié)構(gòu)電偶電位分布Fig.6 Galvanic potential distribution of structure in seawater+ THFS-10

當(dāng)三種材料偶合并涂覆THFS-10軟膜緩蝕劑后，C41500海軍黃銅陰極極化電流顯著增加，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)體電偶腐蝕加劇。此時(shí)，30CrMnSiA鋼為陽(yáng)極，溶解電流為41.84 mA，換算成電流密度為1.57 mA/cm2，陽(yáng)極極化電位達(dá)182 mV，相對(duì)于自然海水狀態(tài)，電偶腐蝕明顯加??；ZL115-T5鑄鋁合金為陰極，由于緩蝕劑作用，陰極電流只有0.08 mA，陰極極化電位約為101 mV，同樣對(duì)30CrMnSiA鋼的電偶加速效應(yīng)較??；C41500海軍黃銅為陰極，由于在THFS-10作用下，相同極化電位下陰極極化電流增加，更加耐極化，陰極極化電流達(dá)41.76 mA，陰極極化電位約為56 mV，這是造成30CrMnSiA鋼加速腐蝕的主要原因。

圖7 涂覆THFS-15后結(jié)構(gòu)電偶電位分布Fig.7 Galvanic potential distribution of structure in seawater+ THFS-15

當(dāng)三種材料偶合并涂覆THFS-15長(zhǎng)效硬膜緩蝕劑后，C41500海軍黃銅陰極極化電流減小，電偶腐蝕電流顯著減小。30CrMnSiA鋼為陽(yáng)極，陽(yáng)極溶解電流為5.14 mA，換算成電流密度為0.193 mA/cm2，陽(yáng)極極化電位達(dá)179 mV，相對(duì)于自然海水狀態(tài)，電偶腐蝕明顯減??；ZL115-T5鑄鋁合金為陽(yáng)極，陽(yáng)極電流只有0.03 mA，陰極極化電位約為78 mV，電偶腐蝕速率非常?。籆41500海軍黃銅為陰極，由于在THFS-15的作用，相同極化電位下陰極極化電流減小，更易極化，陰極極化電流為5.17 mA，陰極極化電位約為56 mV。

3 結(jié)論

采用等效浸泡測(cè)量法，得到在海洋環(huán)境下ZL115-T5鑄鋁合金、C41500海軍黃銅和30CrMnSiA鋼在表面涂覆THFS-10軟膜緩蝕劑和THFS-15長(zhǎng)效硬膜緩蝕劑后的極化曲線和交流阻抗譜。以實(shí)測(cè)結(jié)果為基礎(chǔ)，對(duì)比分析了兩種緩蝕劑對(duì)于三種材料的緩蝕機(jī)理及緩蝕效果。結(jié)果表明：THFS-10軟膜緩蝕劑是一種陰極型緩蝕劑，對(duì)于ZL115-T5鑄鋁合金的緩蝕效果較好；THFS-15則對(duì)C41500海軍黃銅和30CrMnSiA鋼的腐蝕有較好的抑制作用。

基于邊界元方法，以所測(cè)三種材料在不同情況下的極化曲線為邊界條件，進(jìn)行了三者偶合時(shí)電偶腐蝕的仿真模擬。結(jié)果表明：在自然海水中，30CrMnSiA鋼、ZL115-T5鑄鋁合金和C41500海軍黃銅組成的三電偶對(duì)，30CrMnSiA鋼為陽(yáng)極，加速腐蝕，C41500海軍黃銅是造成30CrMnSiA鋼電偶腐蝕的主要原因，腐蝕速率達(dá)0.794 mA/cm2；添加THFS-15可顯著減小三者偶合時(shí)的電偶腐蝕速率，而添加THFS-10會(huì)在一定程度上加劇電偶腐蝕。

考慮到基于邊界元的電偶腐蝕仿真結(jié)果，針對(duì)THFS-10和THFS-15在實(shí)際中的使用提出以下幾點(diǎn)建議。

1）在鑄鋁合金殼體和黃銅偶合的部位，緩蝕劑既可以使用THFS-10，也可以使用THFS-15；在ZL115-T5鑄鋁合金殼體、C41500海軍黃銅導(dǎo)軌、30CrMnSiA鋼緊固件三者有可能偶合的部位，只能使用THFS-15長(zhǎng)效硬膜緩蝕劑。

2）在該型裝備的使用過(guò)程中，盡量避免30CrMnSiA鋼與C41500海軍黃銅直接接觸；若無(wú)法避免這種接觸，可通過(guò)添加THFS-15緩蝕劑加以控制。

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Effect of Corrosion Inhibitor on Galvanic Corrosion of Structures Based on Boundary Element Method

SUN Hong-yan
（Naval Aeronautical Engineering Application Institute，Beijing 100071，China）

Objective To study the inhibition effect of THFS-10 pial corrosion inhibitor and THFS-15 long-term epidural corrosion inhibitor on the galvanic corrosion of a certain naval equipment structure in the marine environment. Methods The equivalent soaking measurement method was used to obtain polarization curves and AC impedance spectroscopies of ZL115-T5 cast aluminum alloy,30CrMnSiA steel and C41500 Navy brass in different conditions. Based on the boundary condition and the boundary element method,the galvanic corrosion behavior of the structure which was overlaied by the corrosion inhibitor was simulated.The effect of the two inhibitors on the galvanic corrosion of this dissimilar metal connecting structure was obtained by contrasting and analyzing the result of simulation.Results THFS-15 could significantly reduce the galvanic corrosion of the three kinds of different materials,but the galvanic corrosion between these three materials was accelerated to a certain extent when THFS-10 was used.Conclusion According to the simulation results,some specific usage suggestions and notes of THFS-10 and THFS-15 were given out.

boundary element；corrosion inhibitor；galvanic corrosion；corrosion inhibition

10.7643/issn.1672-9242.2016.02.021

TJ07；TG174.42

：A

1672－9242（2016）02－0116-07

2015-11-11；

2015-12-07

Received：2015-11-11；Revised：2015-12-07

孫宏巖（1962—），女，北京人，高級(jí)工程師，主要研究方向?yàn)楹Ｑ蟓h(huán)境與海軍裝備性能。

Biography：SUN Hong-yan（1962—），F(xiàn)emale，from Beijing，Senior engineer，Research focus：marine environment and naval equipment performance.