柴油機(jī)氨基SCR化學(xué)反應(yīng)特性的試驗(yàn)研究

倪計(jì)民， 蘇錦磊， 石秀勇， 彭煌華

(同濟(jì)大學(xué)汽車學(xué)院， 上?！?01804)

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·性能研究·

柴油機(jī)氨基SCR化學(xué)反應(yīng)特性的試驗(yàn)研究

倪計(jì)民， 蘇錦磊， 石秀勇， 彭煌華

(同濟(jì)大學(xué)汽車學(xué)院， 上海201804)

為了研究不同因素對(duì)氨基SCR化學(xué)反應(yīng)特性的影響，基于某重型柴油機(jī)及其已有SCR裝置，分別針對(duì)不同空速、溫度和氨氮比對(duì)氨基SCR化學(xué)反應(yīng)特性中NOx轉(zhuǎn)化效率和SCR反應(yīng)速率的影響以及升溫過(guò)程對(duì)NH3的飽和存儲(chǔ)量的影響開(kāi)展試驗(yàn)研究。結(jié)果表明：NOx平均轉(zhuǎn)化速率基本上由溫度決定，而NOx轉(zhuǎn)化效率則由溫度和空速共同影響；隨著氨氮比增加，NOx轉(zhuǎn)化效率也會(huì)隨之升高，但是當(dāng)氨氮比大于1.0后，NOx轉(zhuǎn)化效率的變化開(kāi)始趨于平緩，且氨氮比越大NH3泄漏會(huì)越早超過(guò)10×10-6(法規(guī)規(guī)定)；而且溫度升高引起的NH3飽和存儲(chǔ)量的變化會(huì)造成NH3泄漏。試驗(yàn)還獲得不同空速、不同溫度下的NOx最大轉(zhuǎn)化效率MAP圖和NH3飽和存儲(chǔ)量的動(dòng)態(tài)方程，對(duì)于SCR控制策略的建立具有重要意義。

柴油機(jī)； 排放； 氨氮比； 選擇性催化還原； 反應(yīng)速率； 氮氧化物； 轉(zhuǎn)化效率

汽車工業(yè)的飛速發(fā)展為國(guó)民經(jīng)濟(jì)的發(fā)展作出了巨大貢獻(xiàn)，但帶來(lái)的尾氣污染也越來(lái)越嚴(yán)重。隨著排放法規(guī)的日益嚴(yán)格，汽車排放控制技術(shù)成為了降低大氣污染的關(guān)鍵。柴油機(jī)由于其良好的經(jīng)濟(jì)性、動(dòng)力性和可靠性被廣泛運(yùn)用于重型商用車中，其采用壓燃的工作模式，缸內(nèi)長(zhǎng)時(shí)間處在高溫富氧狀態(tài)，會(huì)產(chǎn)生較多的氮氧化物(NOx)和顆粒物(PM)，造成嚴(yán)重的尾氣污染，柴油機(jī)排放后處理技術(shù)也因此越來(lái)越受到重視[1]。

氨基SCR系統(tǒng)作為柴油機(jī)排放后處理的主要技術(shù)路線，通過(guò)向排氣中噴射尿素，在催化劑作用下能夠顯著降低NOx排放，已經(jīng)成為國(guó)內(nèi)中重型柴油機(jī)排放后處理技術(shù)的主要選擇。但由于SCR催化器中化學(xué)反應(yīng)復(fù)雜且為動(dòng)態(tài)變化，在新一代SCR系統(tǒng)的開(kāi)發(fā)過(guò)程中，需要了解SCR化學(xué)反應(yīng)特性，弄清楚SCR系統(tǒng)的影響因素，以此為基礎(chǔ)來(lái)開(kāi)發(fā)最優(yōu)的SCR控制策略[2]。

本研究基于國(guó)內(nèi)配備SCR系統(tǒng)的國(guó)Ⅳ發(fā)動(dòng)機(jī)，對(duì)不同空速、不同溫度和氨氮比對(duì)SCR化學(xué)反應(yīng)特性影響進(jìn)行試驗(yàn)研究，并探究升溫過(guò)程對(duì)NH3的飽和存儲(chǔ)量的影響，進(jìn)而獲得不同空速、不同溫度下的NOx最大轉(zhuǎn)化效率MAP圖和NH3飽和存儲(chǔ)量的動(dòng)態(tài)方程，為SCR控制策略模型的建立打下基礎(chǔ)。

1　氨基SCR化學(xué)反應(yīng)特性

1.1氨基SCR中主要的化學(xué)反應(yīng)

1) 尿素的熱解和水解

尿素水溶液轉(zhuǎn)化成有效成分NH3需要經(jīng)歷蒸發(fā)、熱解和水解三步反應(yīng)[3]。在高溫排氣(超過(guò)150 ℃)作用下熱解反應(yīng)式如下：

水解反應(yīng)式如下：

2) NH3的吸附及解吸附

式中：S代表催化劑中的活性中心位。

3) NOx的選擇性催化還原

4) 其他反應(yīng)

在溫度高于450 ℃時(shí)，還會(huì)發(fā)生氨(吸附態(tài))的氧化反應(yīng)，反應(yīng)式如下:

1.2SCR化學(xué)反應(yīng)的評(píng)價(jià)指標(biāo)

SCR系統(tǒng)中涉及的化學(xué)反應(yīng)非常復(fù)雜，SCR系統(tǒng)功能作用評(píng)價(jià)指標(biāo)主要有NOx轉(zhuǎn)化效率、NOx轉(zhuǎn)化速率、NH3的泄漏量、NH3的覆蓋度和氨吸附和解吸附速率[4]。

開(kāi)始出現(xiàn)氨泄漏時(shí)的吸附態(tài)NH3的物質(zhì)的量稱為氨的飽和存儲(chǔ)量。某一狀態(tài)下催化劑表面吸附態(tài)NH3的物質(zhì)的量與當(dāng)前狀態(tài)下氨的飽和存儲(chǔ)量的比值標(biāo)為NH3的覆蓋度[5]。

1.3氨基SCR化學(xué)反應(yīng)的影響因素

針對(duì)上述評(píng)價(jià)指標(biāo)，SCR化學(xué)反應(yīng)的影響因素主要有[6]：

1) 床溫，即排氣流經(jīng)SCR催化器載體內(nèi)部的溫度；

2) 空速，即單位體積內(nèi)流經(jīng)SCR催化器的排氣的體積流量；

3) 氨氮比，即SCR催化器上游入口處NH3與NOx的物質(zhì)的量之比；

4) 氨的飽和存儲(chǔ)量，即開(kāi)始出現(xiàn)氨泄漏時(shí)的吸附態(tài)NH3的物質(zhì)的量；

5) NH3分布均勻性；

6) 催化劑的量與接觸表面積。

2　試驗(yàn)研究

2.1試驗(yàn)設(shè)備及布局

試驗(yàn)臺(tái)架系統(tǒng)(見(jiàn)圖1)主要包括試驗(yàn)用柴油機(jī)、測(cè)功機(jī)、SCR后處理系統(tǒng)和排放測(cè)試系統(tǒng)。圖2示出了臺(tái)架系統(tǒng)及其測(cè)點(diǎn)的布置。

試驗(yàn)所用發(fā)動(dòng)機(jī)為一款6缸、四沖程柴油機(jī)，其主要技術(shù)參數(shù)見(jiàn)表1。而作為研究對(duì)象的SCR裝置直徑為285 mm，長(zhǎng)度為520 mm，載體孔目數(shù)為93孔/cm2。試驗(yàn)中所用的測(cè)試設(shè)備和儀表主要包括Dynas3 HD460測(cè)功機(jī)、FQ2100DP油耗儀、FMT700-P空氣流量計(jì)和MEXA-7100DEGR&MEXA-6000FT氣體分析儀。

圖1　臺(tái)架試驗(yàn)實(shí)物布置示意

圖2　臺(tái)架試驗(yàn)系統(tǒng)及其測(cè)點(diǎn)布置示意

進(jìn)氣形式增壓中冷排量/L6．5壓縮比14．7∶1最大輸出功率/kW147氣缸數(shù)6標(biāo)定轉(zhuǎn)速/r·min-12500缸徑/mm114最大扭矩/N·m700行程/mm144最大扭矩轉(zhuǎn)速/r·min-11300～1700

2.2試驗(yàn)方法

根據(jù)前述SCR化學(xué)反應(yīng)的評(píng)價(jià)指標(biāo)和影響因素，發(fā)現(xiàn)空速、溫度和氨氮比對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率和轉(zhuǎn)化速率的影響顯著，故自擬方案進(jìn)行如下試驗(yàn)。

1) 空速和溫度的影響試驗(yàn)

首先，選取目標(biāo)空速對(duì)應(yīng)的工況點(diǎn)。通過(guò)對(duì)原機(jī)的臺(tái)架試驗(yàn)得到發(fā)動(dòng)機(jī)的排氣流量MAP圖和催化器溫度MAP圖插值，得到所需催化器溫度的一組工況點(diǎn)及其排氣流量，然后根據(jù)式(1)，利用催化器載體體積(0.033 m3)和該溫度下的排氣密度換算成目標(biāo)空速。選取目標(biāo)空速對(duì)應(yīng)的工況點(diǎn)見(jiàn)表2。

通過(guò)調(diào)節(jié)測(cè)功機(jī)，使發(fā)動(dòng)機(jī)運(yùn)行在表2中的工況點(diǎn)，待溫度穩(wěn)定在目標(biāo)值后，按照氨氮比1.1∶1的比例噴射尿素，在NH3泄漏量超過(guò)10×10-6時(shí)立即停止噴射尿素。從尿素開(kāi)始噴射之前某一時(shí)刻開(kāi)始1 s記錄一次SCR催化器下游NOx和NH3的體積分?jǐn)?shù)變化，并計(jì)算分析NOx轉(zhuǎn)化效率和轉(zhuǎn)化速率的變化。

(1)

式中：GHSV為空速；QV為排氣體積流量；VR為SCR催化器中催化劑載體的體積。

2) 氨氮比的影響試驗(yàn)

選取表2中的工況點(diǎn)，設(shè)定氨氮比分別為0.8，0.9，1.0和1.1，從尿素開(kāi)始噴射之前某一時(shí)刻開(kāi)始1 s記錄一次SCR催化器下游NOx和NH3的體積分?jǐn)?shù)變化，并計(jì)算分析NOx轉(zhuǎn)化效率和轉(zhuǎn)化速率的變化規(guī)律。

3) 升溫過(guò)程對(duì)NH3飽和存儲(chǔ)量的影響試驗(yàn)

發(fā)動(dòng)機(jī)運(yùn)行過(guò)程中，催化器床溫的變化會(huì)遲緩于催化器上游NOx體積分?jǐn)?shù)變化，而且空速或排氣流量越小，這一遲滯現(xiàn)象越明顯。利用這一特性設(shè)計(jì)試驗(yàn)，研究升溫過(guò)程對(duì)NH3的飽和存儲(chǔ)量的影響。

以轉(zhuǎn)速800 r/min、扭矩421 N·m的工況點(diǎn)為例，根據(jù)之前試驗(yàn)得到其穩(wěn)態(tài)溫度約為300 ℃，而空速則為10 000 h-1；調(diào)節(jié)測(cè)功機(jī)，將發(fā)動(dòng)機(jī)冷起動(dòng)至該工況，在NOx體積分?jǐn)?shù)基本穩(wěn)定但溫度并未穩(wěn)定時(shí)，則按照氨氮比為0.95∶1開(kāi)始噴射尿素，記錄下整個(gè)過(guò)程中SCR催化器下游NOx體積分?jǐn)?shù)、催化器下游NH3體積分?jǐn)?shù)以及催化器床溫的變化情況。

表2　不同空速和溫度對(duì)應(yīng)工況表

3　試驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1空速和溫度對(duì)SCR化學(xué)反應(yīng)特性的影響

3.1.1對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響

圖3示出了氨氮比為1.1∶1，不同空速下NOx轉(zhuǎn)化效率隨溫度的變化。

圖3　不同空速下NOx轉(zhuǎn)化效率與溫度的關(guān)系

可以看出，當(dāng)空速一定，隨著溫度的升高， NOx轉(zhuǎn)化效率增大；而當(dāng)溫度一定，隨著空速增加，NOx轉(zhuǎn)化效率下降。這主要是因?yàn)榭账僭黾?，反?yīng)物在催化器中停留時(shí)間縮短，從而導(dǎo)致NOx轉(zhuǎn)化效率降低。

同時(shí)還注意到，當(dāng)溫度為200 ℃或400 ℃時(shí)，空速對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響變小。主要原因是溫度很高時(shí)，催化劑活性很好，雖然增加空速縮短了停留時(shí)間，但是該溫度下反應(yīng)速率已經(jīng)足夠快，所以增加空速的影響并不大；溫度很低時(shí)，催化劑活性差，反應(yīng)速率低，空速導(dǎo)致的停留時(shí)間的縮短基本沒(méi)有影響。也就是說(shuō)，在溫度很低或很高時(shí)，溫度對(duì)NOx轉(zhuǎn)化效率的影響占據(jù)主導(dǎo)[7-9]。

由于試驗(yàn)過(guò)程中設(shè)置氨氮比為1.1∶1，即尿素已經(jīng)過(guò)量，上面得到的NOx轉(zhuǎn)化效率是各工況在NH3泄漏量不超過(guò)10×10-6時(shí)所能達(dá)到的最大NOx轉(zhuǎn)化效率。而在控制策略制定時(shí)，往往需要通過(guò)各工況下的最大NOx轉(zhuǎn)化效率對(duì)尿素噴射量進(jìn)行修正，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對(duì)NH3泄漏的有效控制。根據(jù)空速和床溫(催化器上下游溫度求平均值)建立的NOx最大轉(zhuǎn)化效率MAP圖見(jiàn)圖4。

圖4　NOx最大轉(zhuǎn)化效率MAP圖

3.1.2對(duì)NOx轉(zhuǎn)化速率的影響

圖5示出了空速2×104h-1下，溫度分別為200，250，300，350，400 ℃時(shí)，從開(kāi)始發(fā)生反應(yīng)到停噴過(guò)程中催化器下游NOx體積分?jǐn)?shù)的變化情況。從圖中可以看出，溫度越低，NOx體積分?jǐn)?shù)下降則越緩慢，尤其是在200 ℃。這說(shuō)明較低的溫度限制了NOx催化還原反應(yīng)，NOx轉(zhuǎn)化速率隨溫度升高會(huì)明顯加快。

圖5　不同溫度下NOx體積分?jǐn)?shù)隨時(shí)間的變化規(guī)律

圖6示出了溫度300 ℃下，空速分別為2×104，3×104，4×104，5×104h-1時(shí)，從開(kāi)始發(fā)生反應(yīng)到停噴過(guò)程中催化器下游NOx體積分?jǐn)?shù)的變化情況。為了更加直觀地分析空速對(duì)NOx轉(zhuǎn)化速率的影響，定義下降時(shí)間為從開(kāi)始反應(yīng)時(shí)刻到NOx體積分?jǐn)?shù)穩(wěn)定所經(jīng)過(guò)的時(shí)間，計(jì)算這段時(shí)間內(nèi)的NOx累計(jì)反應(yīng)量，從而得到相同溫度、不同空速下的NOx平均轉(zhuǎn)化速率。表3示出了300 ℃、不同空速下的NOx平均轉(zhuǎn)化速率。從表3中可以看出，空速對(duì)NOx平均轉(zhuǎn)化速率影響不大，各空速下NOx平均轉(zhuǎn)化速率都在3.4×10-3mol/s左右。

綜上所述，NOx平均轉(zhuǎn)化速率基本上由溫度決定，而NOx轉(zhuǎn)化效率則受溫度和空速的共同影響。

圖6　不同空速下NOx體積分?jǐn)?shù)隨時(shí)間的變化規(guī)律

表3　溫度300 ℃時(shí)不同空速下NOx平均轉(zhuǎn)化速率

3.2氨氮比對(duì)SCR化學(xué)反應(yīng)特性的影響

以扭矩345 N·m和轉(zhuǎn)速1 900 r/min的工況點(diǎn)為例進(jìn)行說(shuō)明，不同氨氮比下NOx體積分?jǐn)?shù)和NH3泄漏隨時(shí)間的變化規(guī)律見(jiàn)圖7。從圖中可以看出，當(dāng)氨氮比超過(guò)1.0時(shí)開(kāi)始出現(xiàn)NH3泄漏。而且，氨氮比越大，NH3泄漏會(huì)越早超過(guò)10×10-6。不同氨氮比下的NOx平均轉(zhuǎn)化速率見(jiàn)表4?？梢钥吹?，隨著氨氮比增加，NOx平均轉(zhuǎn)化效率會(huì)隨之提高，轉(zhuǎn)化速率也加快，但是相較于溫度的影響幾乎可以忽略不計(jì)。

圖7　定工況不同氨氮比下NOx體積分?jǐn)?shù)和NH3泄漏隨時(shí)間的變化規(guī)律

表4　定工況不同氨氮比下NOx平均轉(zhuǎn)化速率

定工況下，不同氨氮比時(shí)的NOx轉(zhuǎn)化效率見(jiàn)圖8。可以發(fā)現(xiàn)，當(dāng)氨氮比大于1.0后，NOx轉(zhuǎn)化效率的變化開(kāi)始趨于平緩。

圖8　定工況下不同氨氮比時(shí)NOx轉(zhuǎn)化效率的變化

由此可見(jiàn)，對(duì)于動(dòng)態(tài)過(guò)程中NOx催化還原反應(yīng)速率的變化，氨氮比的影響有限。但是基于氨氮比對(duì)NH3泄漏出現(xiàn)時(shí)刻的影響，即在保證NOx轉(zhuǎn)化效率在一定水平的同時(shí)，為了避免NH3泄漏過(guò)早過(guò)多，則需要在SCR控制策略中根據(jù)實(shí)際情況對(duì)氨氮比進(jìn)行合理制定。

3.3升溫過(guò)程對(duì)NH3的飽和存儲(chǔ)量的影響

由圖9可見(jiàn)，在NOx體積分?jǐn)?shù)達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后催化器床溫仍未達(dá)到預(yù)期的300 ℃?？梢钥吹剑?50 s位置處，催化器下游開(kāi)始檢測(cè)到NH3泄漏。這主要是由于溫度上升速率的加快導(dǎo)致NH3的飽和存儲(chǔ)量明顯降低，而減少的這部分則會(huì)通過(guò)解吸附反應(yīng)以氣態(tài)NH3的形式泄漏，造成催化器下游NH3體積分?jǐn)?shù)的突然上升[10-11]。而隨著溫度接近300 ℃并最后趨于穩(wěn)定，NH3泄漏也在達(dá)到一定峰值后逐漸降低。

圖9　升溫過(guò)程對(duì)NH3的飽和存儲(chǔ)量的影響

3.4NH3飽和存儲(chǔ)量動(dòng)態(tài)方程

圖9示出的NH3泄漏量總和就是150 s位置處對(duì)應(yīng)266 ℃時(shí)的NH3存儲(chǔ)量與最終穩(wěn)態(tài)300 ℃時(shí)的NH3存儲(chǔ)量之差。而由于試驗(yàn)設(shè)置的氨氮比為0.95，則可以認(rèn)為整個(gè)過(guò)程中，催化器載體表面NH3的存儲(chǔ)量處于飽和狀態(tài)。所以，根據(jù)試驗(yàn)數(shù)據(jù)就可以計(jì)算整個(gè)過(guò)程中NH3泄漏量總和。

NH3泄漏量的計(jì)算公式為

nNH3=∑Ci,NH3×10-3×Δti×

GHSV×V×ρi/MNH3。

(2)

式中：nNH3表示整個(gè)過(guò)程中NH3泄漏量的總和；Ci,NH3表示時(shí)刻i對(duì)應(yīng)的催化器下游NH3體積分?jǐn)?shù)；Δti表示NH3體積分?jǐn)?shù)數(shù)據(jù)記錄的時(shí)間間隔，試驗(yàn)中為1 s，即1/3 600 h；GHSV為空速，該試驗(yàn)工況下為10 000 h-1；V為催化器載體體積(實(shí)測(cè)為0.033 m3)；ρi為排氣密度；MNH3為NH3摩爾質(zhì)量。經(jīng)計(jì)算得nNH3=0.016 mol。

根據(jù)NH3特性試驗(yàn)相關(guān)領(lǐng)域的研究發(fā)現(xiàn)[12-13]：在高溫段(350 ℃以上)，NH3的飽和存儲(chǔ)量較少，且隨溫度的改變而緩慢變化，可近似為常數(shù)，因此認(rèn)為是慢時(shí)變模型，其化學(xué)動(dòng)力學(xué)模型如式(3)；而在低溫段(200～350 ℃)NH3的飽和存儲(chǔ)量隨著溫度的升高而減少，可以近似為線性關(guān)系，如式(4)所示。

ΔΘ=-1.0×10-5e-0.001Δt|T>350，

(3)

ΔΘ=-Kcat·ΔT|T<350。

(4)

式中：ΔΘ為不同狀態(tài)下NH3的飽和存儲(chǔ)量差值；Δt為時(shí)間變化；Kcat為比例因子；ΔT為不同狀態(tài)下催化器床溫的差值。

將上述計(jì)算結(jié)果代入式(4)，可以得到式中比例因子Kcat：

Kcat=4.7×10-4mol/K。

同時(shí)參考相關(guān)研究，發(fā)現(xiàn)在350 ℃以上高溫的情況時(shí)，不同催化劑NH3的飽和存儲(chǔ)量差距不大，這里近似將NH3飽和存儲(chǔ)量的最小值0.025 mol作為350 ℃下NH3的飽和存儲(chǔ)量進(jìn)行計(jì)算[14]，進(jìn)而利用式(3)和式(4)可以得到NH3的飽和存儲(chǔ)量的動(dòng)態(tài)方程：

Θ=0.025+1.0×10-5e-0.001Δt|T>350，

Θ=0.025+4.7×10-4(350-T)|T>350。

在SCR控制策略模型制定中，可利用這一關(guān)系對(duì)溫度動(dòng)態(tài)變化過(guò)程中的尿素噴射量進(jìn)行修正，實(shí)現(xiàn)NH3泄漏的有效控制。

4　結(jié)論

a) 氨基SCR化學(xué)反應(yīng)中NOx平均轉(zhuǎn)化速率基本由溫度決定，而NOx轉(zhuǎn)化效率則由溫度和空速共同影響；

b) 隨著氨氮比的增加，NOx轉(zhuǎn)化效率也會(huì)隨之升高，但是當(dāng)氨氮比大于1.0后，NOx轉(zhuǎn)化效率的變化開(kāi)始趨于平緩；

c) NH3的飽和存儲(chǔ)量的動(dòng)態(tài)方程有助于在SCR控制策略中對(duì)尿素噴射量進(jìn)行修正。

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[編輯：姜曉博]

Experimental Research on NH3-SCR Chemical Reaction Characteristics of Diesel Engine

NI Jimin， SU Jinlei， SHI Xiuyong， PENG Huanghua

(School of Auto Studies, Tongji University, Shanghai201804, China)

In order to study the effects of different factors on NH3-SCR chemical reaction characteristics, the influences of different space velocities, temperatures and ammonia nitrogen ratios on NOxconversion efficiency and SCR reaction rate and the influence of temperature increasing on NH3saturated storage were studied based on a heavy duty diesel engine and its existing SCR device. The results show that the average NOxconversion rate depends on temperature and NOxconversion efficiency is affected by both temperature and space velocity. Besides, NOxconversion efficiency increases with the increase of ammonia nitrogen ratio, but tends to be a constant value when the ammonia nitrogen ratio is beyond 1.0 and the greater ammonia nitrogen ratio will leads to the earlier exceeding of NH3leakage limit of 10×10-6. The change of NH3saturation storage led by the temperature increasing will lead to NH3leakage. Furthermore, the biggest NOxconversion efficiency MAP under different space velocities and temperatures as well as the dynamic equation of NH3saturated storage were acquired by the test, which is of great importance to the SCR control strategy building.

diesel engine； emission； ammonia nitrogen ratio； selective catalytic reduction(SCR)； reaction rate； nitrogen oxide； conversion efficiency

2016-05-27；

2016-09-28

倪計(jì)民(1963—)，男，教授，博士生導(dǎo)師，主要研究方向?yàn)榘l(fā)動(dòng)機(jī)節(jié)能與控制技術(shù)；njmwjyx@hotmail.com。

蘇錦磊(1991—)，男，碩士，主要研究方向?yàn)榘l(fā)動(dòng)機(jī)節(jié)能與控制技術(shù)；1434437@#edu.cn。

10.3969/j.issn.1001-2222.2016.05.005

TK421.5

B

1001-2222(2016)05-0023-06