張永　趙冠楠　嚴(yán)鵬飛　嚴(yán)彪

摘要：

累積復(fù)合軋制（Accumulative RollBonding，ARB）工藝作為一種大塑性變形工藝，近期在制備金屬基多層復(fù)合材料方面受到關(guān)注.通過ARB工藝制備Al/Zn多層復(fù)合材料，重點(diǎn)觀察Al/Zn多層復(fù)合材料界面間的變化規(guī)律.在掃描電子顯微鏡（SEM）下，可以明顯地觀察到在Al/Zn界面處擴(kuò)散層的存在，說明在ARB工藝狀態(tài)下，不同層之間存在擴(kuò)散作用，但是X射線衍射（XRD）結(jié)果無法分辨材料內(nèi)部結(jié)構(gòu).通過透射電子顯微鏡（TEM）觀察第3周期ARB態(tài)Al/Zn多層復(fù)合材料截面，可以看到，在Al/Zn多層復(fù)合材料層間，存在4種形貌的組織，參考AlZn合金的時(shí)效析出過程可知，在ARB工藝過程中，Al過固溶體存在連續(xù)脫溶和非連續(xù)脫溶兩種路徑，其脫溶路徑的不同主要與擴(kuò)散到Al基體中的Zn濃度有關(guān).

關(guān)鍵詞：

累積復(fù)合軋制（ARB）； 鋁基復(fù)合材料； 界面變化

中圖分類號(hào)： TG 146.2+1文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A

Abstract：

Accumulative RollBonding（ARB） process is one kind of large plastic deformation process，which has made much attention in layer composite materials.In this paper，we fabricated Al/Zn multilayer composite materials by ARB， and observed the Al/Zn interface changing regulation.Under the SEM，we can clearly observe the diffusion layer existed between the Al/Zn interface.But the XRD results didn′t differentiate the internal structure.Through TEM observation of the third cycle ARB Al/Zn multilayer composite materials section，we can see，in the Al/Zn multilayer composite material layers，there are four kinds of structure.Reference AlZn alloy ageing precipitation process，we know that in the process of the ARB，Al supersaturated solid solution existe continuous exsolution and noncontinuous exsolution，the main difference relate to Zn atomic concentration in Al matrix.

Keywords：

ARB； aluminum matrix composites； interface structure change

累積復(fù)合軋制（Accumulative RollBonding，ARB）工藝作為一種細(xì)化晶粒的大塑性變形方法，在日本學(xué)者SAITO等[1-2]提出之后受到廣泛關(guān)注，大量學(xué)者對(duì)這種技術(shù)開發(fā)應(yīng)用進(jìn)行了細(xì)致的研究.對(duì)于一般的軋制變形而言，隨著變形量的增加，材料的厚度隨之減小，其變形量存在極限，從而限制了總變形量的增加.而采用ARB工藝進(jìn)行變形加工，材料的疊軋周期理論上可以無限增加，因此可以獲得遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于一般軋制工藝的變形量.

早期研究主要關(guān)注于純金屬及金屬合金板材的大塑性變形過程.隨著復(fù)合材料的興起，研究人員發(fā)現(xiàn)可以將ARB技術(shù)應(yīng)用于金屬基層狀復(fù)合材料的開發(fā)，從而制備出性能優(yōu)異的多層復(fù)合材料[3-8].至今，已經(jīng)有多個(gè)體系的金屬基層狀復(fù)合材料被研究；但是研究的方向大多只局限于塑性變形對(duì)材料晶粒的影響上，而對(duì)于復(fù)合材料層間界面變化的報(bào)道較少.在一些報(bào)道中可以發(fā)現(xiàn)，采用ARB工藝制備金屬基多層復(fù)合材料時(shí)，不同金屬間界面處會(huì)發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生金屬間化合物，從而影響材料的力學(xué)性能[9].而Al/Zn體系中不存在金屬間化合物，研究Al/Zn體系累積疊軋工藝下的界面變化具有一定意義.本文采用冷軋態(tài)純鋁為基體，以純鋅板為夾層，研究Al/Zn多層復(fù)合材料在ARB工藝過程中界面的變化情況，了解其變化規(guī)律及機(jī)理.

1試驗(yàn)方案

1.1試驗(yàn)材料

試驗(yàn)基體采用冷軋態(tài)純鋁板，尺寸為100 mm×100 mm×1 mm，夾層采用純度為99.9%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）的純鋅薄板，尺寸為100 mm×100 mm×0.2 mm.具體的成分見表1和表2.

2試驗(yàn)結(jié)果與分析

2.1同疊軋周期下Al/Zn多層復(fù)合材料截面觀察

圖2為ARB工藝下軋制方向示意圖.圖3是對(duì)第2和第3周期Al/Zn層狀復(fù)合材料的NDRD截面背散射照片.從圖3中可以看到，在AlZn界面處，有一條明顯的擴(kuò)散帶形成.同時(shí)發(fā)現(xiàn)，Zn層（背散色照片中最亮的區(qū)域）厚度減小且亮度降低.表明隨著軋制的進(jìn)行，Zn層也發(fā)生了塑性變形而變薄，同時(shí)Zn層原子逐漸擴(kuò)散到Al層中，導(dǎo)致Zn層厚度減小.

對(duì)各軋制周期下的多層復(fù)合材料NDRD截面進(jìn)行XRD分析，結(jié)果如圖4所示.從圖4中可以發(fā)現(xiàn)，隨著軋制周期的增加，不同取向的峰強(qiáng)度發(fā)生變化，表明軋制過程中有織構(gòu)生成.但是并沒有其他相的峰生成，無法判斷Al/Zn多層復(fù)合材料界面結(jié)構(gòu)

和

相組成的變化.因此，選擇第3周期Al/Zn多層復(fù)

合材料NDRD截面進(jìn)行TEM觀察.其結(jié)果如圖5所示.

在Al/Zn層狀復(fù)合材料的不同位置，可以看到4種不同形貌的組織結(jié)構(gòu)，分別為圖5（a）無析出的組織、圖5（b）彌散析出的組織、圖5（c）胞狀析出的組織和圖5（d）層狀析出的組織.

觀察圖5（a）可以發(fā)現(xiàn)，在軋制過程中，晶粒得到了細(xì)化，尺寸在500 μm左右，且部分晶粒內(nèi)部存在位錯(cuò)等缺陷.說明在軋制過程中，高溫及大塑性變形導(dǎo)致了晶粒內(nèi)部位錯(cuò)的淤積和再結(jié)晶的發(fā)

生，從而導(dǎo)致晶粒的細(xì)化.觀察圖5（b）的彌散組織可以發(fā)現(xiàn)，在晶體內(nèi)部存在細(xì)小的析出相，尺寸在10 nm左右，形貌為典型的橢圓狀GP區(qū)，表明其析出方式為調(diào)幅分解.同時(shí)在晶體內(nèi)部未發(fā)現(xiàn)位錯(cuò)，即在析出過程中原子重新排列，彌合了位錯(cuò).在圖5（c）和圖5（d）中，亦未觀察到位錯(cuò)，說明位錯(cuò)為析出提供了能量.同時(shí)析出相形貌各異，胞狀析出時(shí)為圓形，而層狀析出時(shí)為長條形.

圖6為選取的具有位錯(cuò)塞積的晶粒.可以看到，在晶粒內(nèi)部聚集著扭曲的復(fù)合位錯(cuò).同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)，在晶粒內(nèi)部析出的顆粒處，存在位錯(cuò)塞積，說明晶粒內(nèi)部的雜質(zhì)顆粒對(duì)位錯(cuò)滑動(dòng)過程有著釘扎的作用.當(dāng)位錯(cuò)于顆粒處聚集連接時(shí)，則會(huì)形成位錯(cuò)墻.當(dāng)進(jìn)行保溫時(shí)，這些位錯(cuò)墻將為再結(jié)晶提供能量，在該處形成新的晶界，從而細(xì)化晶粒.在部分顆粒邊界可以看到明暗相間的條紋，這是薄膜干涉所形成的，說明晶粒邊界的平面與入射光線不呈90°垂直.生成的晶粒在邊界處形狀存在明顯扭曲，且晶界均為大角度晶界，這是材料塑性變形后再結(jié)晶的典型特征.

2.2Al/Zn界面不同形貌組織形成原因

由AlZn合金二元相圖可知，在350～400 ℃的范圍內(nèi)，當(dāng)基體成分為30%～100%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）Al時(shí)，均可以形成以αAl為基體的固溶體.當(dāng)溫度降低時(shí)，該過飽和固溶體脫溶析出多余的富β Zn相，從而導(dǎo)致了晶體形貌的變化.

在AlZn合金ARB工藝過程中，存在Al原子與Zn原子相互擴(kuò)散的過程.由AlZn合金二元相圖可知，在350～400 ℃，Al在Zn中的固溶度小于Zn在Al中的固溶度.且與基體Al相比，Zn所占的體積分?jǐn)?shù)過小[10].因此主要考慮以Al為基體的過飽和固溶體的脫溶析出過程.

對(duì)于過飽和固溶體的脫溶，雖然產(chǎn)物組成是唯一的，但脫溶的途徑卻并不唯一.脫溶析出方式的不同，會(huì)導(dǎo)致析出成分、結(jié)構(gòu)及熱力學(xué)性質(zhì)的不同，析出物尺寸和形態(tài)各異，因此造成脫溶后組織與性能的巨大差異.ZnAl合金發(fā)生脫溶反應(yīng)，主要存在兩種脫溶機(jī)制，即連續(xù)脫溶和非連續(xù)脫溶，見圖7.脫溶析出物在母相中均勻或非均勻（晶界、位錯(cuò)）形核長大，隨著析出相數(shù)量增多，母相中溶質(zhì)濃度均勻下降，稱為連續(xù)脫溶；脫溶相在母相中特定的區(qū)域（如晶界）析出，僅引起母相局部區(qū)域成分發(fā)生變化，并在此脫溶微區(qū)內(nèi)達(dá)到脫溶相成分和數(shù)量的平衡或亞平衡，形成區(qū)別于母相的胞狀脫溶區(qū).隨著脫溶過程的繼續(xù)，胞狀產(chǎn)物向未發(fā)生成分變化的母相中生長，這種現(xiàn)象稱為非連續(xù)脫溶.

對(duì)于ARB工藝下的Al/Zn層狀復(fù)合材料而言，在Al/Zn層間界面處存在擴(kuò)散反應(yīng)區(qū)，其內(nèi)部Zn濃度隨著深入Al層而遞減.當(dāng)軋制結(jié)束時(shí)，在最靠近Al層的區(qū)域，Zn濃度達(dá)不到析出的條件，因此不存在析出相.

在能夠滿足析出條件而Zn濃度較小的區(qū)域，因?yàn)檫^飽

和度較小，當(dāng)調(diào)幅分解形成GP區(qū)后，周圍Zn濃度無法滿足析出相長大，因此形成彌散組織.當(dāng)Zn濃度達(dá)到一定范圍時(shí)，GP區(qū)開始長大.因?yàn)锳RB工藝的大塑性變形，導(dǎo)致材料內(nèi)部存在極多的位錯(cuò)，析出相易于在位錯(cuò)聚集的區(qū)域析出并長大，導(dǎo)致了固溶體的非連續(xù)脫溶，從而形成胞狀組織.當(dāng)析出的第二相晶粒長大到一定程度時(shí)，兩個(gè)晶粒間的距離達(dá)到一定范圍，就會(huì)在晶內(nèi)或晶界發(fā)生不連續(xù)粗化反應(yīng)，形成層狀結(jié)構(gòu).

因此，在Al/Zn多層復(fù)合材料的界面形成多種形貌組織，與大塑性變形產(chǎn)生的位錯(cuò)及擴(kuò)散導(dǎo)致的Zn濃度梯度有關(guān)，并主要與Zn濃度梯度相關(guān).圖8為析出組織形貌與擴(kuò)散區(qū)Zn濃度梯度關(guān)系示意圖.在Zn濃度較低時(shí)，位錯(cuò)導(dǎo)致的析出相聚集不明顯，因此主要是連續(xù)脫溶；當(dāng)Zn濃度較高時(shí)，則更偏向于非連續(xù)脫溶.

3結(jié)論

采用ARB工藝制備Al/Zn多層復(fù)合材料，在Al/Zn界面存在擴(kuò)散作用，導(dǎo)致Zn濃度隨靠近Al層的

距離而呈梯度分布.當(dāng)軋制結(jié)束時(shí)，界面處發(fā)生脫溶反應(yīng)，并在濃度與位錯(cuò)的雙重作用下，同時(shí)存在Zn

的連續(xù)脫溶和非連續(xù)脫溶反應(yīng)，在Al/Zn界面處形成了多種形貌的組織結(jié)構(gòu).

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（編輯：丁紅藝）