湯波 趙曉光 馮海濤 王彥民 宋鳳敏 李琛 趙佐平

doi：10.15889/j.issn.1002-1302.2017.13.062

2.西安科技大學(xué)地質(zhì)與環(huán)境學(xué)院，陜西西安 710054； 3.西安地質(zhì)調(diào)查中心，陜西西安 710054）

摘要：運(yùn)用土壤重金屬富集因子分析法及風(fēng)險評價編碼法（RAC），對漢江上游某鉛鋅尾礦區(qū)土壤重金屬污染特征及潛在生態(tài)風(fēng)險進(jìn)行研究，分析其影響因素。結(jié)果表明，銅（Cu）、鋅（Zn）、鉛（Pb）、鈷（Co）、鋇（Ba）、錳（Mn）、鍺（Ge）、釩（V）8種重金屬含量平均值均超過當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?，Ge元素達(dá)到顯著污染程度，Pb、Zn、Cu達(dá)到中度污染程度，Co、Ba、Mn、V屬于無污染或輕微污染程度；8種重金屬元素的主要存在形態(tài)為殘渣態(tài)，Zn可交換態(tài)比例相對最高，為6.0%～41.5%，Ge相對最低，為1.6%～5.9%；Zn、Cu、Pb的生態(tài)風(fēng)險評價為中等風(fēng)險，Co、Ba、Mn、Ge、V的生態(tài)風(fēng)險評價為低風(fēng)險；重金屬富集程度主要受地形特征、距尾礦庫直線距離、主導(dǎo)風(fēng)向等因素影響，而重金屬生物有效性還受重金屬元素總量值、地表植被密度、種類豐富度等因素的影響。

關(guān)鍵詞：鉛鋅尾礦；重金屬；污染特征；富集因子；風(fēng)險評價編碼；生態(tài)風(fēng)險評價

中圖分類號： X131.3文獻(xiàn)標(biāo)志碼： A[HK]

文章編號：1002-1302（2017）13-0233-05[HS）][HT9.SS]

收稿日期：2016-04-27

基金項目：陜西省教育廳專項科研計劃（編號：14JK1136）；黃土高原土壤侵蝕與旱地農(nóng)業(yè)國家重點(diǎn)實驗室基金（編號：K318009902-1420）。

作者簡介：湯波（1980—），女，陜西漢中人，碩士，講師，從事土壤面源污染、礦山環(huán)境污染及修復(fù)治理研究。E-mail：czhatb@163.com。

[ZK）]

在礦產(chǎn)開采和礦石冶煉過程中，大量的尾礦砂、廢石等固體廢棄物被拋入環(huán)境中，由于尾礦砂中殘余大量重金屬，可通過地表徑流、風(fēng)力傳送、雨水淋濾等自然作用，自尾礦廢石、廢棄堆污染源向四周滲透擴(kuò)散，進(jìn)入土壤、水體和植物等生態(tài)系統(tǒng)，給礦區(qū)及周圍環(huán)境帶來嚴(yán)重污染[1-2]。近年來，朱佳文等分別對湘西鉛鋅礦區(qū)、秦嶺金礦區(qū)、會澤鉛鋅礦區(qū)、重慶鍶錳礦區(qū)等重金屬礦區(qū)污染及其周邊土壤生態(tài)環(huán)境進(jìn)行了研究，對礦產(chǎn)開發(fā)過程中重金屬污染途徑、機(jī)理及影響因素進(jìn)行了探討[1，3-5]，這對受污染礦山的治理具有重要的指導(dǎo)意義，對即將開發(fā)的礦山預(yù)防污染也具有重要的參考價值[5-6]。

漢江是長江最大的支流，源自于秦嶺南麓陜西省寧強(qiáng)縣境內(nèi)，東流經(jīng)陜西省漢中市、安康市，直至湖北省丹江口，長約925 km，被稱為漢江上游，而“南水北調(diào)中線工程”的引水處就位于丹江口。研究區(qū)位于漢江發(fā)源地寧強(qiáng)縣，境內(nèi)富含金屬、非金屬礦藏數(shù)10種，主要有鐵（Fe）、銅（Cu）、錳（Mn）、鋅（Zn）、鉛（Pb）、金（Au）等，多為小礦，具有開采歷史悠久、礦區(qū)分散、缺乏總體規(guī)劃等特征，再加上礦區(qū)雨量充沛，地表雨水徑流活躍，礦區(qū)土壤存在一定的重金屬污染風(fēng)險。因此，對該區(qū)域內(nèi)的土壤重金屬污染進(jìn)行調(diào)查并控制、修復(fù)，對確保南水北調(diào)中線工程水源地的水質(zhì)安全及生態(tài)安全具有極其重要的意義[7]。

1材料與方法

1.1樣品采集

2015年8月，采用“S”形多點(diǎn)采樣法，分別在陜西省寧強(qiáng)縣山坪鉛鋅礦尾礦壩的壩頂、壩坡、下游及周邊農(nóng)田采集深度為0～20 cm的表層土壤樣品19個、尾砂樣品2個，每個樣品采3個點(diǎn)，剔除表層雜草、枯枝等，混勻，裝入密封塑料袋中；樣品經(jīng)風(fēng)干，磨碎，過100目尼龍篩，用塑封袋保存，待測。采用全球定位系統(tǒng)（GPS）對采樣點(diǎn)進(jìn)行定位，詳細(xì)記錄采樣點(diǎn)周邊植被及地形狀況（圖1）。

1.2樣品測定

尾砂主量元素采用X射線熒光（XRF）法測試[8]。土壤顆粒組成采用比重法進(jìn)行分析，土壤顆粒分級采用國標(biāo)制；pH值采用電位法測定，液土質(zhì)量比為2.5 ∶[KG-*3]1；有效磷、堿解氮、有機(jī)質(zhì)含量分別采用鉬藍(lán)比色法、堿解氮擴(kuò)散法、重鉻酸鉀氧化法測定[9]。土壤采用HNO3-HF-HClO4電熱板濕法[10]消解，采用電感耦合等離子發(fā)射光譜儀（ICP-SPS8000）測定Cu、Zn、Pb、鈷（Co）、鋇（Ba）、Mn、鍺（Ge）、釩（V）8種重金屬元素的含量，采用修正的BCR順序提取技術(shù)[11]分析重金屬形態(tài)，通過測定消解空白和參考標(biāo)準(zhǔn)樣（國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心GBW0704）對土壤樣品的測定進(jìn)行質(zhì)量控制，每種元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差小于10%。經(jīng)測定，重金屬元素形態(tài)分析的回收率為86%～108%。

1.3重金屬元素富集特征及風(fēng)險評價

1.3.1富集特征富集因子是評價人類活動對土壤重金屬富集程度影響的參數(shù)[12]，是將樣品中元素濃度與基線中元素濃度進(jìn)行對比，以此判斷表生環(huán)境介質(zhì)中元素的人為污染狀況。一般選擇鋁（Al）、Fe等表生過程中地球化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的元素作為標(biāo)準(zhǔn)化元素進(jìn)行參比[12-13]。富集因子計算公式為：[FL）]

[FK（W16][TPTB1.tif][FK）]

[FL（2K2]

[JZ]EF=（Cis/Cns）/（Cib/Cnb）。

式中，Cis、Cns分別為元素i的樣品含量、標(biāo)準(zhǔn)化元素含量；Cib、Cnb分別為元素i的背景值含量、標(biāo)準(zhǔn)化元素含量。根據(jù)富集因子大小，將污染程度劃分為5個級別：EF<2，無污染或輕微污染；2≤EF<5，中度污染；5≤EF<20，顯著污染；20≤EF<40，強(qiáng)烈污染；EF≥40，極強(qiáng)污染[14]。

1.3.2重金屬風(fēng)險評價編碼法（RAC）重金屬風(fēng)險評估編碼法是近年來用于重金屬風(fēng)險表征的常用方法[13]，該方法根據(jù)重金屬乙酸可提取態(tài)在重金屬總量中所占的比例來評價其潛在環(huán)境風(fēng)險的高低，比例越高，表示重金屬的生態(tài)有效性越高，對環(huán)境的風(fēng)險越大[15]。RAC法將重金屬中乙酸可提取態(tài)含量百分比P劃分為5個等級：P<1%，無風(fēng)險；1%≤P<10%，低風(fēng)險等級；10%≤P<30%，中等風(fēng)險等級；30%≤P<50%，高風(fēng)險等級；P≥50%，很高風(fēng)險等級。endprint

1.4數(shù)據(jù)處理與分析

采用Excel 2013、Minitab 16軟件對數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，采用Orgin 8.0軟件進(jìn)行制圖。

2結(jié)果與分析

2.1礦物主成分與土壤的理化性狀

[JP+1]結(jié)果表明，尾礦主要的礦物組成成分為綠泥石，占整個礦物組成的27%，其次是石英、伊利石、方解石、長石，分別占總量的24%、16%、9%、8%。由表1可見，土壤粒徑主要為2～0.05、0.05～0.01 mm，平均占比分別為34.6%、318%，這表明土壤顆粒的孔隙度相對較大，黏性較差，透水性較好，土壤肥力易流失，而且重金屬容易淋濾[16]。由表2可見，土壤有機(jī)質(zhì)、有效氮、有效磷、速效鉀的含量差異很大，這可能是由研究區(qū)的土壤利用類型、地表植被差異性引起的；土壤有機(jī)質(zhì)、速效鉀含量平均值處于Ⅲ級肥力水平，Ⅰ、Ⅱ級肥力水平的土壤達(dá)標(biāo)率分別為36.9%、26.3%，其中，速效鉀的Ⅰ級達(dá)標(biāo)率為0；土壤有效氮、有效磷含量平均值均處于Ⅱ級肥力水平，Ⅰ、Ⅱ級肥力水平的土壤達(dá)標(biāo)率分別為47.4%、52.7%；土壤pH值范圍5.5～7.6，平均pH值為6.4，屬中性偏弱酸性土壤，這容易增加重金屬對土壤生態(tài)環(huán)境的潛在危害。

2.2尾砂堆積對土壤重金屬元素含量的影響

由表3可見，與陜西省土壤元素背景值[18]相比，Cu、Zn、Pb、Co、Ba、Mn、Ge、V這8種重金屬元素含量的平均值均超過當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸?，分別是背景值的2.6、4.7、4.4、1.9、1.5、18、14.0、1.5倍，說明陜西省山坪鉛鋅尾礦庫的尾砂堆積對周邊土壤重金屬含量影響十分明顯，尤其是Ge元素，其次是Zn、Pb、Cu；Pb、Cu、Zn、Co的變異系數(shù)相對較大，分別為875%、71.8%、59.9%、52.1%，說明這4種元素的分布受到外界干擾最為明顯，與該尾礦尾砂主要重金屬含量的測定結(jié)果基本吻合， 這說明影響尾礦周邊重金屬分布差異的主要來源可能是尾礦的堆放[19]。

[HTK]2.3土壤重金屬含量與pH值、有機(jī)質(zhì)的相關(guān)性[HT]

由表4可知，土壤有機(jī)質(zhì)與8種重金屬元素均呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，其中，與Cu、Ba呈顯著負(fù)相關(guān)（P<0.05），與V呈極顯著負(fù)相關(guān)（P<0.01），這可能是土壤中有機(jī)質(zhì)與金屬元素形成絡(luò)合物，從而影響土壤中重金屬元素的遷移轉(zhuǎn)化[20]；pH值與Ba、V呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，與Cu、Zn、Pb、Co、Mn、Ge呈正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)性均不顯著（P>0.05）；土壤中Pb、Cu、Co、Ge、V這5種元素相互間多呈顯著或極顯著正相關(guān)，說明這5種元素在相同的地球化學(xué)環(huán)境條件下累積或遷移方式可能類似，具有

相同的自然或人為產(chǎn)生來源[21]；Zn、Mn元素間呈極顯著正相關(guān)（P<0.01），但與其他6種元素相關(guān)性不顯著（P>0.05），這可能是由于Zn、Mn的地球化學(xué)性質(zhì)接近，其累積、遷移特征與其他6種重金屬元素有明顯差異[22]。

2.4土壤重金屬元素的富集狀況

采用Fe作為參比元素，與陜西省土壤重金屬背景值進(jìn)行參比，得到各取樣點(diǎn)重金屬的富集系數(shù)。由圖2可知，Co、Ba、Mn、V這4種元素的富集系數(shù)均小于2，屬無污染或輕微污染；Ge元素平均富集系數(shù)相對最大，為13.38，達(dá)到顯著污染，而在采樣點(diǎn)S12、S18的富集系數(shù)分別為25.28、22.48，達(dá)到強(qiáng)烈污染；Pb、Zn、Cu的平均富集系數(shù)分別為4.43、4.40、2.48，達(dá)到中度污染，而Pb元素在采樣點(diǎn)S11、S12、S13，S18，Zn元素在采樣點(diǎn)S7、S10、S12、S13，Cu在采樣點(diǎn)S13、S18處均達(dá)到顯著污染。這說明即使是相同的重金屬元素，在不同土壤采樣點(diǎn)其富集程度存在較大差異，可能與研究區(qū)的地形特征、主導(dǎo)風(fēng)向、地表植被類型、覆蓋程度及與尾礦庫直線距離等因素相關(guān)，如采樣點(diǎn)S12、S13、S18處的重金屬富集系數(shù)明顯高于多數(shù)其他采樣點(diǎn)，而這些點(diǎn)距離尾礦壩相對較近，均位于尾礦壩的下風(fēng)向，地勢較低，是雨水徑流集中的洼地。

2.5山坪鉛鋅尾礦周圍表層土壤的金屬形態(tài)分布特征

重金屬形態(tài)可分為可交換態(tài)即弱酸提取態(tài)（F1）、可還原態(tài)即鐵錳氧化態(tài)（F2）、可氧化態(tài)即有機(jī)物及硫化物結(jié)合態(tài)（F3）、殘渣態(tài)即重金屬元素總量與前3種形態(tài)之差（F4）。弱酸提取態(tài)一般認(rèn)為是可交換態(tài)與碳酸鹽結(jié)合態(tài)的總和，被稱作金屬的有效態(tài)或者活性形態(tài)，在金屬形態(tài)中所占比例越高，說明其在土壤中的遷移能力越強(qiáng)，生物利用性越強(qiáng)[17]。以可還原態(tài)與可氧化態(tài)存在的金屬并非穩(wěn)定地固定在土壤中，可還[CM（25]原態(tài)金屬在土壤環(huán)境條件改變時可氧化分解并釋放遷移，[CM）]

從而對生物群落及土壤環(huán)境產(chǎn)生重大影響，可氧化態(tài)金屬可與土壤中有機(jī)質(zhì)形成絡(luò)合物，影響土壤重金屬的遷移轉(zhuǎn)化及生物有效性[18]。

由圖3可知，Zn、Cu、Pb這3種元素的弱酸提取態(tài)比例相對較高，平均含量分別為20.0%、15.1%、14.2%，其他元素的弱酸提取態(tài)含量均低于10%；在酸性條件下，8種元素的遷移能力順序為Zn（20.0%）>Cu（15.1%）>Pb（14.2%）>Co（7.8%）>Ba（7.3%）>Mn（6.3%）>V（5.4%）>Ge（39%）；Zn、Pb、Ba、V這4種元素的易還原態(tài)與易氧化態(tài)比例相對較高，2種形態(tài)總和分別占總量的42.8%、49.6%、410%、41.0%；在還原條件下，8種重金屬元素的遷移順序為Pb（27.2%）>V（21.3%）>Zn（20.8%）>Ba（19.7%）>Mn（17.1%）>Cu（16.5%）>Co（15.4%）>Ge（7.4%），在氧化條件下的遷移順序為Pb（22.4%）>Zn（22.0%）>Cu（21.6%）>Ba（21.3%）>V（19.7%）>Co（18%）>Mn（116%）>Ge（8.7%）；Mn元素的可還原態(tài)含量為8.5%～26.5%，明顯高于可氧化態(tài)的6.1%～18.4%，這可能是鐵錳有機(jī)絡(luò)合物與水溶鐵錳氧化態(tài)之間相互競爭的結(jié)果[19]；8種重金屬元素的殘渣態(tài)中，Ge元素的殘渣態(tài)比例相對最高，為68.8%～88.3%，均值為80.0%，其弱酸提取態(tài)比例相對最低，為1.6%～7.7%，均值為3.9%，其遷移能力相對最弱，生物可利用性相對最低。[FL）]endprint

2.6陜西省山坪尾礦土壤的重金屬風(fēng)險評價

由表5可知，Zn、Cu、Pb 3種重金屬元素的弱酸可提取態(tài)均值超過10%，生態(tài)風(fēng)險評價等級為中等，而個別采樣點(diǎn)如Cu在S7、S12處，Zn在S4、S6、S13、S14處，Pb在S7、S18處的弱酸可提取態(tài)值超過30%，達(dá)到高生態(tài)風(fēng)險等級；Co、Ba、Mn、Ge、V的弱酸可提取態(tài)均值在1%～10%之間，生態(tài)風(fēng)險等級為低風(fēng)險，而Co在S9、S12、S13處，Ba在S11、S18處的可提取態(tài)均值超過10%，達(dá)到中等生態(tài)風(fēng)險等級；有多種金屬元素（至少2種）在點(diǎn)S7、S12、S13、S14、S18等處的生態(tài)風(fēng)險相對較大，與這些采樣點(diǎn)具有共同或類似特點(diǎn)有關(guān)，主要體現(xiàn)在：一是重金屬總量值在這些區(qū)域分布很高；二是部分采樣點(diǎn)位于尾礦庫的壩底，地勢較低；三是部分采樣點(diǎn)的地表植被密度較大，植被種類比較豐富，這導(dǎo)致植被的根系活動頻繁，激發(fā)了重金屬的生物有效性。

3結(jié)論

陜西省山坪鉛鋅尾礦周邊表層土壤中的重金屬含量與陜西土壤元素背景值相比，銅（Cu）、鋅（Zn）、鉛（Pb）、鈷（Co）、鋇（Ba）、錳（Mn）、鍺（Ge）、釩（V）這8種重金屬的含量平均值均超過當(dāng)?shù)赝寥辣尘爸岛?，說明山坪鉛鋅尾礦庫的尾砂堆積對周邊土壤的重金屬含量影響十分明顯，尤其是Ge元素超過背景值13倍，其次是Zn 、Pb和 Cu；從19個采樣點(diǎn)的重金屬含量變異系數(shù)看，Pb、Zn、Cu、Co的變異系數(shù)分別為87.5%、71.8%、59.9%、52.1%，相對較大，說明其分布受到外界干擾最為明顯。

富集系數(shù)評價結(jié)果表明，Co、Ba、Mn、V 4種元素屬無污染或輕微污染；Ge元素平均富集系數(shù)相對最大，達(dá)到顯著污染，在采樣點(diǎn)S12、S18達(dá)到強(qiáng)烈污染；其次為Pb、Zn、Cu，達(dá)到中度污染，在個別采樣區(qū)達(dá)到顯著污染；位于尾礦庫壩底、地勢較低、尾礦壩下風(fēng)向的采樣點(diǎn)S12、S13、S18的重金屬富集系數(shù)明顯高于多數(shù)其他采樣點(diǎn)。

Zn、Cu、Pb這3種元素的弱酸提取態(tài)比例相對最高，生物有效性最強(qiáng)，對生態(tài)環(huán)境的危害最大；Zn、Pb、Ba、V這4種元素的可還原態(tài)與可氧化態(tài)比例之和相對較高，均超過40%，在土壤環(huán)境條件改變時可能會發(fā)生釋放遷移，從而對生物群落及土壤環(huán)境產(chǎn)生重大影響；Ge元素的殘渣態(tài)比例相對最高，均值為80.0%，而弱酸提取態(tài)比例相對最低，均值為39%，Ge元素含量超過背景值13倍，應(yīng)引起足夠重視。

Zn、Cu、Pb生態(tài)風(fēng)險評價等級為中等，在個別采樣點(diǎn)達(dá)到高生態(tài)風(fēng)險等級；Co、Ba、Mn、Ge、V的生態(tài)風(fēng)險等級為低風(fēng)險，但Co、Ba在個別采樣點(diǎn)達(dá)到中等生態(tài)風(fēng)險等級；有多種金屬元素在點(diǎn)S7、S12、S13、S14、S18等處的生態(tài)風(fēng)險相對最大，說明重金屬總量值高、地勢較低、易形成徑流洼地的土壤有利于金屬生態(tài)有效性的增加，這與重金屬富集系數(shù)的分析結(jié)論基本吻合。此外，區(qū)域地表植被密度較大、植被種類比較豐富，也可能激發(fā)重金屬的生物有效性。

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