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      具有高活性和穩(wěn)定性的甲烷氧化制甲醛SiO2@V2O5@Al2O3核殼催化劑

      2018-01-26 07:44:09王熙庭
      天然氣化工—C1化學與化工 2018年6期
      關鍵詞:甲醛甲烷單體

      甲烷的穩(wěn)定四面體幾何結構和高CH鍵解離能使其直接催化轉(zhuǎn)化復雜化。例如,甲烷選擇性氧化成甲醛,避免全氧化產(chǎn)生二氧化碳,對天然氣的多功能利用是重要的,但仍然是具有挑戰(zhàn)性的。2018年12月的催化雜志 (Journal of Catalysis,2018,368:134-144)的文章報道,韓國蔚山國立科學技術研究所的Euiseob Yang等利用水熱合成,然后原子層沉積 (ALD),制備了一種高效,熱穩(wěn)定的基于新型SiO2@V2O5@Al2O3核@殼納米結構的催化劑,表明可以通過控制ALD循環(huán)次數(shù)調(diào)整覆蓋在SiO2@V2O5核心上的Al2O3殼的厚度。在600℃的流動反應器中進行的催化甲烷氧化實驗表明,50個ALD循環(huán)制備的SiO2@V2O5@Al2O3納米結構表現(xiàn)出最佳的催化活性(甲烷轉(zhuǎn)化率=22.2%,甲醛選擇性=57.8%),并且優(yōu)于先前報道的所有釩基催化劑600℃下的活性。對制備的催化劑進行深入表征,結果表明,它們的Al2O3殼通過促進ALD過程中Al2O3和V2O5納米粒子之間的相互作用,為產(chǎn)生具有VOAl鍵的高度分散的Td單體物質(zhì)提供了新的表面。此外,發(fā)現(xiàn)表面Al2O3殼不僅保護V2O5納米顆粒免于在600℃下燒結,而且還固定產(chǎn)生的Td單體釩物質(zhì),其負責高催化性能。

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