馬翠紅　趙士超

摘 要： 遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)（LIBS）相結(jié)合的方法能夠更好地對(duì)鋼液成分進(jìn)行定量分析檢測(cè)。建立基于遺傳算法為核心的三層誤差反向傳播（BP）分析模型，由于BP網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值和閾值是隨機(jī)數(shù)，因此存在收斂速度慢、不能保證收斂全局最優(yōu)解等缺點(diǎn)，而遺傳算法能夠優(yōu)化出最佳的初始權(quán)值和閾值，可以較好地克服這些問題。網(wǎng)絡(luò)的輸入選取幾種元素的峰值強(qiáng)度與Fe元素的峰值強(qiáng)度進(jìn)行峰值歸一化處理；網(wǎng)絡(luò)的輸出為元素濃度。構(gòu)建遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)定量分析模型對(duì)鋼液中的Mn元素進(jìn)行定量分析，得到相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)差（RSD）為7.46%，相關(guān)系數(shù)為0.996。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)結(jié)合LIBS技術(shù)相比傳統(tǒng)LIBS定標(biāo)分析法檢測(cè)的結(jié)果精確度有了一定提高。

關(guān)鍵詞： 光譜學(xué)； 激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)； 實(shí)驗(yàn)裝置； 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)； 遺傳算法； 定量分析

中圖分類號(hào)： TN247?34 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼： A 文章編號(hào)： 1004?373X（2018）15?0169?05

Quantitative analysis of Mn element in liquid steel by means of combination

of genetic neural network and LIBS technology

MA Cuihong， ZHAO Shichao

（College of Electrical Engineering， North China University of Science and Technology， Tangshan 063000， China）

Abstract： The method combined with genetic neural network and laser?induced breakdown spectroscopy （LIBS） can perform the quantitative analysis and detection for the composition of liquid steel. A three?layer error back propagation （BP） analysis model based on genetic algorithm is established. The BP network has slow convergence speed and can′t guarantee the global optimal solution because its initial weights and thresholds act as the random numbers， but the genetic algorithm can optimize the best initial weights and thresholds， and perfectly overcome these problems. The peak intensities of Fe element and other elements are selected as the inputs of the network for peak normalization. The element concentration acts as the network output. The genetic neural network quantitative analysis model is constructed to quantitatively analyze the Mn element in liquid steel， which can obtain that the relative standard deviation （RSD） is 7.46%， and the correlation coefficient is 0.996. The results show that the quantitative analysis method combined with genetic neural network and LIBS technology has higher result accuracy than the traditional LIBS calibration analysis method.

Keywords： spectroscopy； laser?induced breakdown spectroscopy； experimental device； neural network； genetic algorithm； quantitative analysis

0 引 言

提高鋼鐵的生產(chǎn)效率一直是各大鋼鐵企業(yè)追求的目標(biāo)。鋼液中各物質(zhì)含量的檢測(cè)與分析在煉鋼過程中占有十分重要的地位。激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)（LIBS）采用高能激光對(duì)物體表面進(jìn)行照射，使物體的表面產(chǎn)生等離子體，利用光譜儀對(duì)等離子體的發(fā)射光譜進(jìn)行分析研究。LIBS的最大特點(diǎn)是可以時(shí)時(shí)檢測(cè)鋼液中的物質(zhì)成分，可以節(jié)約時(shí)間，節(jié)省原料，提高鋼鐵質(zhì)量，作為一項(xiàng)擁有巨大優(yōu)勢(shì)的物質(zhì)成分分析技術(shù)在冶金行業(yè)具有廣泛應(yīng)用。

在國外的研究中，文獻(xiàn)[1?2]在煉鋼現(xiàn)場(chǎng)使用抗高溫的LIBS激光探頭對(duì)鋼液成分進(jìn)行在線檢測(cè)，采用內(nèi)標(biāo)分析法建立Fe，Mn，Si，Cr等元素的定標(biāo)曲線對(duì)鋼液成分進(jìn)行檢測(cè)。目前，常用的定量方法是已知某種元素的濃度和譜線強(qiáng)度建立對(duì)應(yīng)關(guān)系的定標(biāo)曲線法，但是這種方法受到基體效應(yīng)和自吸收效應(yīng)的影響，分析結(jié)果的準(zhǔn)確性受到很大制約。

人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（ANN）是模擬人或者其他生物神經(jīng)元的模型，具有高度非線性逼近能力，同時(shí)又具有自適應(yīng)、自組織的能力，能夠?qū)崿F(xiàn)輸入與輸出之間的高度非線性關(guān)系。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)是基于梯度下降法的誤差反向傳播算法，文獻(xiàn)[3]將BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)作為L(zhǎng)IBS的定量分析方法，能夠減小光譜基體效應(yīng)對(duì)實(shí)驗(yàn)的誤差，提高分析的準(zhǔn)確性。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值和閾值可以采用特殊的尋優(yōu)算法即遺傳算法（GA）進(jìn)行優(yōu)化處理。本文建立基于遺傳算法GA與BP型神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)相結(jié)合的定量分析模型[4?5]對(duì)鋼液中的Mn元素進(jìn)行實(shí)驗(yàn)分析，效果良好。

1 遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)原理

1.1 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)

輸入層、隱層、輸出層是多層前向神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的組成部分，信號(hào)沿著輸入層至隱層再到輸出層的方向逐層傳遞，[In（i）j，Out（i）j]代表第i層第j個(gè)神經(jīng)元的輸入與輸出。

第1層（輸入層）將輸入引入網(wǎng)絡(luò)：

[Out（1）i=In（1）i=xi， i=1，2，…，n] （1）

第2層（隱層）：

[In（2）j=i=1nw（1）ijOut（1）i-θ，Out（2）j=φ（In（2）j）， j=1，2，…，l] （2）

式中：[w（1）ij]代表輸入層與隱層之間連接的權(quán)值；[φ（x）]為隱層神經(jīng)元的激發(fā)函數(shù)；[θj]為神經(jīng)元的閾值。

第3層（輸出層）：

[yk=Out（3）k=In（3）k=j=1lw（2）jkOut（2）j， k=1，2，…，m] （3）

式中[w（2）jk]代表隱層與輸出層之間連接的權(quán)值。則神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的整體關(guān)系可以描述為：

[yk=j=1lw（2）jkφi=1nw（1）ijxi-θj， k=1，2，…，m] （4）

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)參數(shù)的調(diào)整采用梯度下降法，假設(shè)樣本的數(shù)目為[m（Xh，Yh）]，以第h個(gè)樣本的[Xh]作為輸入，得到的輸出為[Yh]，對(duì)目標(biāo)函數(shù)進(jìn)行如下訓(xùn)練：

[J=12h=1mYh-Yh2] （5）

網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練的目標(biāo)是使J最小，其網(wǎng)絡(luò)權(quán)值BP訓(xùn)練算法為：

[w（t+1）=w（t）-η?j?w（t）] （6）

[w（2）jk（t+1）=w（2）jk-η1?J?w（2）jk（t）] （7）

[w（1）ij（t+1）=w（1）ij-η2?J?w（1）ij（t）] （8）

令[Jh=12Yh-Yh2]，則：

[?J?w=h=1m?Jh?w] （9）

[?Jh?w（2）jk=?Jh?Yhk?Yhk?w（2）ij=-（Yhk-Yhk）Out（2）j] （10）

式中：[Yhk]，[Yhk]分別為第h組第k個(gè)分量的網(wǎng)絡(luò)輸出和樣本輸出。計(jì)算得出最佳目標(biāo)函數(shù)為：

[?Jh?w（1）ij=k?Jh?Yhk?Yhk?Out（2）j?Out（2）j?In（2）j?In（2）j?w（2）ij=-k（Yhk-Yhk）w（2）ijφOut（1）i] （11）

1.2 遺傳算法

遺傳算法（Genetic Algorithm，GA）是一種優(yōu)化算法，其尋優(yōu)技術(shù)在神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中具有重要地位，主要原因在于GA按照一定的適應(yīng)度函數(shù)對(duì)個(gè)體進(jìn)行篩選，新的群體由適應(yīng)度值較高的個(gè)體組成，未滿足要求的個(gè)體繼續(xù)進(jìn)行訓(xùn)練。

[fx=1k=1qyk-tk2] （12）

式中：目標(biāo)元素真實(shí)值t用期望值表示；y為網(wǎng)絡(luò)的輸出值；q為訓(xùn)練個(gè)數(shù)。遺傳算法先確定基因型：

[A=a1a2…al， a?{0，1}，i=1，2，…，l] （13）

1） 復(fù)制：從原來的群體中選擇符合要求的個(gè)體，把它們?cè)俳M成一個(gè)新的群體。

2） 交叉：從原來的兩組基因中選擇部分組成機(jī)構(gòu)相互替換。

3） 原來部分：[A=a1a2…al]；[B=b1b2…bl]。交叉互換后：[A～=a1a2…albi+1…bl]；[B～=b1b2…blai+1…al]。

4） 變異：基因中的一個(gè)或者幾個(gè)組成部分由一種形態(tài)轉(zhuǎn)變成其他形態(tài)，比如：[a1…aiai+1…ajaj+1…al]經(jīng)過變異過程產(chǎn)生新的形式：[a1…b1ai+1ajaj+1…al]。

遺傳算法是經(jīng)過這些操作生成一個(gè)新的群體，同時(shí)原來的群體不斷被反復(fù)計(jì)算，直到找到問題的最優(yōu)解的過程[6?7]。由于 BP?ANN 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)收斂速度很慢，且從數(shù)學(xué)上看BP算法是一個(gè)非線性問題，存在局部次優(yōu)解。遺傳算法能夠調(diào)整BP?ANN神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)權(quán)值和閾值，并能夠?qū)?quán)值和閾值進(jìn)行全局優(yōu)化搜索，從而使計(jì)算結(jié)果盡可能接近全局最優(yōu)解。為了使誤差繼續(xù)減小，再用梯度法繼續(xù)計(jì)算。

1.3 遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法實(shí)現(xiàn)

BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的基本思想是：通過一定的算法調(diào)整網(wǎng)絡(luò)的權(quán)值和閾值，使樣本的網(wǎng)絡(luò)輸出與期望值之間的誤差[E（k）]滿足目標(biāo)誤差[EBP]。由于BP網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值和閾值是隨機(jī)數(shù)，因此存在收斂速度慢、不能保證收斂全局最優(yōu)解等缺點(diǎn)，而遺傳算法能夠優(yōu)化出最佳的初始權(quán)值和閾值，較好地克服了這些缺點(diǎn)。遺傳算法在優(yōu)化BP網(wǎng)絡(luò)的過程中包含以下主要步驟：

1） 首先對(duì)初始權(quán)值和閾值進(jìn)行二進(jìn)制編碼產(chǎn)生一個(gè)初始群體。

2） 遺傳算法在搜索過程中以適應(yīng)度函數(shù)為依據(jù)，挑選符合要求的個(gè)體組成群體，而適應(yīng)度函數(shù)[f（k）]是網(wǎng)絡(luò)輸出與期望值的誤差平方和的倒數(shù)，最優(yōu)化問題即為計(jì)算應(yīng)適度函數(shù)的最大值。

3） 在優(yōu)化過程中通過選擇、交叉、變異等操作經(jīng)過逐代進(jìn)化，使網(wǎng)絡(luò)輸出與期望值的誤差平方和逐漸減小，適應(yīng)度函數(shù)值變大。當(dāng)適應(yīng)度函數(shù)值滿足目標(biāo)函數(shù)[fGA]時(shí)停止計(jì)算，從而獲得權(quán)值與閾值的最佳解，并將其作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的初始權(quán)值與閾值。具體優(yōu)化流程如圖1所示。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 實(shí)驗(yàn)裝置

圖2為L(zhǎng)IBS實(shí)驗(yàn)裝置平臺(tái)結(jié)構(gòu)圖。激光器為德國INNOLAS公司的Nd：激光器工作波長(zhǎng)為1 064 nm、工作頻率為10 Hz、最大能量為400 mJ；利用具有7個(gè)線性CCD陣列探測(cè)器的LIBS2500?7光譜儀可以對(duì)200～980 nm帶寬的光譜進(jìn)行檢測(cè)，光學(xué)分辨率為0.1 nm，最小積分時(shí)長(zhǎng)是1 ms，測(cè)試進(jìn)行時(shí)選取的激光能量為150 mJ，光譜探測(cè)延時(shí)時(shí)間為2 μs。

2.2 實(shí)驗(yàn)過程

1） 向坩堝中放入需要熔化的合金鋼樣品，檢查儀器設(shè)備并關(guān)閉光譜儀、激光器等設(shè)備。

2） 控制中頻爐的預(yù)熱功率小于5 kW。加熱結(jié)束，慢慢地增加輸出功率并保持直流電流在70 A左右，始終注意電流表的讀數(shù)，用調(diào)節(jié)輸出功率的方式控制電流值，使中頻爐電流值小于85 A。

3） 待鋼水表層趨于平穩(wěn)之后進(jìn)行測(cè)量。

4） 使用收光器對(duì)等離子體產(chǎn)生的發(fā)射光譜進(jìn)行收集，光纖傳送過來的等離子發(fā)射光譜將被光譜儀進(jìn)行分光。最后將光譜信號(hào)的形式進(jìn)行轉(zhuǎn)化，并以數(shù)字信號(hào)形式傳輸?shù)诫娔X[6?7]。圖3為L(zhǎng)IBS的400～600 nm光譜數(shù)據(jù)。

2.3 實(shí)驗(yàn)樣品與特征提取

實(shí)驗(yàn)樣品1～12號(hào)采用國家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)網(wǎng)提供的標(biāo)準(zhǔn)樣品[8]，樣品編號(hào)和元素組成如表1所示。其中選取#2，#7，#9，#11，#12樣品為預(yù)測(cè)樣品集，其余樣品作為訓(xùn)練樣品。為了保證實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性，10次測(cè)量都在樣品表面不同位置。為了減小誤差，前5次激發(fā)用于清理樣品表面雜質(zhì)；然后激發(fā)120次并取其平均值作為每次的測(cè)量結(jié)果。在確保盡量多的隱層以及隱層神經(jīng)元的前提下，輸入[X=（x1，x2，…，xi）]和輸出[Y=（y1，y2，…，yo）]可以看成一個(gè)高度非線性映射。本文主要對(duì)鋼水中Mn元素的含量進(jìn)行測(cè)量，故Mn濃度為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸出。考慮實(shí)驗(yàn)過程中的影響，以及等離子各譜線之間的重疊問題，最終確定輸入變量從一些特殊譜線中提取，譜線信息如表2所示。

本文采用歸一化的峰值強(qiáng)度[9?10]，即將譜線的峰值強(qiáng)度作為譜線強(qiáng)度，以Fe元素的譜線為參考線對(duì)譜線進(jìn)行歸一化處理：[x1=I1IR1]，[x2=I2IR3]，[x3=I3IR2]，[x4=] [I4IR2]，[x5=I5IR1]。歸一化后的譜線強(qiáng)度[x1]，[x2]，[x3]，[x4]，[x5]作為網(wǎng)絡(luò)的輸入，個(gè)數(shù)為5，隱層個(gè)數(shù)為7，輸出層個(gè)數(shù)為1。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練構(gòu)成主要根據(jù)實(shí)際情況進(jìn)行選取，將實(shí)驗(yàn)測(cè)得的歸一化強(qiáng)度作為輸入，同時(shí)表中元素含量作為輸出。利用遺傳算法對(duì)網(wǎng)絡(luò)中的權(quán)值以及閾值分別進(jìn)行運(yùn)算并得到最優(yōu)化的處理。遺傳算法的參數(shù)設(shè)置同樣重要：初始種群為120，進(jìn)化代數(shù)為80，基因交換率為0.65，變異率為0.15；神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的參數(shù)設(shè)置：最大迭代次數(shù)為1 000次，學(xué)習(xí)速率是0.01，動(dòng)量因子是0.6。

3 結(jié)果與討論

遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和定標(biāo)法分析的結(jié)果驗(yàn)證了遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的定量分析性能更加優(yōu)越[9，11]。用Mn元素的特征譜線MnI 403.076 nm 作為參照，以譜線強(qiáng)度為縱坐標(biāo)，以Mn元素的濃度為橫坐標(biāo)，采用定標(biāo)分析曲線對(duì)鋼液中的Mn元素含量進(jìn)行定標(biāo)分析，如圖4所示。

采用優(yōu)化后的遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)訓(xùn)練樣品Mn元素實(shí)施定量分析，結(jié)果如圖5所示。對(duì)于預(yù)測(cè)樣本的測(cè)定，只需將Mn元素的數(shù)據(jù)輸入定量模型就可以得到預(yù)測(cè)濃度，如圖6所示。

回歸預(yù)測(cè)的重復(fù)性選用相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差RSD進(jìn)行表示：

[fRSD=i=1n（xi-x）2n-1x×100%] （14）

式中：[xi]為預(yù)測(cè)值；[x]為預(yù)測(cè)平均值；[n]為預(yù)測(cè)次數(shù)。

均方根誤差MSE為預(yù)測(cè)值與真實(shí)值之間的偏差：

[fMSE=1ni=1n（xi-xi）2] （15）

式中：[xi]為Mn元素含量；[xi]為Mn元素預(yù)測(cè)含量。

遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)結(jié)果得出的相關(guān)指標(biāo)參數(shù)為：Mn元素濃度的RSD為7.46%，MSE為0.531%，相關(guān)系數(shù)R為0.996。傳統(tǒng)定標(biāo)法定量分析后測(cè)得Mn元素濃度的RSD為15.7%，MSE為5.31%，R為0.951。

4 結(jié) 語

本文基于遺傳神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)與激光誘導(dǎo)擊穿光譜技術(shù)相結(jié)合的方法，采用經(jīng)過遺傳算法優(yōu)化過后的權(quán)值與閾值作為初始參數(shù)的遺傳神經(jīng)網(wǎng)格定量分析模型，對(duì)樣品鋼中的Mn元素進(jìn)行定量分析，得出指標(biāo)參數(shù)：RSD 為7.46%，MSE為0.531%，R為0.996。相比于傳統(tǒng)定量分析模型更具有準(zhǔn)確性。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入的選擇對(duì)于結(jié)果的準(zhǔn)確性同樣重要，文獻(xiàn)[10]采用單一譜線強(qiáng)度的多個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)作為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入也能取得較為理想的結(jié)果。下一步的主要研究將集中在實(shí)驗(yàn)過程中各因素對(duì)于實(shí)驗(yàn)結(jié)果準(zhǔn)確性的影響，激光參數(shù)的設(shè)定對(duì)光譜數(shù)據(jù)波動(dòng)的影響，不同環(huán)境、不同溫度下對(duì)于光譜產(chǎn)生的影響。為了得到較為理想的結(jié)果，需要將許多不確定因素都考慮進(jìn)去，這還需要進(jìn)一步研究。

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