高性能和強(qiáng)擴(kuò)展性的太赫茲時(shí)域光譜儀的研制

黃秋萍,蔡宏磊,陸亞林

(中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽 合肥 230026)

太赫茲波(terahertz,THz)泛指頻率在0.1～10 THz區(qū)間的電磁波.在此頻段上,既不完全適用光學(xué)理論研究，也不完全適合微波理論處理，因而在相當(dāng)長(zhǎng)一段時(shí)期，人們對(duì)THz波段的認(rèn)識(shí)很有限，并稱(chēng)之為太赫茲“空白”區(qū).近年來(lái)，隨著現(xiàn)代科技的發(fā)展和各國(guó)研究者的努力，THz技術(shù)得以迅速發(fā)展.THz具有低能、寬帶和獨(dú)特的時(shí)域脈沖特性等特點(diǎn)，使其在材料科學(xué)、量子信息、醫(yī)療診斷、天文學(xué)、環(huán)境監(jiān)測(cè)、安全檢查、衛(wèi)星通訊、物品成像和軍用雷達(dá)等領(lǐng)域具有重大的科學(xué)價(jià)值和廣闊的應(yīng)用前景[1].其中，太赫茲頻段對(duì)研究材料和物質(zhì)科學(xué)的意義非常重大.例如，功能材料在太赫茲頻段的復(fù)光學(xué)常數(shù)(包括介電常數(shù)實(shí)部以及與載流子遷移率相關(guān)的虛部?jī)刹糠?與材料的特征物性(如超導(dǎo)能隙、磁電振子等)能夠直接關(guān)聯(lián)[2-4]，具有其他頻段所欠缺的獨(dú)特性.或可以利用太赫茲波對(duì)電子濃度的敏感特性，研究半導(dǎo)體材料、相變材料[5-7]等.因此，為了利用太赫茲波的獨(dú)特性，太赫茲時(shí)域光譜儀應(yīng)運(yùn)而生.

近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外的太赫茲時(shí)域光譜儀迅速發(fā)展.現(xiàn)有商業(yè)化的太赫茲時(shí)域光譜儀的性能參差不齊，存在的主要問(wèn)題有：頻譜不夠?qū)?、信噪比不夠好、測(cè)試條件單一、可擴(kuò)展性差.而利用太赫茲光譜儀研究前沿的科學(xué)問(wèn)題時(shí)，往往要求信號(hào)的信噪比要高，還需要變換溫度、磁場(chǎng)和電場(chǎng)等測(cè)試條件.因此，自行搭建高性能參數(shù)、可擴(kuò)展性強(qiáng)的太赫茲產(chǎn)生-測(cè)量系統(tǒng)非常有必要和具有意義.本文從太赫茲產(chǎn)生和探測(cè)的原理出發(fā)，重點(diǎn)介紹了基于光電導(dǎo)天線的太赫茲時(shí)域光譜儀的設(shè)計(jì)優(yōu)化、搭建調(diào)試、功能拓展和應(yīng)用分析.本文的設(shè)計(jì)搭建經(jīng)驗(yàn)可以幫助有需求自主研制高性能太赫茲時(shí)域光譜儀的研究人員.

1 太赫茲波產(chǎn)生探測(cè)原理

最常用的太赫茲產(chǎn)生和探測(cè)方式之一是光電導(dǎo)天線[8-11].利用光電導(dǎo)天線產(chǎn)生和探測(cè)太赫茲波的原理如圖1所示.光電導(dǎo)天線包含一層半導(dǎo)體薄膜，并在半導(dǎo)體薄膜上鍍有金屬電極，通過(guò)一束光子能量大于半導(dǎo)體薄膜帶隙的飛秒激光脈沖照射在金屬電極間半導(dǎo)體薄膜上，則會(huì)產(chǎn)生大量的光生載流子，同時(shí)在金屬電極兩端施加一定大小的直流偏壓，在電極間電場(chǎng)的作用下，光生載流子就會(huì)加速運(yùn)動(dòng)，載流子在加速運(yùn)動(dòng)過(guò)程中會(huì)向外輻射出電磁波.當(dāng)所用的激發(fā)光脈寬在百飛秒量級(jí)，以及半導(dǎo)體薄膜的載流子壽命值在ps級(jí)別時(shí)，輻射的電磁波將位于太赫茲波段.天線輻射出的太赫茲電場(chǎng)可以表示為[11]：

(1)

其中A是光生載流子的照射的面積，c是真空中的光速，ε0是真空中的介電常數(shù)，z是場(chǎng)點(diǎn)距離太赫茲發(fā)射源的距離.

太赫茲波的探測(cè)也可使用光電導(dǎo)天線，其結(jié)構(gòu)和產(chǎn)生天線類(lèi)似.首先仍是通過(guò)一束與產(chǎn)生太赫茲波同源的飛秒激光脈沖入射在探測(cè)天線的電極之間，產(chǎn)生大量的光生載流子，此時(shí)太赫茲波照射在金屬電極之間時(shí)，會(huì)對(duì)光生載流子產(chǎn)生瞬時(shí)變化的太赫茲電場(chǎng)，此時(shí)光生載流子在太赫茲電場(chǎng)偏置下會(huì)形成電流，通過(guò)監(jiān)測(cè)電極兩端的電流值，即可得到太赫茲瞬時(shí)電場(chǎng)的大小，從而完成太赫茲波的探測(cè).需要注意的是，由于激發(fā)光生載流子的飛秒激光脈寬通常在幾十飛秒，而待測(cè)的太赫茲光通常在幾ps，因此要完整的測(cè)量整個(gè)太赫茲脈沖，需要掃描探測(cè)飛秒激光和太赫茲脈沖之間的光程差，使其覆蓋整個(gè)太赫茲脈沖.這樣的技術(shù)，又叫電光采樣，即用飛秒光激發(fā)的光電導(dǎo)天線去采樣待測(cè)的太赫茲光.值得注意的是，在實(shí)際光路中，可使用鎖相放大器來(lái)測(cè)量電流的大小.太赫茲電場(chǎng)強(qiáng)度誘導(dǎo)產(chǎn)生的瞬時(shí)電流可近似表示為：

(2)

由此可以看出，瞬時(shí)電流的強(qiáng)度正比于太赫茲電場(chǎng)強(qiáng)度E，因而，通過(guò)改變探測(cè)支路的飛秒脈沖與太赫茲波之間的時(shí)間延遲τ，即可以得到太赫茲電場(chǎng)強(qiáng)度的時(shí)域波形.

圖1 利用光電導(dǎo)天線產(chǎn)生和探測(cè)太赫茲波的原理示意圖Fig.1 Principle of THz wave emission and detection based on photoconductive antenna

2 太赫茲時(shí)域光譜光路設(shè)計(jì)與搭建

2.1 光路設(shè)計(jì)

依據(jù)太赫茲產(chǎn)生和探測(cè)原理，我們?cè)O(shè)計(jì)的太赫茲時(shí)域光譜光路如圖2所示.激光器輸出的飛秒激光經(jīng)分束鏡分為激發(fā)光和探測(cè)光，激發(fā)光經(jīng)過(guò)一個(gè)時(shí)間延遲線后，聚焦到光電導(dǎo)天線，并輻射出太赫茲波，出射的太赫茲波經(jīng)過(guò)4個(gè)拋物面鏡后聚焦到探測(cè)太赫茲波的光電導(dǎo)天線.同時(shí)，另一支飛秒探測(cè)光也到達(dá)光電導(dǎo)天線對(duì)太赫茲波進(jìn)行采樣測(cè)量.為提高信噪比，利用斬波器將產(chǎn)生的太赫茲波進(jìn)行調(diào)制，那么從探測(cè)的光電導(dǎo)天線輸出的電流即為交變電流，進(jìn)而被鎖相放大器測(cè)量.其中所用的激光器是美國(guó)Spectra-physics公司的MaiTai振蕩器，中心波長(zhǎng)為800 nm，脈寬為25 fs.光電導(dǎo)天線半導(dǎo)體薄膜材料為L(zhǎng)T-GaAs (Low temperature-GaAs)，載流子壽命約為300 fs.時(shí)間延遲線是250 mm量程的美國(guó)Newport公司生產(chǎn)的電控位移臺(tái)，最小可重復(fù)步長(zhǎng)為1 μm.飛秒激光分束鏡為寬帶激光專(zhuān)用的鍍膜分束鏡片(Sigma)，可以最大程度的降低分束時(shí)的脈沖展寬.反射鏡全部為寬帶反射鏡(Newport).拋物面鏡選擇了2對(duì)焦距50.8 mm、直徑50.8 mm、離軸90 °的鍍金拋物面鏡(Edmund).鎖相放大器選擇了經(jīng)典的Stanford SR830.直流電壓源為250 V量程的電壓源.調(diào)制激光的方式采用機(jī)械斬波，選取了Thorlabs的斬波器.光路采用8-f模式進(jìn)行配置，即從產(chǎn)生太赫茲的天線到探測(cè)太赫茲的天線太赫茲光一共經(jīng)歷了8個(gè)拋物面鏡焦距f的光程.這樣的8-f光路對(duì)稱(chēng)性好，光束質(zhì)量高.

圖2 基于光電導(dǎo)天線的太赫茲時(shí)域光譜光路圖Fig.2 Optical diagram of THz TDS based on PCA

2.2 光路搭建調(diào)試

光路搭建的基本步驟如下：(1)大致確定每個(gè)光學(xué)元器件的位置，保證探測(cè)和產(chǎn)生的光路光程基本相等.用記號(hào)筆做好標(biāo)記后移去所有元器件.(2)利用自行制作的光路比平器來(lái)調(diào)節(jié)鏡片的俯仰和方向，保證分束鏡分出的兩束光是準(zhǔn)直的.(3)繼續(xù)安裝剩余的反射鏡片和位移臺(tái).(4)光電導(dǎo)天線的調(diào)節(jié)和安裝，這里是光路調(diào)節(jié)的另一關(guān)鍵所在.讓激發(fā)光聚焦到光電導(dǎo)天線的電極中心，通過(guò)測(cè)量天線的電阻來(lái)判斷激光是否到位，即調(diào)節(jié)天線的位置，使得天線的電阻值至最低，就可以保證天線的高度沒(méi)有問(wèn)題.完成這一步后，撤掉光電導(dǎo)天線.(5)拋物面鏡的安裝.利用可見(jiàn)的飛秒激光來(lái)安裝和調(diào)節(jié)拋物面鏡，盡可能保證光路的水平.四片拋物面鏡調(diào)節(jié)好后，兩路激光應(yīng)當(dāng)完全重合，無(wú)法用肉眼區(qū)分出兩束光束.(6)再度安裝光電導(dǎo)天線.還是使用觀察天線電阻的方式來(lái)確定天線的位置.(7)安裝光路防護(hù)罩.(8)建立電腦控制系統(tǒng)，利用Labview軟件編寫(xiě)掃描測(cè)量程序.通過(guò)程序控制時(shí)間延遲線的位置，從而控制太赫茲光程和探測(cè)飛秒光光程相同，以測(cè)量到太赫茲脈沖信號(hào).若測(cè)量不到信號(hào)，從頭再調(diào)，直到找到微弱的脈沖信號(hào).進(jìn)一步，微調(diào)各光學(xué)元件使信號(hào)達(dá)到最大值.優(yōu)化后的太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意如圖3所示.

圖3 太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖Fig.3 Schematic diagram of THz TDS

2.3 干燥光路系統(tǒng)

鑒于空氣中的水蒸氣對(duì)太赫茲脈沖的吸收很大，為了避免吸收，整個(gè)太赫茲脈沖所在的光路部分都被我們自行設(shè)計(jì)的密封罩罩住，并在需要接線的地方開(kāi)上小口.同時(shí)自行搭建了工業(yè)級(jí)的干燥濾氣系統(tǒng)，如圖4所示.

圖4 無(wú)熱再生式干燥氣體系統(tǒng)Fig.4 Heatless regenerative type dryer

干燥濾氣系統(tǒng)包括無(wú)油靜音空氣壓縮機(jī)、儲(chǔ)氣罐、冷凍式干燥機(jī)以及無(wú)熱再生吸附式干燥機(jī).通過(guò)這一系列處理，就可以得到干燥程度極高(濕度0.5%左右)的壓縮空氣，將其通入到太赫茲光路的密封罩中，即可大大減小水蒸氣對(duì)太赫茲波的吸收.無(wú)熱再生吸附式干燥機(jī)與傳統(tǒng)使用的氮?dú)鉀_洗光路相比較，具有使用成本低、便捷的優(yōu)異特點(diǎn).

2.4 儀器性能

至此，完成了基于光電導(dǎo)天線的透射式太赫茲時(shí)域光譜的搭建.為了解儀器性能，測(cè)試了空氣的太赫茲脈沖透射的時(shí)域譜，并通過(guò)傅里葉變換，得到對(duì)應(yīng)的頻譜，結(jié)果如圖5所示.

該系統(tǒng)可達(dá)到的性能指標(biāo)如下：(1)頻譜寬度 0.1～4.8 THz.由圖5頻譜圖中可看出信號(hào)相對(duì)值在大于10-5范圍內(nèi)，頻譜信號(hào)均可用，因此所建THz光譜儀覆蓋頻譜寬度在0.1～4.8 THz.(2)動(dòng)態(tài)范圍 90 dB.由圖5可知，測(cè)量到的最大時(shí)域信號(hào)為1.875 mV，此外背景信號(hào)平均值為60 nV，則信號(hào)的動(dòng)態(tài)范圍為20×log10((1.875×10-3)/(60×10-9))=90 dB.(3)頻譜分辨率 5 GHz.即頻譜中相鄰的兩個(gè)頻率的差值，取決于時(shí)域脈沖信號(hào)的時(shí)間窗口長(zhǎng)度.(4)噪聲60 nV，即所有噪聲的平均值.

圖5 空氣的太赫茲時(shí)域光譜的時(shí)域譜與相應(yīng)的頻域譜Fig.5 Terahertz time-domain and frequency-domain spectra of air measured by THz TDS

2.5 光路拓展

為了拓展所搭建的太赫茲時(shí)域光譜的應(yīng)用范圍，將恒溫腔集成到了光路中，如圖6所示.恒溫腔放置于自行設(shè)計(jì)的固定架上，固定架不僅可以在豎直方向上進(jìn)行伸縮，在水平方向上也可以移動(dòng)，以保證恒溫腔內(nèi)放樣位置剛好位于密封罩中太赫茲光焦點(diǎn)處.

圖6 變溫變電場(chǎng)式太赫茲時(shí)域光譜實(shí)物圖Fig.6 Photo of THz TDS with temperature and electrical control modules

此恒溫腔利用液氮進(jìn)行降溫，相比較液氦更加簡(jiǎn)單實(shí)惠，其變溫范圍為77～800 K，滿(mǎn)足大部分的測(cè)試需求.在變溫的同時(shí)，還可以對(duì)樣品施加電場(chǎng).

2.6 討論分析

上述內(nèi)容主要介紹了研發(fā)的THz TDS的系統(tǒng)設(shè)計(jì)、組裝調(diào)試、功能擴(kuò)展等情況.除此外，還需考慮影響信號(hào)的一些因素.辟如，鎖相放大器積分時(shí)間的影響.更長(zhǎng)的鎖相放大器積分時(shí)間往往意味著更高的信噪比，但是若測(cè)量時(shí)間小于該積分時(shí)間，將會(huì)導(dǎo)致脈沖波形失真.因此經(jīng)過(guò)摸索，100 ms及以下的積分時(shí)間可以使用略小于積分時(shí)間的測(cè)量時(shí)間，300 ms及以上的積分時(shí)間則要求大于積分時(shí)間的測(cè)量時(shí)間.此外還要考慮電磁屏蔽和接地措施，避免外界噪聲耦合進(jìn)系統(tǒng)，具體措施有：線纜采用同軸雙絞線，裸露在外的單線用鋁箔覆蓋好,產(chǎn)生源和探測(cè)系統(tǒng)之間的線纜盡量分開(kāi),儀器做好外殼接地等.還有至關(guān)重要的一點(diǎn)，即斬波器該調(diào)制哪路光，在傳統(tǒng)的THz TDS中，往往都選擇對(duì)激發(fā)或探測(cè)的飛秒激光進(jìn)行斬波調(diào)制，但此做法存在的問(wèn)題是激光器本身的固有噪聲也一道被調(diào)制進(jìn)信號(hào)，無(wú)形增加了噪音值.通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，應(yīng)選擇對(duì)產(chǎn)生的太赫茲光進(jìn)行斬波調(diào)制的噪聲平均水平在60 nV，而選擇調(diào)制激發(fā)飛秒光時(shí)，噪聲值則在6 μV.

本文詳實(shí)地介紹了如何設(shè)計(jì)和搭建高性能可擴(kuò)展的太赫茲時(shí)域光譜儀，該類(lèi)工作鮮有文獻(xiàn)報(bào)道.本工作優(yōu)化選擇利用斬波器對(duì)產(chǎn)生的太赫茲波進(jìn)行調(diào)制，大大降低信號(hào)噪聲.并且創(chuàng)造性地將工業(yè)無(wú)熱再生式干燥氣體系統(tǒng)引入THz TDS，產(chǎn)生干燥壓縮空氣沖洗光路，取代傳統(tǒng)的氮?dú)鉀_洗方式，降低成本并帶來(lái)便捷.而且將變溫、變電場(chǎng)裝置集成到THz TDS系統(tǒng)，利于測(cè)量研究功能材料的特性.

3 應(yīng)用實(shí)例分析

利用自建的太赫茲時(shí)域光譜系統(tǒng)測(cè)量相變材料二氧化釩(VO2).已知VO2薄膜會(huì)在68 ℃左右發(fā)生絕緣-金屬相變，在直流情況下，相變前后薄膜的電導(dǎo)率會(huì)有數(shù)個(gè)數(shù)量級(jí)的顯著變化.試驗(yàn)所用VO2薄膜的厚度為90 nm，外延在500 μm 厚的Al2O3襯底上.利用大范圍恒溫腔，測(cè)量了Al2O3襯底上的VO2薄膜在不同溫度下的時(shí)域透射信號(hào)，如圖7(a)所示.由圖7(a)可以看出，在相變溫度之前，即350 K之前，時(shí)域譜基本沒(méi)有變化.從350 K到360 K，時(shí)域信號(hào)迅速衰減.超過(guò)360 K后，時(shí)域譜也基本沒(méi)有變化，表明VO2薄膜的絕緣-金屬相變已經(jīng)完全結(jié)束.同時(shí)，我們將不同溫度下樣品的時(shí)域信號(hào)進(jìn)行傅里葉變換得到頻域信號(hào)Esample(ω)，同時(shí)對(duì)Al2O3襯底進(jìn)行傅里葉變換得到Eref(ω)，將樣品信號(hào)與襯底信號(hào)相除，可以得到VO2薄膜的透過(guò)率為T(mén)(ω)=Esample(ω)/Eref(ω)，結(jié)果如圖7(b)所示.由圖7(b)可以看出，在絕緣態(tài)時(shí)，VO2薄膜的透過(guò)率很高，在90%左右.當(dāng)溫度升到350 K之后，透過(guò)率迅速下降.當(dāng)VO2完全相變到金屬態(tài)時(shí)，其透過(guò)率則下降到20%左右.而且在可以探測(cè)的太赫茲頻段，VO2的透過(guò)率基本是一條水平的直線，表明VO2在太赫茲波段沒(méi)有吸收峰.

圖7 Al2O3襯底上的VO2薄膜在不同溫度下的 (a)時(shí)域透射信號(hào)以及 (b)相應(yīng)的太赫茲頻段的透射率Fig.7 Time-domain spectra (a)and frequency-domain spectra (b)of the VO2 thin film on Al2O3 substrate as function of temperature

而由VO2薄膜的透過(guò)率，根據(jù)薄膜方程，我們可以求出薄膜的復(fù)電導(dǎo)率[12-13]:

(3)

其中:Z0是真空阻抗，n(ω)是Al2O3襯底的復(fù)折射率，可以通過(guò)太赫茲時(shí)域光譜測(cè)量Al2O3襯底的時(shí)域信號(hào)以及將空氣做為參考信號(hào)得到.

由公式 (3)則可以得到VO2薄膜在太赫茲波段的電導(dǎo)率，如圖8(a)所示.由圖8(a)可以看出，當(dāng)VO2處于絕緣態(tài)，即310 K時(shí)，其電導(dǎo)率只有不到20 Ω-1cm-1.而隨著溫度升高，VO2開(kāi)始發(fā)生相變時(shí)，其電導(dǎo)率迅速增大，當(dāng)完全相變到金屬態(tài)，即380 K時(shí)，其電導(dǎo)率高達(dá)2200 Ω-1cm-1.由此可知，當(dāng)VO2發(fā)生絕緣-金屬相變時(shí)，其太赫茲波段的電導(dǎo)率增大了2個(gè)數(shù)量級(jí)，表現(xiàn)了極為可觀的太赫茲調(diào)制特性，表明VO2完全可以作為太赫茲波段的可調(diào)諧媒介.如圖8(b)所示，我們繪制了VO2薄膜在1 THz處的電導(dǎo)率隨溫度的變化.可以看出在相變區(qū)間，即340 K到380 K之間，VO2的電導(dǎo)率變化存在明顯的回滯特性，由此說(shuō)明VO2可用于設(shè)計(jì)和制備太赫茲記憶存儲(chǔ)器件.

圖8 (a)不同溫度下VO2薄膜在太赫茲波段的電導(dǎo)率,(b)VO2薄膜在1 THz處的電導(dǎo)率隨著溫度上升和下降的變化Fig.8 (a)Temperature dependence of conductivity of VO2 thin film in THz range,(b)Conductivity of VO2 thin film at 1 THz as function of temperature

此應(yīng)用實(shí)例說(shuō)明,利用自建的太赫茲時(shí)域光譜儀可精準(zhǔn)地研究相變材料的相變過(guò)程及其在太赫茲波段的特性.和商業(yè)傳統(tǒng)的光電導(dǎo)型太赫茲時(shí)域光譜儀相比較，自建的系統(tǒng)具有更寬的譜寬、更高的信噪比以及具有添加外場(chǎng)測(cè)試條件的靈活性，這些特性為更好地研究物質(zhì)材料提供了良好的條件.

4 結(jié)束語(yǔ)

基于光電導(dǎo)天線產(chǎn)生和探測(cè)太赫茲波的原理，自主研制了一套具有寬譜寬、高信噪比、分辨率高的太赫茲時(shí)域光譜儀.其中無(wú)熱再生式干燥氣體系統(tǒng)的使用解決了傳統(tǒng)的氮?dú)鉀_洗光路的麻煩，使得測(cè)試更加便捷.液氮恒溫系統(tǒng)的集成滿(mǎn)足變溫變電場(chǎng)的的測(cè)試需求.利用自主研究的太赫茲光譜儀測(cè)量研究了超晶格、超表面等材料[14-16].因此，該搭建系統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)可以幫助有需求自主研制高性能太赫茲時(shí)域光譜儀的研究人員.