賀翔宇, 邱劍勇, 許建良, 劉海峰, 于廣鎖

(華東理工大學(xué) 上海市煤氣化工程技術(shù)研究中心, 上海 200237)

1 前 言

煤炭氣化過程是以氧氣(空氣、富氧或純氧)、水蒸氣作為氣化劑，通過化學(xué)反應(yīng)將煤或煤焦中的可燃部分轉(zhuǎn)化為合成氣/可燃性氣體的工藝過程。煤氣化工藝可分為固定床常壓(加壓)煤氣化工藝、流化床煤氣化工藝和氣流床煤氣化工藝，其中氣流床氣化工藝因其良好的技術(shù)指標、高處理負荷和環(huán)境友好等特點，成為當(dāng)今煤炭氣化的主流技術(shù)[1]。

氣流床氣化工藝特點是氣化反應(yīng)溫度較高，即利用純氧/氧化劑與煤發(fā)生部分氧化反應(yīng)，使得煤中的大部分可燃物在約1 300 ℃的高溫下轉(zhuǎn)化為合成氣/可燃氣[2]。為了提高氣化反應(yīng)速率，同時確保氣化爐液態(tài)排渣，大部分工業(yè)化運行的氣流床氣化工藝的氣化溫度控制在灰熔點(FT)以上50～100 ℃。在如此高溫條件下，出氣化爐高溫合成氣/燃氣含有大量高品位顯熱。目前對高溫合成氣/燃氣含有大量高品位顯熱的利用方式主要有全激冷流程[3-4](如多噴嘴全激冷氣化裝置、通用電氣GE全激冷氣化裝置、西門子GSP氣化爐、科林氣化爐、中國航天爐HT-L等)、輻射廢鍋-激冷流程[5-6](如多噴嘴半廢鍋氣化爐、清華爐等)、激冷-對流廢鍋(如殼牌Shell氣化爐、西安熱工院TPRI兩段爐等)和全廢鍋流程[7-8](如GE全廢鍋氣化裝置)等工藝。對于只需要部分變換反應(yīng)生產(chǎn)化學(xué)品的工藝，輻射廢鍋-激冷流程具有較大的優(yōu)勢，而激冷流程熱利用率較低，激冷-對流廢鍋流程因需要大量的激冷氣使得系統(tǒng)能耗較高，且對流廢鍋存在清洗困難的難題。

由上述分析可以看出，輻射廢鍋是氣流床氣化工藝中高溫合成氣/燃氣顯熱回收的關(guān)鍵設(shè)備[9-10]。在輻射廢鍋內(nèi)，高溫合成氣夾帶著飛灰顆粒和液態(tài)熔渣經(jīng)輻射和對流2種方式與布置在周向的水冷壁進行傳熱，實現(xiàn)合成氣冷卻降溫的同時，顯熱得到有效回收[11-12]。液態(tài)熔渣在輻射廢鍋中的行為較為復(fù)雜，包括熔渣液膜破裂、熔渣與周圍環(huán)境的輻射傳熱、氣體與熔渣的熱傳遞以及熔渣內(nèi)部熱傳導(dǎo)等。其中熔渣的傳熱過程直接影響廢鍋水冷壁表面沾灰和底部出渣口排渣。目前關(guān)于氣化過程中氣渣流動特性主要集中在氣化爐內(nèi)，如XU等[13]對氣化爐內(nèi)熔渣掛壁流動特性進行了研究，揭示了渣層受到壁面冷卻作用而發(fā)生相變，形成固態(tài)渣層、塑性渣層和液態(tài)渣層。渣層和氣體之間的換熱以輻射換熱為主，渣層內(nèi)部的熱量傳遞以導(dǎo)熱為主。相比較于導(dǎo)熱傳熱，熔渣的輻射熱流計算比較困難。TAN等[14]、KRISHNA等[15]、WEI等[16]根據(jù)輻射傳遞方程RTE (radiative transfer equation)分別開發(fā)了不同的輻射效果評價方法，如離散縱坐標法、有限體積法、離散傳遞法、蒙特卡羅法和緯向法。這些方法已經(jīng)被廣泛用于研究不同介質(zhì)中的輻射傳熱，如單層均勻輻射性質(zhì)的介質(zhì)、單層均勻輻射性質(zhì)的介質(zhì)、多層均勻輻射性質(zhì)的介質(zhì)、多層空間時間相關(guān)輻射性質(zhì)的介質(zhì)等。

以上研究主要針對氣化爐內(nèi)的熔渣行為，而關(guān)于輻射廢鍋內(nèi)熔渣的傳熱和相變過程的報道鮮少。為此，本文對不同顆粒尺寸的液態(tài)熔渣傳熱相變過程進行了研究，分析熔渣顆粒在輻射廢鍋內(nèi)的冷卻過程和溫度分布變化，為輻射廢鍋的設(shè)計與操作運行提供理論依據(jù)。

圖1 輻射廢鍋簡圖Fig.1 Schematic diagram of a radiant syngas cooler

2 輻射廢鍋模型

2.1 物理模型

多噴嘴半廢鍋氣化爐為氣渣并流式結(jié)構(gòu)，出氣化室高溫合成氣攜帶飛灰顆粒和熔渣液滴進入輻射廢鍋，而液態(tài)熔渣沿氣化室渣口以液膜狀態(tài)流入輻射廢鍋[11]。氣化室渣口高溫合成氣速度約為15～20 m?s-1，因此熔渣在輻射廢鍋內(nèi)受氣流和重力作用發(fā)生斷裂。由于熔渣黏度相對較高，因此渣膜斷裂后的熔渣主要以塊狀形式存在。

本文以某化工廠運行的多噴嘴對置式水煤漿氣化裝置底部輻射廢鍋為研究對象，其中輻射廢鍋內(nèi)徑為3.5 m，筒體水冷壁高度為21 m，頂部入口直徑為1 m，底部出口直徑為1.5 m，上錐傾角為30°，下錐傾角為60°，具體結(jié)構(gòu)如圖1所示。

2.2 數(shù)學(xué)模型

采用FLUENT 12.0商業(yè)軟件對輻射廢鍋內(nèi)多相流動與傳熱進行數(shù)值模擬[17-18]，其中氣相運動方程采用雷諾時均處理后的N-S方程，并選用Realizable k-ε模型[19-20]對雷諾應(yīng)力相進行封閉；顆粒相采用DPM(discrete phase model)模型[21,22]，輻射模型選用P-1模型[23,24]。

為了便于計算，假設(shè)輻射廢鍋內(nèi)氣相不發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，多組分混合氣體采用等效氣相方程進行簡化。雷諾時均處理后的等效氣相運輸方程如下：

3 輻射廢鍋溫度場

進入輻射廢鍋的氣體來自氣化室，通常稱為粗合成氣(或粗煤氣)，其主要成分為氫氣、一氧化碳、二氧化碳、水蒸氣等。本文以某化工廠采用的工藝氣化裝置為背景，出氣化室進入輻射廢鍋的粗合成氣流量是8 209 kmol?h-1，各組分濃度如表1所示。

表1 輻射廢鍋入口氣體各組分體積分數(shù)Table 1 Volume fractions of different components of inlet syngas in the radiant syngas cooler

表2 工業(yè)規(guī)模輻射廢鍋操作參數(shù)Table 2 Operating parameters of industrial radiant syngas coolers

模型計算的初始參數(shù)均取自工業(yè)輻射廢鍋運行數(shù)據(jù)，經(jīng)處理后的具體參數(shù)如表2所示。在數(shù)值模擬過程中，假設(shè)熔渣在輻射廢鍋入口處已完成破裂，熔渣顆粒半徑在0.2～5 cm間均勻分布，通過 DPM 模型將熔渣顆粒作為離散相與氣相進行耦合計算，計算得到輻射廢鍋溫度分布如圖2所示。由于顆粒相在廢鍋內(nèi)的體積分數(shù)和質(zhì)量分數(shù)較小，且顆粒參數(shù)變化對輻射廢鍋內(nèi)溫度場的影響較小，因此在計算塊狀熔渣傳熱過程中忽略了熔渣加入對輻射廢鍋溫度場的影響。

從圖中可以看出，出氣化室的高溫流體在與輻射廢鍋水冷壁進行對流和輻射換熱后溫度逐漸降低，軸線上溫度變化如圖3所示(以輻射廢鍋入口為坐標原點)。

圖2 輻射廢鍋溫度場Fig.2 Temperature field in the radiant syngas cooler

圖3 輻射廢鍋軸線溫度Fig.3 Profile of axis temperature with relative position in the radiant syngas cooler

4 塊狀熔渣傳熱

為了考察熔渣顆粒在輻射廢鍋內(nèi)的傳熱過程，對單個顆粒進行了網(wǎng)格劃分[25-26]，并與輻射廢鍋內(nèi)合成氣流動進行了耦合計算。在輻射廢鍋內(nèi)，熔渣相的體積分很小，為了簡化計算，忽略熔渣相間的相互作用，包括聚并、碰撞及尾流影響。計算中將顆粒簡化為一個球體，通過顆粒內(nèi)部傳熱及顆粒與周圍流體的換熱來確定顆粒的溫度分布。具體計算過程如下：

(1) 首先采用上節(jié)所述方法進行輻射廢鍋內(nèi)流動與傳熱整體計算，得到輻射廢鍋內(nèi)的溫度分布；

(2) 假設(shè)熔渣顆粒只受重力和氣相曳力作用，通過 FLUENT計算得出輻射廢鍋內(nèi)顆粒運動位置 x、氣固兩相速度差△v和顆粒附近流體溫度T與時間的關(guān)系。 取顆粒附近100R(R為顆粒半徑)空間為計算域，將氣固兩相流動簡化為氣相對于顆粒相的相對運動，即顆粒區(qū)域靜止不動，周圍流動以溫度 T、速度△v流過顆粒表面。

(3) 對上述計算域離散化，并進行流固耦合計算。周圍流體的溫度T和速度△v隨時間變化的函數(shù)通過UDF方法加載至模型中，對熔渣傳熱過程進行數(shù)值模擬。

4.1 塊狀熔渣模型構(gòu)建

建立不同顆粒半徑的熔渣球體模型，將其100R范圍內(nèi)的流體流動區(qū)域進行離散，采用 Gambit軟件進行網(wǎng)格劃分。為了簡化計算，選用二維軸對稱網(wǎng)格，并對熔渣近表面處網(wǎng)格進行局部加密。研究過程中選取了不同半徑的熔渣尺寸(0.2、0.5、0.8、1、1.5、2、3和5 cm)，圖4為熔渣網(wǎng)格劃分示意圖。

圖4 熔渣網(wǎng)格示意圖Fig.4 Slag mesh diagram

網(wǎng)格數(shù)量對計算精度有重要的影響，為此本文進行了網(wǎng)格獨立性驗證，圖5給出了網(wǎng)格數(shù)目分別為50 000、75 000、100 000、125 000和150 000等5個工況下熔渣中心和表面溫度變化規(guī)律。 從圖中可以看出，網(wǎng)格數(shù)從50 000增加至150 000時，隨著網(wǎng)格數(shù)的增加，熔渣中心和邊緣的溫度變化很小，可認為50 000數(shù)目的網(wǎng)格已經(jīng)達到網(wǎng)格獨立性要求，因此本研究模型的網(wǎng)格數(shù)目取50 000。

圖5 網(wǎng)格獨立性驗證Fig.5 Grid independence verification

4.2 塊狀熔渣模擬參數(shù)

4.2.1 物性參數(shù)

(1) 合成氣

由表1入口氣體各組分濃度可得，入口氣體各組分質(zhì)量占比為H2：2.77%，H2O：17.83%，CO2：29.6%，CO：49.8%。經(jīng)等效氣相處理后的氣體導(dǎo)熱系數(shù)為0.454 W?m-1?K-1；黏度為 1.72×10-5kg?(m?s)-1；質(zhì)量擴散系數(shù)為 2.88×10-5m2?s-1；散射系數(shù)為 0.14 m-1。

(2) 熔渣

本文采用神府煤作為氣化原料，由文獻[27]查得熔渣的各項參數(shù)如下：密度為2 535 kg?m-3；熱容為1 670 J?(kg?K)-1；表面輻射系數(shù)為0.83；導(dǎo)熱系數(shù)計算公式為

式中：a=1.74×10-1；b=1.55×10-)

將式(12)通過UDF方法加載至熔渣模型中，作為熔渣導(dǎo)熱系數(shù)的計算方法[28,29-30]。

4.2.2 邊界條件

根據(jù)輻射廢鍋計算結(jié)果，提取顆粒的速度和溫度并通過UDF加載到塊狀熔渣計算模型中[31]，壁面采用無滑移壁面。

4.2.3 模擬工況

由于輻射廢鍋內(nèi)為高溫高壓環(huán)境，進入廢鍋的液態(tài)熔渣膜斷裂尺度很難測量。基于文獻[27]出口模型的漿體破裂模擬及工業(yè)粗渣測量數(shù)據(jù)，得出大部分熔渣半徑在0.2～5 cm。由于受熔渣斷裂和激冷破裂影響，熔渣半徑分布并沒有明顯的規(guī)律，為此本文研究了上述熔渣尺寸范圍內(nèi)多個不同尺寸熔渣塊的傳熱過程，各工況如表3所示。

4.3 標準工況下熔渣傳熱分析

根據(jù)文獻[27]數(shù)據(jù)及實際生產(chǎn)結(jié)果，相對較為集中的熔渣半徑約為 0.8 cm，而該數(shù)據(jù)與進入輻射廢鍋的熔渣厚度基本相當(dāng)。因此本文對以該半徑為特征尺寸的熔渣進行傳熱分析。

表3 模擬工況Table 3 Simulated operating conditions

圖6 熔渣溫度隨時間變化圖Fig.6 Profiles of slag temperature as a function of time

4.3.1 溫度分布

為了考察熔渣在輻射廢鍋內(nèi)的降溫過程，模擬計算對熔渣中心s = 0 cm處和表面s = 0.8 cm處(s為研究點與熔渣中心的距離)的溫度動態(tài)變化過程進行了記錄，得到這兩點溫度隨時間變化曲線，如圖6所示。

從圖6中可以看到，半徑r = 0.8 cm的熔渣在前0.5 s溫度基本不發(fā)生變化，此時熔渣處于輻射廢鍋頂部空間。而在0.5 s之后，熔渣中心開始降溫。從中心和表面的溫度變化曲線可以看出，熔渣在輻射廢鍋入口處中心溫度為1 613 K，到達輻射廢鍋出口時中心溫度為1 612 K，在輻射廢鍋內(nèi)溫度幾乎不變。而熔渣表面溫度降低幅度較大，從入口時的1 613 K降低至出口時的1 443 K，溫度降幅為170 K。

4.3.2 熱交換分析

本研究主要模擬熔渣在中心軸線下落過程中的溫度和相態(tài)變化，與輻射廢鍋水冷壁相距較遠，因此忽略了熔渣與水冷壁之間的輻射換熱。通過數(shù)值模擬可以得到熔渣邊緣熱流密度隨時間的變化規(guī)律，如圖7所示。從圖中可以看出熔渣表面熱流密度隨時間發(fā)生變化，在t=0～0.17 s內(nèi)熱流密度為0；t=0.17～1.79 s內(nèi)熱流密度不斷上升至最高值205.9 kW?m-2；t=1.79～4.15 s熱流密度緩慢下降至170.1 kW?m-2。

圖7 熔渣邊緣熱流密度與時間函數(shù)圖 Fig.7 Profile of heat flux as a function of time at slag edge

圖8 輻射廢鍋出口熔渣溫度分布圖 Fig.8 Temperature distribution of the slag at the outlet of the radiant syngas cooler

4.3.3 相變分布

從文獻[22]中查得神府煤的臨界溫度Tcv為1 480 K。由4.3.1節(jié)的溫度變化結(jié)果可知半徑r=0.8 cm的熔渣離開輻射廢鍋時在中心區(qū)域仍為液態(tài)，并沒有發(fā)生凝固。而靠近表面處部分區(qū)域溫度低于Tcv，因此該部分熔渣已凝固為固體。從模擬結(jié)果還可以得到熔渣出輻射廢鍋時的溫度分布，如圖8所示。

由出口處熔渣溫度分布可以看出，熔渣從進入輻射廢鍋至離開輻射廢鍋過程中，內(nèi)部區(qū)域的溫度有所降低，但并未下降到Tcv以下；而靠近邊緣區(qū)域溫度下降較多，已達到Tcv以下，因此在輻射廢鍋出口處，r=0.8 cm的熔渣已經(jīng)部分凝固。

5 熔渣尺寸對傳熱的影響

不同尺寸的熔渣傳熱過程存在差異，因此本文對多種不同尺寸熔渣的傳熱情況進行了數(shù)值模擬。在每種尺寸的熔渣中各取2個點(中心s=0 cm和表面s=r)進行分析比對

5.1 小尺寸熔渣

當(dāng)熔渣半徑r=0.2 cm時，熔渣中心和表面的溫度隨時間變化如圖9所示。

從圖中可以看出，熔渣半徑r=0.2 cm時，在出口處熔渣中心溫度下降至1 380 K，表面溫度下降至1 350 K，均低于Tcv=1 480 K。因此r=0.2 cm的熔渣在輻射廢鍋出口處已經(jīng)全部凝固為固態(tài)，出口熔渣溫度分布如圖10所示。

5.2 大尺寸熔渣

圖9 r = 0.2 cm熔渣溫度變化圖 Fig.9 Profiles of slag temperature as a function of time at r = 0.2 cm

當(dāng)熔渣半徑r=3 cm時，熔渣中心跟表面的溫度隨時間變化如圖11所示。

圖10 r = 0.2 cm出口熔渣溫度分布圖 Fig.10 Temperature distribution of the slag at the outlet when r = 0.2 cm

圖11 r = 3 cm熔渣溫度變化圖 Fig.11 Profiles of slag temperature as a function of time at r = 3 cm

從圖中可以看出，熔渣半徑r=3 cm時，在出口處熔渣中心溫度幾乎不變，為1 612 K。熔渣表面溫度則從入口時的1 612 K下降至出口時的1 486 K。因此離開輻射廢鍋時，熔渣各個部分的溫度均大于Tcv，r=3 cm的熔渣在出口處仍為液態(tài)，并沒有發(fā)生凝固，出口熔渣溫度分布如圖12所示。

5.3 熔渣半徑與傳熱的關(guān)系

從上述分析可看出尺寸介于標準尺寸和大尺寸之間(r=0.8～3 cm)的熔渣中心溫度從進入輻射廢鍋至離開輻射廢鍋恒為1 612 K，而小尺寸(r=0.2 cm)的熔渣在輻射廢鍋內(nèi)下落過程中，中心溫度下降至1 380 K。因此可以得出結(jié)論：尺寸越小的熔渣在輻射廢鍋內(nèi)溫度下降越快，且可能出現(xiàn)部分凝固甚至全部凝固的現(xiàn)象，而大尺寸的熔渣溫度幾乎不發(fā)生變化，出輻射廢鍋時仍為液態(tài)。

圖12 r = 3 cm出口熔渣溫度分布圖 Fig.12 Temperature distribution of the slag at the outlet when r = 3 cm

圖13 熔渣尺寸與出口處熔渣溫度關(guān)系圖 Fig.13 Profiles of temperature as a function of slag radius at the outlet

為了深入研究熔渣傳熱與半徑的關(guān)系，本文對表3中不同半徑的熔渣模型進行模擬計算，得到輻射廢鍋出口處熔渣溫度與熔渣半徑的關(guān)系圖，如圖13所示。

從圖13中可以看出，當(dāng)熔渣半徑小于0.4 cm時，熔渣離開輻射廢鍋時中心溫度下降到Tcv以下，即熔渣出口時全部凝固；當(dāng)半徑大于3 cm時，熔渣離開輻射廢鍋時表面溫度無法下降到Tcv以下，即熔渣沒有發(fā)生凝固現(xiàn)象；當(dāng)半徑在0.4～3 cm時，熔渣中心溫度在Tcv以上，而熔渣表面溫度在Tcv以下，即熔渣發(fā)生部分凝固，且半徑越大，輻射廢鍋出口處熔渣溫度越高，凝固量越少。

6 結(jié) 論

本文基于FLUENT軟件，選用Realizable k-ε湍流模型和P-1輻射模型對廢鍋內(nèi)的氣固兩相流動與傳熱進行了耦合計算，得到輻射廢鍋溫度場；并在此基礎(chǔ)上開展了輻射廢鍋內(nèi)熔渣傳熱過程的動態(tài)分析，考察熔渣與流體間的傳熱特性及熔渣半徑大小對其影響，通過研究得出以下結(jié)論：

(1) 特征尺寸(r = 0.8 cm)的熔渣在輻射廢鍋下落過程中，前0.5 s溫度幾乎不變，之后熔渣表面溫度開始下降；熔渣表面熱流密度先迅速升高后緩慢下降。

(2) 半徑小于0.4 cm的熔渣離開輻射廢鍋時全部凝固；半徑大于3 cm的熔渣在輻射廢鍋出口處沒有發(fā)生凝固現(xiàn)象，仍為液態(tài)；半徑在0.4～3 cm的熔渣發(fā)生部分凝固，且半徑越大，輻射廢鍋出口處熔渣溫度越高，凝固量越少。