馬輝強,苑旭東,于 濤*,陳珍平,謝金森,吳菱艷

(1.南華大學(xué) 核科學(xué)技術(shù)學(xué)院,湖南 衡陽 421001;2.南華大學(xué) 湖南省數(shù)字化反應(yīng)堆工程技術(shù)研究中心,湖南 衡陽 421001;3.中國核動力研究設(shè)計院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計技術(shù)重點實驗室，四川 成都 610213)

0 引 言

反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)件在反應(yīng)堆運行過程中受中子照射而被活化成放射性核素，使得反應(yīng)堆構(gòu)件通常具有較高的放射性活度。核動力系統(tǒng)的運行維護和退役必須保證放射性物質(zhì)對人員的輻照劑量限制以及對環(huán)境的污染最小化[1-2]，所以需要準確了解反應(yīng)堆的放射性水平和各種核素的特性。

測量是源項活度信息以及劑量分布最直接的方法，但實際上反應(yīng)堆的大部分構(gòu)件由于所處位置難以進入或由于其輻射劑量率太大而使測量無法進行[3-4]，因此為了彌補測量方法的不足而較快地得到退役反應(yīng)堆的源項以及劑量分布數(shù)據(jù)，對核動力系統(tǒng)中進行活化和劑量分布的計算評估非常有必要。本文將基于三維蒙特卡羅粒子輸運程序MCNP5與點燃耗ORIGEN2.1，采用“嚴格兩步法”(R2S)[5]開發(fā)出用于反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料輻照停堆劑量程序MOCA，并進行初步驗證。

1 方法基礎(chǔ)

1.1 R2S方法

R2S方法基于以下計算步驟：1)中子輸運計算：確定裝置運行時的中子注量率在空間上的分布。2)材料活化計算：通過輻照歷史條件及步驟1)的中子注量率分布，求出裝置停機后材料的活化情況及衰變光子源在空間上的分布。3)光子輸運計算：利用步驟2)求出的衰變光子分布，計算中子輻照停止以后，不同地點劑量率分布。R2S方法以通用的MCNP程序做輸運計算，采用ORIGEN2.1程序做活化計算，通過自動接口處理程序自動完成各個計算過程的數(shù)據(jù)傳遞與處理，實現(xiàn)MCNP5與ORIGEN2.1的輸運計算與活化計算以及活化后的空間劑量率計算的自動耦合。MCNP5和ORIGEN2.1程序構(gòu)成R2S方法計算過程的關(guān)鍵部分。

1.2 中子輸運計算

MCNP5[6]具有對復(fù)雜幾何形狀區(qū)域的適應(yīng)性強等優(yōu)點，對于輻照停堆劑量計算，MCNP5可以模擬中子、光子輸運，計算中子通量分布、各種中子核反應(yīng)率以及劑量率等物理參量。MCNP5及以下版本不能直接分析輻照停堆劑量的問題，需要耦合其他燃耗或者活化計算程序進行計算。

中子輸運過程主要通過F4和Fm4計數(shù)卡，計算各個活化柵元中的平均中子通量密度以及重要核素的各種中子核反應(yīng)率。F4輸出的中子通量密度是歸一化到每個中子源的通量密度，單位為：n/cm2，其計算方式為：

(1)

ORIGEN2.1要求替換的截面為微觀單群截面，MCNP5中不能夠直接輸出核素的反應(yīng)截面，而是計算每種核素在每裂變源中子下的平均核反應(yīng)率，即每秒每裂變中子源每單位體積內(nèi)的中子與介質(zhì)原子核發(fā)生反應(yīng)的總次數(shù)的統(tǒng)計平均值。MCNP5程序通過Fm4計數(shù)卡來獲得各個活化柵元中的平均核反應(yīng)率的，其計算方法為：

(2)

其中：i為所需求解的某一反應(yīng)；j為某種需替換截面的核素；R為平均核反應(yīng)率；σi,j(E)為核素裂變截面為指定能量下的反應(yīng)截面；φ(r,E,t)為在位置r，能量E的中子通量。

1.3 活化計算

ORIGEN2.1[7]是美國橡樹嶺實驗室開發(fā)的點燃耗計算程序，采用單群截面，所需計算時間短，能夠模擬中子與核燃料中的核素發(fā)生各種中子核反應(yīng)過程，計算核反應(yīng)過程中放射性物質(zhì)的積累、衰變等過程，給出核素的組成、放射性活度、中子和18群光子產(chǎn)額等源項參數(shù)，適合于不同類型反應(yīng)堆的燃耗、活化和衰變過程的計算。ORIGEN2.1程序中的模型有幾個假設(shè)，一是假設(shè)中子通量和反應(yīng)截面不隨核素成分變化；二是假設(shè)所有核素具有相同的空間點，經(jīng)歷同等中子輻照，故無法處理一些與系統(tǒng)幾何外形相關(guān)的問題，如中子通量密度、劑量率的空間分布等，因此需要耦合輸運程序?qū)崿F(xiàn)劑量率的空間分布計算。

ORIGEN2.1程序中采用非齊次一階常微分方程:

(3)

式中，Xi為核素i的核密度；N為核素的數(shù)量；lij為核素j的放射性衰變份額；N為核素的數(shù)量；λi為核素i的衰變常數(shù)；λj為核素j的衰變常數(shù)；φ為中子注量率；fik為核素k的中子吸收份額；δi為核素i的譜平均中子吸收截面；ri為核素i的連續(xù)移除率；Fi為核素i的連續(xù)供給率。

1.4 有效單群微觀截面與絕對反應(yīng)率

ORIGEN2.1中程序考慮了(n,γ)、(n,2n)、(n,3n)、(n,α)、(n,p)、(n,f)等中子核反應(yīng)，具有一套與堆型、燃耗深度相對應(yīng)的數(shù)據(jù)庫，該數(shù)據(jù)庫中中子反應(yīng)截面采用單群微觀截面(單位:cm2)。不同的反應(yīng)堆內(nèi)，中子能譜各有差異，同時反應(yīng)堆內(nèi)中子從堆芯輸運到堆內(nèi)構(gòu)件、壓力容器和主屏蔽墻，與金屬、含硼水發(fā)生散射和各種核反應(yīng)，在不同的空間位置中子能譜發(fā)生了顯著變化。研究表明[8]：對距離堆芯較近處的構(gòu)件活化計算，不做截面修正或許是可行的；但是距離堆芯較遠處，中子能譜發(fā)生了顯著變化，不進行截面修正可能造成計算結(jié)果偏差較大，不能簡單地使用ORIGEN2.1自帶的截面數(shù)據(jù)進行活化源項的計算，需要對活化柵元中重要的核素及其反應(yīng)鏈上相關(guān)核素的反應(yīng)截面進行修正。

(4)

ORIGEN2.1所需的截面號在MCNP5中分別為102(n,γ)、16(n,2n)、17(n,3n)/107(n,α)、-6(n,f)/103(n,p)，其中斜杠前代表錒系核素所需計算的截面，斜杠后代表裂變產(chǎn)物和活化產(chǎn)物所需計算的截面，而ORIGEN2.1的中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)庫要求有六個截面，由于MCNP5輸運計算過程中不考慮核素的激發(fā)態(tài)，對于中子核反應(yīng)數(shù)據(jù)庫后兩個截面設(shè)為0或者不進行替換。

ORIGEN2.1計算時需要輸入的是絕對中子通量密度，需要做如下方式轉(zhuǎn)換處理：

φ絕對=F4×FMF

(5)

R絕對=Fm4×FMF×Ni

(6)

其中FMF為中子輸運時的中子源強常數(shù)，由輻照功率歸一化得出或者直接給定，Ni為核素或元素i的原子密度，單位為:1024/cm3。

1.5 自動耦合過程

根據(jù)配置文件中活化柵元的柵元號、中子輻照史以及需要進行核素截面替換的核素ID生成MCNP5中子輸入文件進行中子輸運計算，然后從MCNP5輸出文件中獲取活化柵元中的中子通量密度、重要核素的中子核反應(yīng)率以及活化柵元中各個元素或核素的質(zhì)量，并計算各個活化柵元中需要進行截面替換的核素的等效單群截面。然后再生成ORIGEN2.1的輸入文件tape5.inp和tape3.inp，完成各個柵元的活化計算得出各活化柵元中的核子密度、核子活度及衰變光的能群子分布，最后根據(jù)衰變光子分布生成MCNP5輸入文件進行光子輸運計算，得出光子劑量率的空間分布。程序耦合計算的流程圖如圖1所示。

2 程序驗證

基于MCNP5和ORIGEN2.1程序以及“嚴格兩步法”，開發(fā)了反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料輻照停堆劑量程序MOCA，為了驗證MOCA程序的正確性，本文通過建立結(jié)構(gòu)材料中子輻照停堆劑量模型，采用SuperMC[9]程序?qū)OCA程序計算的核子數(shù)、多群衰變光子的產(chǎn)額以及活化源附近劑量率的空間分布結(jié)果進行對比驗證。SuperMC為中國科學(xué)院核能安全研究所自主研發(fā)的大型粒子輸運軟件，具備輻照停堆劑量計算功能。

2.1 壓水堆燃料元件包殼驗證算例

2.1.1 模型參數(shù)

壓水堆燃料包殼是反應(yīng)堆的重要結(jié)構(gòu)材料之一，其材料的活化水平直接影響到燃料包殼的壽命與堆芯安全設(shè)計。選取M5材料包殼作為活化對象，建立燃料元件柵格模型，如圖2所示，包殼的幾何尺寸、核素成分及輻照方案分別如表1、2、3所示。中子源為裂變中子源，MOCA中ORIGEN2.1活化計算采用熱中子庫201、202、203，計算輻照后關(guān)鍵核素的核子數(shù)、光子能群產(chǎn)額，以及徑向距離包殼5～50 cm、軸向-180～180 cm處的光子劑量率并與SuperMC計算的結(jié)果進行對比驗證。

表1 包殼柵格尺寸

表2 包殼材料成分表

表3 中子輻照方案

2.1.2 結(jié)果與分析

1)重要核素產(chǎn)額

通過分析SuperMC計算的結(jié)果中各種核素對衰變光子釋放率的貢獻，如表4所示，發(fā)現(xiàn)M5包殼經(jīng)過輻照后的衰變光子主要由59Ni、91Y、93Zr、94Nb產(chǎn)生，對比分析SuperMC與MOCA產(chǎn)生的這幾種關(guān)鍵核素的核子數(shù)，結(jié)果表明MOCA計算的核子數(shù)與SuperMC的結(jié)果吻合較好，最大相對誤差小于8%，對于輻照停堆劑量問題最大誤差限制要求小于30%[2]，MOCA計算的放射性核素核子數(shù)與SuperMC最大相對誤差小于8%是可以接受的。核素41094(94Nb)計算結(jié)果差異較大是由于MOCA在計算過程中，截面替換的核素種類考慮不夠充分。

表4 放射性核素產(chǎn)額

2)衰變光子產(chǎn)額

MOCA中ORIGEN2.1使用自帶的數(shù)據(jù)庫并將衰變光子分為18個能群，SuperMC直接使用ENDF數(shù)據(jù)庫并將衰變光子能群分為24群[10]。如圖3所示，由于ENDF數(shù)據(jù)庫中的衰變數(shù)據(jù)更為詳細，包含了較多低能光子的衰變產(chǎn)額，導(dǎo)致在低能群中SuperMC計算得到的光子產(chǎn)額將大于MOCA計算得到的產(chǎn)額，但是在高能區(qū)的光子產(chǎn)額MOCA與SuperMC計算的結(jié)果符合較好。

3)空間劑量率分布

MOCA將活化計算得出的各個柵元中光子產(chǎn)額以及光子能譜分布生成MCNP5的輸入文件進行光子輸運計算，計算光子的空間劑量率分布。MOCA和SuperMC通過探測器計算距離包殼50 cm內(nèi)，軸向-180 cm～180 cm范圍內(nèi)的光子劑量率。圖4中(a)、(b)、(c)分別為軸向-180 cm、0 cm、180 cm處徑向0～50 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布；圖5中(a)、(b)、(c)分別為徑向5 cm、25 cm、50 cm處軸向-180～180 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布?？梢园l(fā)現(xiàn)，MOCA與SuperMC計算的空間劑量率分布的趨勢和數(shù)值吻合較好。

2.2 不銹鋼輻照劑量驗證算例

2.2.1 模型參數(shù)

鐵合金作為主要的反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料之一，如吊籃、壓力容器等，經(jīng)過長期的輻照之后，會產(chǎn)生大量的放射性核素，是反應(yīng)堆廠房中主要的放射性源項，也是源項調(diào)查的主要對象之一。本例題通過對不銹鋼的輻照活化、光子劑量率空間分布計算，然后與SuperMC程序計算的結(jié)果進行對比，驗證MOCA程序的正確性。不銹鋼材料模型結(jié)構(gòu)示意圖、幾何參數(shù)以及成分表如圖6、表5、表6所示，輻照方案如表7所示。

表5 不銹鋼輻照模型尺寸表

表6 不銹鋼材料成分表

表7 中子輻照方案

2.2.2 結(jié)果與分析

1)重要核素產(chǎn)額

根據(jù)SuperMC計算的結(jié)果中各種放射性核素對衰變光子釋放率的貢獻，發(fā)現(xiàn)不銹鋼經(jīng)過輻照后釋放的衰變光子主要由14C、32P、55Fe、58Co、59Ni等核素產(chǎn)生，對比SuperMC與MOCA計算結(jié)果中這幾種關(guān)鍵放射性核素的核子數(shù)量(如表8所示)，可以看出MOCA計算的放射性核素核子數(shù)與SuperMC的結(jié)果吻合較好。

2)衰變光子產(chǎn)額

MOCA與SuperMC計算不銹鋼經(jīng)過輻照和冷卻后的衰變光子產(chǎn)額如圖7所示，同樣由于SuperMC使用的ENDF數(shù)據(jù)庫中的衰變數(shù)據(jù)更為詳細，導(dǎo)致SuperMC計算的結(jié)果中低能量衰變光子的數(shù)目多于MOCA計算結(jié)果中低能量衰變光子的數(shù)目。由于對衰變光子釋放率的貢獻主要集中在幾種特定的核素，因此在特定的能量范圍內(nèi)MOCA計算的結(jié)果與SuperMC計算的結(jié)果的分布趨勢基本一致，但由于SuperMC和MOCA中ORIGEN2.1對衰變光子能群邊界的劃分不同，所以在各能群范圍內(nèi)的光子數(shù)量具有一定的差異。

表8 放射性核素產(chǎn)額

3)空間劑量率分布

MOCA將活化計算得出的各個柵元中衰變光子產(chǎn)額以及光子能譜分布生成MCNP5輸入文件進行光子輸運計算，計算光子的空間劑量率分布。MOCA與SuperMC計算距離不銹鋼表面40 cm范圍內(nèi)，軸向-60 cm～60 cm范圍內(nèi)的光子劑量率。圖8中(a)、(b)、(c)分別為軸向-60 cm、0 cm、60 cm處徑向5～40 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布；圖9中(a)、(b)、(c)分別為徑向5 cm、25 cm、50 cm處軸向-60～60 cm范圍內(nèi)的光子劑量率分布?？梢园l(fā)現(xiàn)，MOCA與SuperMC計算的空間劑量率分布吻合較好。

3 結(jié) 論

本工作基于通用蒙特卡羅輸運程序MCNP5與點燃耗程序ORIGEN2.1，采用“嚴格兩步法”開發(fā)了三維停堆劑量計算程序MOCA，通過建立輻照停堆劑量模型進行MOCA程序與SuperMC程序?qū)Ρ闰炞C，得出以下結(jié)論:

1)由于ORIGEN2.1與SuperMC使用的數(shù)據(jù)庫以及對光子能群的劃分不同，在計算核子數(shù)、衰變光子數(shù)量及其能群分布存在細小的差異，但對衰變光子的空間劑量率影響不大。

2)經(jīng)驗證MOCA程序在計算核子數(shù)、衰變光子數(shù)量及其能群分布和光子劑量率的空間分布計算的結(jié)果與SuperMC計算的結(jié)果總體吻合較好，可以用于反應(yīng)堆結(jié)構(gòu)材料輻照后停堆劑量的計算。