金博強(qiáng) 朱仁成,2# 王夢(mèng)雷 張瑞芹,2 王 莉 李順義 鮑曉峰

(1.鄭州大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院，河南 鄭州 450001；2.鄭州大學(xué)環(huán)境科學(xué)研究院，河南 鄭州 450001；3.鄭州市生態(tài)環(huán)境局，河南 鄭州 450007；4.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012)

近年來(lái)，我國(guó)大氣污染嚴(yán)峻，霧霾現(xiàn)象頻發(fā)，對(duì)居民身心健康、交通出行和生產(chǎn)生活造成嚴(yán)重影響，成為社會(huì)各界關(guān)注的焦點(diǎn)[1-2]。河南省作為我國(guó)重要的物流集散中心以及交通樞紐，柴油貨車數(shù)量龐大，尾氣污染嚴(yán)重，是大氣污染的重要來(lái)源之一。以鄭州市為例，2017年柴油車約占機(jī)動(dòng)車總保有量的11%，但其尾氣中氮氧化物(NOx)與顆粒物(PM)排放量卻分別占機(jī)動(dòng)車排放總量的70%、90%[3]。加強(qiáng)在用柴油車污染排放控制，已成為河南省大氣污染防治工作的重要組成部分[4]。

加嚴(yán)排放限值、加強(qiáng)檢測(cè)與維護(hù)制度(I/M制度)是在用柴油車污染排放控制的有效手段。河南省于2015年制定并實(shí)施了《河南省在用機(jī)動(dòng)車排氣污染物測(cè)量方法及排放限值》(以下簡(jiǎn)稱《河南省限值》)，要求除技術(shù)限制外柴油車均應(yīng)采用加載減速法進(jìn)行尾氣檢測(cè)，且規(guī)定了在用柴油車尾氣煙度(以光吸收系數(shù)表征)的排放限值。但是隨著發(fā)動(dòng)機(jī)技術(shù)發(fā)展以及柴油品質(zhì)升級(jí)，柴油車尾氣排放已有明顯改善[5-7]。前期研究從河南省典型城市機(jī)動(dòng)車檢測(cè)站共收集72 637份檢測(cè)報(bào)告，通過(guò)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)分析發(fā)現(xiàn)，依據(jù)《河南省限值》，輕型汽油車合格率高達(dá)96.0%[8]；柴油車總體合格率相對(duì)較低，也在91.1%左右。即使按照我國(guó)最新《柴油車污染物排放限值及測(cè)量方法(自由加速法及加載減速法)》(GB 3847—2018)標(biāo)準(zhǔn)中的限值a計(jì)算[9]，所收集柴油車樣本總體合格率也達(dá)90.9%，不滿足《確定壓燃式發(fā)動(dòng)機(jī)在用汽車加載減速法排氣煙度排放限值的原則和方法》(HJ/T 241—2005)中控制高排放車輛比例為10%～25%的要求[10]。說(shuō)明河南省現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)并不能對(duì)高排放柴油車進(jìn)行有效監(jiān)控，有必要基于河南省實(shí)情制定更嚴(yán)格的在用柴油車排放限值。

本研究基于HJ/T 241—2005規(guī)定的在用汽車加載減速法排氣煙度限值制定原則和方法，利用相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率，通過(guò)對(duì)河南省典型機(jī)動(dòng)車檢測(cè)站2017—2018年在用柴油車檢測(cè)報(bào)告統(tǒng)計(jì)分析，提出合理的在用柴油車排放限值建議，為河南省在用柴油車排放限值標(biāo)準(zhǔn)的修訂提供科學(xué)依據(jù)和數(shù)據(jù)支撐[11-12]。

1 分析方法

1.1 數(shù)據(jù)采集與篩選

采用分層與隨機(jī)抽樣相結(jié)合的方法，從河南省典型機(jī)動(dòng)車檢測(cè)站共抽取13 820份2017—2018年間的柴油車檢測(cè)報(bào)告。采用機(jī)動(dòng)車檢測(cè)報(bào)告PDF識(shí)別系統(tǒng)V1.0對(duì)其中“車輛信息”及“檢測(cè)結(jié)果及裁決”等相關(guān)信息進(jìn)行提取，并基于物理判別與拉依達(dá)準(zhǔn)則(3σ準(zhǔn)則)對(duì)異常值進(jìn)行剔除，最終得到有效數(shù)據(jù)9 458份。

1.2 柴油車分類

為了更好地對(duì)排放結(jié)果進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，本研究將柴油車按排放標(biāo)準(zhǔn)分為國(guó)一、國(guó)二、國(guó)三、國(guó)四以及國(guó)五共5個(gè)級(jí)別[13-14]。分析發(fā)現(xiàn)，國(guó)一和國(guó)二柴油車的檢測(cè)報(bào)告分別為1份和8份，說(shuō)明國(guó)一和國(guó)二柴油車基本被淘汰，故不再對(duì)其進(jìn)行單獨(dú)討論。參照《河南省限值》，本研究將柴油車分為輕型柴油車與重型柴油車，對(duì)兩種車型的排放限值分別進(jìn)行研究，不同標(biāo)準(zhǔn)輕、重型柴油車的數(shù)量占比如表1所示。

表1 不同類型柴油車的保有量占比

1.3 在用柴油車的排放水平

圖1為不同排放標(biāo)準(zhǔn)輕型柴油車和重型柴油車的光吸收系數(shù)分布情況。整體來(lái)看，輕型柴油車的尾氣光吸收系數(shù)分布略高于重型柴油車，這可能與環(huán)保部門對(duì)重型柴油車監(jiān)管較嚴(yán)有關(guān)。無(wú)論輕型柴油車還是重型柴油車的90%分位點(diǎn)均在《河南省限值》(1.39 m-1)以下，除國(guó)三輕型柴油車外，其他車型甚至低于GB 3847—2018中限值a(1.2 m-1)，即河南省在用柴油車的整體合格率在90%以上，說(shuō)明現(xiàn)行標(biāo)準(zhǔn)限值可能略微寬松，并不能對(duì)河南省高排放在用柴油車進(jìn)行有效篩選。由圖1可知，隨著排放標(biāo)準(zhǔn)趨嚴(yán)，無(wú)論輕型柴油車還是重型柴油車，其尾氣光吸收系數(shù)均呈逐漸下降趨勢(shì)，國(guó)五柴油車尾氣光吸收系數(shù)下降最為明顯。

圖1 柴油車光吸收系數(shù)分布Fig.1 Distribution of optical absorption coefficient of diesel vehicles

1.4 加載減速法的限值分析方法

1.4.1 加載減速法檢測(cè)結(jié)果關(guān)聯(lián)度分析

采用加載減速法對(duì)在用柴油車進(jìn)行檢測(cè)時(shí)，首先需要確定最大輪邊功率對(duì)應(yīng)的轉(zhuǎn)鼓表面線速度(VelMaxHP)，然后檢測(cè)100%VelMaxHP、90%VelMaxHP以及80%VelMaxHP 3個(gè)工況點(diǎn)的尾氣的光吸收系數(shù)，分別用K1、K2、K3表示，任何一個(gè)光吸收系數(shù)超過(guò)所規(guī)定的限值，則判定此柴油車排放不合格。為了挖掘K1、K2、K3間潛在的相互關(guān)系，首先對(duì)其關(guān)聯(lián)度進(jìn)行分析[15]。假設(shè)事件A表示K1檢測(cè)結(jié)果合格，事件B表示K2檢測(cè)結(jié)果合格，事件C表示K3檢測(cè)結(jié)果合格?；诒狙芯刻崛〉牟裼蛙嚈z測(cè)數(shù)據(jù)分析發(fā)現(xiàn)，K1、K2、K3間具有較好的關(guān)聯(lián)度，與彭美春等[16]研究結(jié)果相似。關(guān)聯(lián)度最好的兩組事件關(guān)聯(lián)規(guī)則為A?B，AB?C，其關(guān)聯(lián)度分析結(jié)果見(jiàn)表2。

表2 事件A與事件B、事件AB與事件C的關(guān)聯(lián)結(jié)果

由表2可知，如果事件A發(fā)生，則事件B也發(fā)生的支持度為93.8%，置信度為99.1%，即當(dāng)檢測(cè)結(jié)果中K1合格時(shí)，K2也合格的可能性為99.1%，即P(B|A)=99.1%；同理檢測(cè)結(jié)果中當(dāng)K1和K2都合格的條件下，K3合格的可能性為99.4%，即P(C|AB)=99.4%。參照式(1)，已知柴油車合格率P(ABC)，即可計(jì)算K1的合格率P(A)[17]。

P(ABC)=P(A)×P(B|A)×P(C|AB)

(1)

1.4.2 光吸收系數(shù)相對(duì)值與累積頻率關(guān)系

累積頻率的計(jì)算公式如式(2)和式(3)所示。

(2)

(3)

式中：CFDi為第i個(gè)光吸收系數(shù)的累積頻率，%；fi為第i個(gè)光吸收系數(shù)的頻率，%；n為互不相同的光吸收系數(shù)個(gè)數(shù)；mi為第i個(gè)光吸收系數(shù)的頻數(shù)；M為光吸收系數(shù)的總個(gè)數(shù)[18]。

為了便于比較，建立相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系，相對(duì)光吸收系數(shù)采用離差標(biāo)準(zhǔn)化方法變換得到，變換方法見(jiàn)式(4)：

(4)

式中：K*為相對(duì)光吸收系數(shù)；K為實(shí)測(cè)光吸收系數(shù)，m-1；Kmax為實(shí)測(cè)光吸收系數(shù)的最大值，m-1；Kmin為實(shí)測(cè)光吸收系數(shù)的最小值，m-1。

柴油車按照加載減速法進(jìn)行檢測(cè)，其相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率之間的典型關(guān)系曲線如圖2所示。由圖2可知，隨著柴油車相對(duì)光吸收系數(shù)增大，其對(duì)應(yīng)的累積頻率也在增加，且增速由快變慢。說(shuō)明大多數(shù)柴油車的排放處于較低水平，且高排放水平車輛的數(shù)量相對(duì)較少。

圖2 柴油車相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系Fig.2 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of diesel vehicles

1.4.3 柴油車排放限值分析

考慮到柴油車隨著車齡和行駛里程增加，污染物排放會(huì)呈現(xiàn)增加趨勢(shì)[19-20]。在相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率擬合曲線上做斜率為1的切線，在切點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的累積頻率向下10～15百分點(diǎn)內(nèi)確定柴油車合格率(即P(ABC))，再由式(1)計(jì)算得到P(A)。同樣的，所得P(A)也應(yīng)落在K1與累積頻率擬合曲線上斜率為1的切線的切點(diǎn)所對(duì)應(yīng)的累積頻率向下10～15百分點(diǎn)內(nèi)，由此可以避免所制定的限值過(guò)于嚴(yán)格或過(guò)于寬松。

2 加載減速工況法限值分析

2.1 國(guó)三柴油車限值分析

根據(jù)國(guó)家交通運(yùn)輸部大力淘汰老舊車輛，淘汰京津冀及周邊重點(diǎn)區(qū)域國(guó)三及以下排放標(biāo)準(zhǔn)的重型柴油貨車，減少柴油貨車存量污染的要求，本研究擬將國(guó)三柴油車合格率設(shè)定為80%左右。

2.1.1 國(guó)三柴油車光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系

圖3、圖4分別為國(guó)三輕型柴油車和國(guó)三重型柴油車尾氣K1、K2、K3的相對(duì)光吸收系數(shù)與相應(yīng)累積頻率的散點(diǎn)圖。利用Origin 9.0中Logistic-sigmoidal模型分別對(duì)兩圖中所有散點(diǎn)做擬合曲線，并對(duì)其做斜率為1的切線。國(guó)三輕型柴油車和國(guó)三重型柴油車的切點(diǎn)分別記為S1、S3，經(jīng)計(jì)算，切點(diǎn)S1和S3對(duì)應(yīng)的累積頻率分別為91%、78%。根據(jù)加大老舊車輛淘汰力度的原則，分別在切點(diǎn)S1、S3處累積頻率下浮15百分點(diǎn)的范圍內(nèi)設(shè)定輕型柴油車的合格率P1(ABC)(即76%～91%)和重型柴油車的合格率P2(ABC)(即63%～78%)。根據(jù)式(1)，可由P1(ABC)、P2(ABC)計(jì)算得出P1(A)、P2(A)。同理，對(duì)國(guó)三輕型柴油車和國(guó)三重型柴油車相對(duì)K1與其對(duì)應(yīng)累積頻率單獨(dú)做擬合曲線(見(jiàn)圖5、圖6)，并求其與斜率為1的切線的切點(diǎn)，分別記為S2、S4，計(jì)算得到S2、S4對(duì)應(yīng)的累積頻率為90%、86%，若P1(A)和P2(A)分別落在S2和S4的累積頻率下浮15百分點(diǎn)的范圍內(nèi)，即75%～90%、71%～86%，則認(rèn)為取值合理。

圖3 國(guó)三輕型柴油車相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率關(guān)系Fig.3 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of China Ⅲ light-duty diesel vehicles

圖4 國(guó)三重型柴油車相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系Fig.4 Relationship between relative optical absorption coefficient and cumulative frequency of China Ⅲ heavy-duty diesel vehicles

圖5 國(guó)三輕型柴油車相對(duì)K1與累積頻率的關(guān)系Fig.5 Relationship between relative K1 and cumulative frequency of China Ⅲ light-duty diesel vehicles

2.1.2 國(guó)三柴油車限值計(jì)算

在確定國(guó)三輕型柴油車的合格率P1(A)與國(guó)三重型柴油車的合格率P2(A)時(shí)，要滿足國(guó)三柴油車總體合格率接近設(shè)定值80%。經(jīng)過(guò)多次計(jì)算，最終確定P1(A)為80.0%，P2(A)為78.0%，此時(shí)國(guó)三柴油車總體合格率為79.5%，計(jì)算得到國(guó)三輕型柴油車與國(guó)三重型柴油車光吸收系數(shù)限值的推薦值分別為0.98、0.66 m-1。國(guó)三輕型柴油車與國(guó)三重型柴油車光吸收系數(shù)限值如表3所示。

圖6 國(guó)三重型柴油車相對(duì)K1與累積頻率的關(guān)系Fig.6 Relationship between relative K1 and cumulative frequency of China Ⅲ heavy-duty diesel vehicles

表3 國(guó)三柴油車光吸收系數(shù)限值

2.2 國(guó)四柴油車限值分析

采用與2.1章節(jié)相同的方法分別對(duì)國(guó)四輕型柴油車和國(guó)四重型柴油車相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系進(jìn)行分析，獲取合理取值范圍。對(duì)國(guó)四柴油車總體合格率適當(dāng)加嚴(yán)，設(shè)定國(guó)四柴油車總體合格率為83%左右。經(jīng)過(guò)多次計(jì)算，最終確定國(guó)四輕型柴油車、國(guó)四重型柴油車合格率分別為84.0%、80.0%，國(guó)四柴油車總體合格率為82.3%。計(jì)算可得國(guó)四輕型柴油車、國(guó)四重型柴油車光吸收系數(shù)的限值如表4所示。

表4 國(guó)四柴油車光吸收系數(shù)限值

2.3 國(guó)五柴油車限值分析

采用與2.1章節(jié)相同的方法分別對(duì)國(guó)五輕型柴油車和國(guó)五重型柴油車相對(duì)光吸收系數(shù)與累積頻率的關(guān)系進(jìn)行分析，獲取合理取值范圍?？紤]到國(guó)五柴油車動(dòng)力系統(tǒng)的老化以及尾氣后處理裝置的劣化等問(wèn)題并不明顯，在對(duì)國(guó)五柴油車限值分析過(guò)程中，設(shè)定總體合格率為90%左右，并且輕型與重型柴油車的合格率均在各自切點(diǎn)附近選取。國(guó)五柴油車光吸收系數(shù)限值如表5所示。推薦限值下，國(guó)五柴油車總體合格率可達(dá)88.39%。

表5 國(guó)五柴油車光吸收系數(shù)限值

2.4 限值合理性分析

表6匯總了GB 3847—2018、北京市《柴油車加載減速污染物排放限值及測(cè)量方法》(DB11/ 121—2018)和《河南省限值》中在用柴油車加載減速法尾氣排放檢測(cè)類別及限值?？梢?jiàn)，GB 3847—2018只給出了第1階段排放限值a和第2階段排放限值b，但并未進(jìn)一步對(duì)車型和排放階段進(jìn)行細(xì)分；DB11/ 121—2018則分階段給出了國(guó)三、國(guó)四和國(guó)五柴油車的排放限值；《河南省限值》雖然對(duì)車型進(jìn)行了區(qū)分，但均采用了相同的限值。

本研究按車型分階段提出了河南省在用柴油車加載減速法排氣煙度排放限值，其中國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五輕型柴油車尾氣光吸收系數(shù)限值分別為0.98、0.89、0.76 m-1；國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五重型柴油車尾氣光吸收系數(shù)限值分別為0.66、0.62、0.48 m-1。本研究提出符合國(guó)三、國(guó)四和國(guó)五柴油車的限值趨勢(shì)與DB11/ 121—2018中限值的趨勢(shì)相吻合，但是國(guó)三重型柴油車的限值較DB11/ 121—2018對(duì)應(yīng)車型限值低，這主要是根據(jù)國(guó)家交通運(yùn)輸部大力淘汰京津冀及周邊地區(qū)的國(guó)三及以下排放標(biāo)準(zhǔn)的中重型柴油貨車，減少柴油貨車存量污染的要求，適當(dāng)降低了國(guó)三重型柴油車合格率。整體來(lái)看，本研究制定的在用柴油車排放限值低于GB 3847—2018中限值a，但接近于限值b；與DB11/ 121—2018相比，略有寬松，尤其是輕型柴油車，但明顯嚴(yán)于現(xiàn)行《河南省限值》。另外，按照該排放限值，河南省在用柴油車的總體合格率為82.6%，高排放柴油車比例為17.4%，符合HJ/T 241—2005對(duì)高排放車輛控制比例在10%～25%的要求。

表6 國(guó)內(nèi)典型標(biāo)準(zhǔn)中在用柴油車加載減速法尾氣排放檢測(cè)限值

3 結(jié)論與建議

本研究基于HJ/T 241—2005中規(guī)定的在用柴油車加載減速法排氣煙度限值制定原則和方法，通過(guò)對(duì)河南省2017—2018年柴油車檢測(cè)報(bào)告數(shù)據(jù)的分析，按照河南省現(xiàn)行排放限值，河南省在用柴油車中高排放柴油車占比僅為8.9%，低于HJ/T 241—2005中的推薦比例(10%～25%)，河南省現(xiàn)行排放限值已不能對(duì)高排放在用柴油車進(jìn)行有效的篩查與控制。為促使在用柴油車排放檢測(cè)更加合理，建議在用柴油車按照不同排放階段、不同輕重車型分別制定加載減速法檢測(cè)尾氣排放限值，將河南省在用的國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五輕型柴油車尾氣光吸收系數(shù)限值分別加嚴(yán)至0.98、0.89、0.76 m-1；在用國(guó)三、國(guó)四、國(guó)五重型柴油車分別加嚴(yán)至0.66、0.62、0.48 m-1。按照該排放限值，河南省柴油車的總體合格率為82.6%，高排放柴油車比例為17.4%，符合HJ/T 241—2005對(duì)高排放車輛控制比例在10%～25%的要求。