李 鵬，肖致美，唐 邈，徐 虹，李立偉，陳 魁，鄧小文 (天津市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，天津 300191)

沙塵天氣是我國(guó)北方城市影響較大的災(zāi)害性天氣，可迅速增加空氣中顆粒物濃度、降低能見(jiàn)度，使得空氣質(zhì)量下降，對(duì)社會(huì)經(jīng)濟(jì)、人體健康造成重大損失與傷害[1-6]。為減少沙塵天氣帶來(lái)的危害，很多學(xué)者針對(duì)起沙機(jī)制[7-8]、沙塵傳輸移動(dòng)路徑[9]、沙塵天氣污染特征[10-18]進(jìn)行了大量的研究。國(guó)內(nèi)對(duì)沙塵天氣的研究主要集中在北京[7,17,19-20]、上海[16]、蘭州[21]、內(nèi)蒙古[11,22]、廣州[23]及沙源地[14-15, 24]，天津地處華北平原北部、蒙古高原下風(fēng)向，也深受沙塵天氣影響[25]。

2015年3月底至4月初，北方大范圍的沙塵暴是近13 a來(lái)北京遭遇的最強(qiáng)沙塵天氣[26]，北方各城市紛紛發(fā)布沙塵暴黃色預(yù)警。2017年5月初，北方地區(qū)發(fā)生了一次大范圍的沙塵天氣，包括新疆、甘肅、寧夏、山西、內(nèi)蒙古、陜西、河北、北京、天津、遼寧、吉林、黑龍江在內(nèi)的10余個(gè)省份受到影響，空氣質(zhì)量等級(jí)一度達(dá)到嚴(yán)重污染[27-28]。2018年，天津市沙塵日數(shù)高達(dá)9 d，造成顆粒物濃度迅速升高，總懸浮顆粒物(TSP)小時(shí)峰值濃度高達(dá)2 265 μg·m-3，嚴(yán)重影響環(huán)境空氣質(zhì)量。該研究針對(duì)天津市2018年典型沙塵天氣過(guò)程，分析其顆粒物質(zhì)量濃度、粒普分布、水溶性離子濃度、激光雷達(dá)反射及沙塵氣團(tuán)傳輸路徑特征，以期為沙塵天氣下顆粒物污染預(yù)報(bào)及防控提供決策依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 觀測(cè)站點(diǎn)及儀器

利用天津大氣復(fù)合污染綜合觀測(cè)超級(jí)站數(shù)據(jù)，站點(diǎn)坐落于天津市復(fù)康路19號(hào)市生態(tài)環(huán)境監(jiān)測(cè)中心4樓頂，周?chē)鸁o(wú)明顯污染源。采用美國(guó)Thermo公司顆粒物監(jiān)測(cè)儀(TEOM 1405系列，包括TSP、PM10、PM2.5和PM1監(jiān)測(cè)儀)監(jiān)測(cè)顆粒物質(zhì)量濃度，采用TSI公司3321型APS粒譜儀監(jiān)測(cè)顆粒物粒徑，采用美國(guó)AIM-URG9000D離子分析儀監(jiān)測(cè)PM2.5中水溶性離子組分，采用北京怡孚和融科技有限公司氣溶膠激光雷達(dá)EV_Lidar開(kāi)展氣溶膠垂直觀測(cè)。儀器維護(hù)均按國(guó)家相關(guān)技術(shù)規(guī)范要求進(jìn)行，保證監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性和有效性。

1.2 數(shù)據(jù)甄選

結(jié)合氣象和空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，根據(jù)以下條件來(lái)判斷沙塵天氣過(guò)程對(duì)空氣質(zhì)量的影響[29]：(1)在典型天氣形勢(shì)作用下，沙源地觀測(cè)到明顯的沙塵天氣過(guò)程，并且隨著天氣系統(tǒng)的移動(dòng)有經(jīng)過(guò)監(jiān)測(cè)點(diǎn)的可能；(2)在相應(yīng)的氣流作用下，監(jiān)測(cè)點(diǎn)TSP、PM10濃度陡然增加；(3)監(jiān)測(cè)點(diǎn)激光雷達(dá)觀測(cè)到中高空有明顯的沙塵顆粒物。當(dāng)3個(gè)條件均符合時(shí)，表示監(jiān)測(cè)點(diǎn)受到一次沙塵天氣過(guò)程的影響，影響起始時(shí)間為PM10濃度陡然增加的時(shí)刻，結(jié)束時(shí)間設(shè)定為PM10濃度下降到起始時(shí)間同等濃度水平。2018年共篩選出4次典型沙塵過(guò)程，發(fā)生日期分別為3月28日、5月22—23日、5月28日和12月3日。數(shù)據(jù)分析使用污染物小時(shí)濃度和平均濃度，其中小時(shí)濃度是由每小時(shí)內(nèi)所有監(jiān)測(cè)分鐘值計(jì)算平均值，平均濃度是由沙塵天氣期間的小時(shí)濃度求平均值。

1.3 后向軌跡模式

HYSPLIT模型由美國(guó)國(guó)家海洋和大氣管理局(NOAA)空氣資源實(shí)驗(yàn)室和澳大利亞氣象局聯(lián)合研發(fā)，是一種用于計(jì)算和分析大氣污染物輸送、擴(kuò)散軌跡的專業(yè)模型，該模型已經(jīng)廣泛應(yīng)用于多種污染物在各個(gè)地區(qū)的傳輸和擴(kuò)散研究[3,13,30-31]。利用NOAA WEB 版(http:∥ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT_traj.php)后向軌跡模型模擬沙塵氣團(tuán)輸送路徑，模型輸入設(shè)定天津坐標(biāo)(39.097 2° N,117.150 9° E)，氣象數(shù)據(jù)選用全球氣象資料同化系統(tǒng)(GDAS)資料。

2 結(jié)果與討論

2.1 TSP和PM10質(zhì)量濃度特征

由圖1可見(jiàn)，沙塵天氣期間，TSP和PM10質(zhì)量濃度均陡然上升，在1～3 h達(dá)到濃度峰值，持續(xù)影響8～10 h，TSP小時(shí)濃度最大值出現(xiàn)在3月28日09:00，峰值濃度為2 265 μg·m-3，為起塵前的9.79倍，是年均2級(jí)濃度限值的11.32倍；同期PM10出現(xiàn)小時(shí)濃度最大值，為928 μg·m-3，為起塵前的7.50倍，是年均2級(jí)濃度限值的13.26倍；其余3次沙塵過(guò)程中，TSP和PM10小時(shí)峰值濃度基本維持在680～780和440～650 μg·m-3。PM2.5和PM1濃度變化均為略有上升，隨后略有下降。

圖1 沙塵天氣顆粒物小時(shí)濃度變化

4次沙塵過(guò)程中，TSP平均質(zhì)量濃度由高到低分別為970、503、419 和365 μg·m-3，PM10分別為435、355、350 和244 μg·m-3，除5月28日為4級(jí)中度污染外，其余3次為5級(jí)重度至6級(jí)嚴(yán)重污染水平(表1)。

與2000年初相比[32-33]，沙塵期間天津TSP平均質(zhì)量濃度從2 900下降至970 μg·m-3(3月28日)；PM10小時(shí)峰值濃度從1 800下降至928 μg·m-3，平均質(zhì)量濃度從1 300降至435 μg·m-3(3月28日)，表明沙塵天氣對(duì)顆粒物濃度的影響程度有所減輕。與周邊城市相比，北京2011年一次沙塵過(guò)程中PM10峰值濃度達(dá)到1 401 μg·m-3[34]，短時(shí)間增加7倍；北京2015年3月沙塵過(guò)程中PM10峰值濃度達(dá)1 000 μg·m-3[26]；2017年5月沙塵過(guò)程中，呼和浩特PM10峰值濃度達(dá)到2 563 μg·m-3[28]，大同1 504 μg·m-3，北京1 940 μg·m-3，天津1 843 μg·m-3，表明隨著距北方沙塵源地越來(lái)越遠(yuǎn)，沙塵經(jīng)高空傳輸后，對(duì)途徑地的顆粒物濃度影響逐漸降低。

表1 2018年天津市典型沙塵天氣統(tǒng)計(jì)

2.2 質(zhì)量濃度比值特征

沙塵天氣過(guò)程中，PM10/TSP濃度比值均值為0.45～0.83，最小值為0.36～0.77；PM2.5/PM10濃度比值均值為0.17～0.29，最小值為0.13～0.21，與相關(guān)研究結(jié)果基本一致[25]，比2002年北京沙塵天氣下PM2.5/PM10濃度比值(13.5%～39.0%)略低[20]；與2017年5月沙塵天氣過(guò)程相比，天津市PM2.5在PM10中的占比低于北京市(32.53%)，但高于大同(26.31%)和呼和浩特(20.67%)[28]。沙塵天氣過(guò)程中PM2.5與PM10沒(méi)有相關(guān)性，PM10和TSP有很強(qiáng)的正相關(guān)性(圖2)，說(shuō)明PM10和TSP等粗顆粒物主要來(lái)自外地輸送，外地輸送的PM2.5對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量影響較小，粗粒子對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量的影響貢獻(xiàn)大。

2.3 粒譜特征

5月23日、5月28日和12月3日顆粒物污染水平基本一致，3月28日顆粒物峰值濃度遠(yuǎn)高于其他3次過(guò)程，研究選擇12月3日和3月28日TSI 3321型APS粒譜儀數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析。在0.5～20.0 μm粒徑段，3月28日沙塵期間顆粒物平均數(shù)為218.0個(gè)·cm-3，為沙塵來(lái)臨前的57.5%，是沙塵天氣結(jié)束后的2.56倍；12月3日沙塵期間顆粒物平均數(shù)為81.4個(gè)·cm-3，為沙塵來(lái)臨前的30.4%，是沙塵結(jié)束后的3.01倍。均表現(xiàn)出伴隨大風(fēng)沙塵到來(lái)后，粒子數(shù)濃度迅速下降的特征。

圖3為沙塵天氣前后顆粒物個(gè)數(shù)濃度密度分布，沙塵天氣下顆粒物粒譜分布趨勢(shì)均表現(xiàn)出中心峰值濃度下降，并向粗粒子方向偏移，中心峰值所對(duì)應(yīng)的粒徑為0.67～1.72 μm，與2017年5月北京監(jiān)測(cè)值基本吻合[27]。

圖2 沙塵天氣顆粒物小時(shí)濃度相關(guān)性分析

在<0.68 μm粒徑段，顆粒物個(gè)數(shù)濃度密度表現(xiàn)為沙塵前>沙塵中>沙塵后；0.68～1.1 μm粒徑段，沙塵前與沙塵中個(gè)數(shù)濃度密度無(wú)明顯規(guī)律，但均大于沙塵后；>1.1～20 μm粒徑段，個(gè)數(shù)濃度密度表現(xiàn)為沙塵中>沙塵前>沙塵后。

圖3 沙塵前后顆粒物粒徑變化

2.4 水溶性離子特征

采用URG-9000D氣溶膠在線離子監(jiān)測(cè)儀測(cè)量環(huán)境空氣中PM2.5中水溶性離子濃度。將“非沙塵”界定為沙塵來(lái)臨前2 h，“沙塵”期間為沙塵開(kāi)始影響至結(jié)束時(shí)間，不同階段環(huán)境空氣中PM2.5中水溶性離子濃度統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表2。沙塵來(lái)臨前，5種陽(yáng)離子濃度由大到小依次為NH4+> Ca2+> Na+> K+>Mg2+，陰離子為NO3-> SO42-> Cl-> F-；沙塵期間陽(yáng)離子濃度由大到小依次為Ca2+> NH4+> Na+> K+>Mg2+，陰離子為SO42-> NO3-> Cl-> F-。

相比于“非沙塵”期間，沙塵天氣影響下陽(yáng)離子Ca2+、Na+、Mg2+的濃度顯著增加，二次離子(NO3-、SO42-、NH4+)濃度顯著降低，相似的研究結(jié)果也出現(xiàn)在受沙塵影響嚴(yán)重的包頭[11]和北京[18]。ZHOU等[11]認(rèn)為Ca2+、Na+、Mg2+濃度升高與沙塵天氣影響直接相關(guān)，均來(lái)自于地殼中的物質(zhì)，而主導(dǎo)NH4+濃度水平的前體物和光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度均受沙塵天氣的不同程度影響，與以廣州為代表的南方城市受沙塵天氣影響明顯不同，原因可能是沙塵氣團(tuán)在北方起塵后經(jīng)過(guò)長(zhǎng)距離傳輸途中易混入途徑地的污染物，使得南方城市受沙塵天氣影響更為復(fù)雜。以3月28日過(guò)程為例(圖4)說(shuō)明沙塵天氣對(duì)PM2.5中水溶性離子濃度變化影響，此次過(guò)程可分為沙塵來(lái)臨前(01:00—07:00)，沙塵期(08:00—13:00)，沙塵結(jié)束后(14:00—23:00)；受沙塵天氣影響，PM2.5濃度于07:00—08:00略有上升隨后迅速下降，沙塵期PM2.5濃度是沙塵來(lái)臨前的0.97倍，是沙塵結(jié)束后的2.59倍；Ca2+、Na+、Mg2+濃度于08:00迅速升高而后略有下降，NO3-、SO42-、NH4+濃度則迅速下降，其中沙塵期Ca2+濃度分別是沙塵天氣前的2.58倍和結(jié)束后的2.49倍，沙塵期NO3-濃度分別是沙塵來(lái)臨前的0.14倍和沙塵結(jié)束后的2.25倍，原因可能在于受沙塵天氣影響，風(fēng)力較大，濕度相對(duì)較低，不利于二次顆粒物生成，本地PM2.5濃度也降低，同時(shí)沙塵氣團(tuán)中含有較多地殼類物質(zhì)，最終導(dǎo)致Ca2+、Na+、Mg2+濃度升高和NO3-、SO42-、NH4+濃度降低。

表2 沙塵天氣PM2.5中水溶性離子濃度

最上方的箭頭方向指風(fēng)向，箭頭長(zhǎng)度表示風(fēng)速大小，用來(lái)表征離子濃度變化與風(fēng)速和風(fēng)向的定性關(guān)系。

2.5 激光雷達(dá)觀測(cè)特征

氣溶膠的質(zhì)量濃度與其消光系數(shù)呈顯著正相關(guān)性，且沙塵過(guò)程中氣溶膠的退偏比明顯升高[13,27]。由圖5可知，天津市2018年4次沙塵天氣過(guò)程均出現(xiàn)5 km以下高空氣溶膠的消光系數(shù)小且退偏振比大，退偏振比隨時(shí)間明顯增加且逐漸向地面?zhèn)鬟f趨勢(shì)，特別是3月28日沙塵過(guò)程中，05:00前沙塵氣團(tuán)已落到400 m高空處，07:00到達(dá)地面100～200 m高空，污染氣團(tuán)持續(xù)輸送到17:00。在沙塵天氣過(guò)程后期近地層消光小且退偏大、非球形粒子明顯增加且從地面向高空擴(kuò)散，轉(zhuǎn)變?yōu)楸镜負(fù)P塵污染。在垂直方向多次監(jiān)測(cè)到不同高度層(如3月28日15:00 1.5 km、5月28日12:00 2 km 和12月3日12:00 1 km)的過(guò)境沙塵氣團(tuán)。高空3 km傳輸至天津的沙塵中仍然是粗顆粒，與樊璠等[19]分析北京春季強(qiáng)沙塵過(guò)程結(jié)果一致。

2.6 沙塵傳輸路徑

京津冀地區(qū)外來(lái)沙塵傳輸路徑主要分3路[35-36]：一是北方路徑，由蒙古國(guó)東南部起塵，經(jīng)錫林郭勒盟的二連浩特、張家口向南傳輸；二是西北路徑，由蒙古國(guó)中、南部起塵，經(jīng)內(nèi)蒙古阿拉善的中蒙邊境、呼和浩特市、張家口等地；三是由新疆塔克拉瑪干沙漠邊緣起塵，經(jīng)河西走廊、銀川、太原等地。根據(jù)HYSPLIT后向軌跡模式對(duì)2018年影響天津的沙塵氣流軌跡進(jìn)行模擬(圖6)，發(fā)現(xiàn)沙塵氣團(tuán)基本從3 km高空向京津冀地區(qū)輸送[27]，其中12月3日24 h后向軌跡起源于蒙古國(guó)南部，為西北路徑，其他3次均起源于蒙古國(guó)中部和東南部，為北方路徑。

圖5 沙塵天氣過(guò)程激光雷達(dá)監(jiān)測(cè)的消光系數(shù)和退偏比

圖6 天津市沙塵天氣氣團(tuán)24 h后向軌跡

3 結(jié)論

(1)在沙塵天氣影響下，顆粒物濃度均在3 h內(nèi)達(dá)到峰值，持續(xù)影響8～10 h，TSP和PM10小時(shí)峰值濃度分別為2 265和928 μg·m-3，歷次過(guò)程中TSP和PM10最高平均質(zhì)量濃度為970和435 μg·m-3，PM10/TSP濃度比值為0.45～0.83，PM2.5/PM10濃度比值為0.17～0.29。

(2)從顆粒物數(shù)濃度分布看，沙塵天氣下顆粒物數(shù)濃度迅速下降，粒譜分布趨勢(shì)表現(xiàn)為個(gè)數(shù)濃度密度中心峰值密度下降，并向粗粒子方向偏移，中心峰值所對(duì)應(yīng)的粒徑為0.67～1.72 μm。

(3)從顆粒物化學(xué)組分分布看，沙塵天氣下陽(yáng)離子Ca2+、Na+、Mg2+濃度顯著增加，二次離子(NO3-、SO42-、NH4+)濃度顯著降低。

(4)激光雷達(dá)垂直監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示，5 km以下高空消光系數(shù)小且退偏振比大，退偏振比隨時(shí)間明顯增加且逐漸向地面?zhèn)鬟f趨勢(shì)。后向軌跡模式結(jié)果表明，沙塵氣團(tuán)從3 km高空以北方路徑和西北路徑的形式向京津冀地區(qū)輸送，主要源地為蒙古國(guó)中部、南部和東南部。結(jié)合氣溶膠光學(xué)特性分析認(rèn)為，沙塵天氣下顆粒物污染主要由沙塵遠(yuǎn)距離輸送和大風(fēng)引起的本地?fù)P沙共同作用所致。