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      石墨烯層間摩擦的面內(nèi)局部應(yīng)變調(diào)控

      2021-04-07 03:51:40張紅衛(wèi)劉帥磊張?zhí)O
      表面技術(shù) 2021年3期
      關(guān)鍵詞:滑片摩擦力側(cè)向

      張紅衛(wèi),劉帥磊,張?zhí)O

      (西安工程大學(xué) 城市規(guī)劃與市政工程學(xué)院,西安 710048)

      現(xiàn)代納米技術(shù)的不斷發(fā)展,促進(jìn)器件結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)越來越趨于微型化。當(dāng)材料尺寸微縮至納米尺度時(shí),尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)非常明顯。比如顯著增強(qiáng)的表面粘附作用致使傳統(tǒng)的液體潤滑策略將不再適用于降低摩擦、減小磨損,因此基于納米尺度的固體潤滑行為研究具有重要意義。以石墨烯為代表的典型層狀二維材料[1],其面內(nèi)原子之間通過強(qiáng)化學(xué)鍵相連,表面化學(xué)惰性強(qiáng),結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,不易磨損,因此具備優(yōu)異的摩擦學(xué)性能[2]。尤其獨(dú)特的原子結(jié)構(gòu)及強(qiáng)大的抗壓能力,使得石墨烯具有優(yōu)異的潤滑性能及表面防護(hù)作用,這為固體潤滑材料的設(shè)計(jì)帶來契機(jī),在潤滑領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景[3]。雖然石墨烯層間范德華(vdWs)作用微弱,摩擦較小,且易發(fā)生剪切滑移,但是摩擦能耗的影響依然不可忽略。當(dāng)石墨烯層間堆垛方式、接觸狀況等不同時(shí),層間相互作用差異顯著,會對摩擦行為產(chǎn)生本征影響[4-5]。因此,探究不同堆垛方式的石墨烯層間摩擦行為,掌握摩擦規(guī)律,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)摩擦作用的有效調(diào)控,具有重要的理論意義和應(yīng)用價(jià)值。

      研究發(fā)現(xiàn),通過將上層石墨烯片旋轉(zhuǎn)一定角度并與下層基底形成層間晶格結(jié)構(gòu)失配,即非公度接觸時(shí),層間摩擦力幾乎接近于0[6],呈現(xiàn)所謂的“結(jié)構(gòu)超滑”[7]。近年來,結(jié)構(gòu)超滑作為納米尺度固體接觸表面有效的降低摩擦、減小磨損、增強(qiáng)潤滑的重要方式,受到摩擦學(xué)研究者的廣泛關(guān)注。研究者們基于結(jié)構(gòu)超滑問題開展了大量的研究工作,實(shí)現(xiàn)從納米級[6,8]、微米級[9]甚至厘米級(宏觀)的超滑[10]。Berman 等[11]通過石墨烯包裹金剛石顆粒隔絕金剛石顆粒與無定形碳(DLC)薄膜的直接接觸,可顯著降低表面相對滑動(dòng)時(shí)的摩擦力,以此實(shí)現(xiàn)宏觀尺度的超滑過程。通過人為調(diào)控方式達(dá)到接觸表面間的非公度接觸,可以實(shí)現(xiàn)結(jié)構(gòu)超滑過程。但是,結(jié)構(gòu)超滑現(xiàn)象并非在任何工況下都能保持穩(wěn)定存在,在某些特定條件下,結(jié)構(gòu)超滑過程也會被破壞。如滑塊受到超高載荷作用[12]或與軟基底表面接觸時(shí)[13],超滑現(xiàn)象受到抑制。說明超滑現(xiàn)象并非本征存在,仍需進(jìn)一步開展超潤滑及其調(diào)控機(jī)制的相關(guān)研究。

      近期研究發(fā)現(xiàn),通過加載應(yīng)變作用可以改變原子固有的排布方式,有效調(diào)控層間范德華相互作用[14]。Lin 等[15]利用分子動(dòng)力學(xué)(molecular dynamics)模擬研究發(fā)現(xiàn)了公度接觸的石墨烯層間摩擦隨面內(nèi)應(yīng)變的非單調(diào)依賴性,而非公度接觸的石墨烯層間摩擦隨應(yīng)變單調(diào)遞減。Zhang 等[16]利用鼓泡技術(shù)實(shí)現(xiàn)了石墨烯面內(nèi)應(yīng)變的穩(wěn)定加載,并借助原子力顯微鏡(AFM)測試了石墨烯薄膜鼓泡頂端均勻拉伸區(qū)域的摩擦性能。結(jié)果發(fā)現(xiàn),應(yīng)變對石墨烯表面摩擦有顯著的調(diào)節(jié)作用,在0.6%的應(yīng)變作用下即可使得石墨烯表面摩擦系數(shù)顯著降低,實(shí)現(xiàn)超潤滑過程。Wang 等[17]發(fā)現(xiàn)應(yīng)變可以調(diào)控石墨烯層間摩爾云紋的演化過程,進(jìn)而有效調(diào)控層間摩擦,并揭示了應(yīng)變工程調(diào)控實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的超潤滑[18]。Peng 等[19]采用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法,研究了氫化石墨烯基底與石墨烯滑片之間的摩擦。結(jié)果表明,面內(nèi)應(yīng)變可降低氫化基底表面的粗糙度,進(jìn)而使得基底與滑片層間的摩擦力顯著減小,實(shí)現(xiàn)層間的超滑接觸。郭一伯等[20]基于AFM 實(shí)驗(yàn)及獨(dú)立振子模型,研究表明橫向應(yīng)力場加載作用可調(diào)控二硫化鉬(MoS2)的等效剛度及其表面勢壘,進(jìn)而影響摩擦能耗規(guī)律。雖然,應(yīng)變工程調(diào)控石墨烯為主的二維材料的摩擦研究取得了一些重要進(jìn)展,但是相關(guān)調(diào)控機(jī)制及內(nèi)在機(jī)理研究方面期待更大的突破[21]。

      本文利用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法,基于支撐石墨烯基底與六邊形的單層石墨烯滑片之間的滑動(dòng)摩擦過程,研究了面內(nèi)拉伸應(yīng)變對摩擦行為的影響。通過在基底的局部區(qū)域加載拉伸應(yīng)變作用而其他區(qū)域未加載應(yīng)變,考察滑片在基底表面滑動(dòng)全過程中的層間摩擦規(guī)律及其作用機(jī)制,將為石墨烯相關(guān)的二維材料的結(jié)構(gòu)超滑的優(yōu)化設(shè)計(jì)提供思路。

      1 模擬方法

      建立石墨烯滑片與石墨烯基底接觸模型,如圖1所示。計(jì)算模型由單層六邊形石墨烯滑片與支撐的石墨烯基底構(gòu)成,其中上層滑片及下層基底前后端邊界均為鋸齒型,即初始時(shí)層間為公度接觸。矩形石墨烯基底尺寸確定,長(z 方向)、寬(x 方向)分別為18.832、8.642 nm,包含6080 個(gè)碳原子。利用“石墨烯-彈簧”模型[22]模擬彈簧支撐的石墨烯基底,該模型在近年來的相關(guān)摩擦學(xué)研究中被廣泛運(yùn)用[13,17]。無特別說明時(shí),基底的支撐彈簧剛度均取為確定值kN=1000 N/m,該剛度值遠(yuǎn)大于處于平衡間距的石墨烯層間等效彈簧剛度(~2.7 N/m)。該彈簧支撐的基底彎曲剛度較大,因此有效避免了基底面外彎曲變形對摩擦行為的影響,將著重探究面內(nèi)應(yīng)變影響下基底與滑片的摩擦規(guī)律。

      圖1 石墨烯基底與滑片接觸模型Fig.1 A simulation model of graphene slider and substrate

      模擬系統(tǒng)的三個(gè)維度(即x、y、z 軸)方向均施加自由邊界條件。限制基底質(zhì)心在x-z 平面內(nèi)固定不動(dòng),同時(shí)限制滑片繞其外法線方向的旋轉(zhuǎn)以及沿x 軸方向的平動(dòng)。對基底中段兩側(cè)邊區(qū)域原子(如圖1 所示紅色標(biāo)記區(qū)域)施加位移,使得基底產(chǎn)生拉伸變形,其線應(yīng)變(ε)大小為兩側(cè)原子(紅色標(biāo)記)最終距離L 和初始距離Lo之差與初始距離Lo的比值,即(L-Lo)/Lo。在模擬中精確控制移動(dòng)原子間距,可以調(diào)控相應(yīng)區(qū)域的應(yīng)變大小。對每個(gè)滑片原子施加均布載荷fn,則滑片整體受力等效為N·fn(其中N 為滑片原子數(shù))。在該力作用下,滑片與基底層間距縮?。ǖ陀谄胶忾g距),層間作用增強(qiáng)。模擬分為兩步:體系的馳豫階段和滑動(dòng)接觸過程。開始時(shí),先進(jìn)行20 ns 的馳豫,使系統(tǒng)達(dá)到平衡狀態(tài)。然后進(jìn)行滑動(dòng)摩擦階段的模擬計(jì)算,將剛度為kL=20 N/m 的線性彈簧末端連接于滑片質(zhì)心,以恒定的速度v =10 m/s拖動(dòng)彈簧前端前移,則滑片在彈簧的拖曳作用下沿z 軸正方向做粘滑(stick-slip)運(yùn)動(dòng)。通過計(jì)算滑片滑動(dòng)時(shí)每一步的受力,統(tǒng)計(jì)得到側(cè)向力(即瞬時(shí)摩擦阻力)隨滑動(dòng)距離的變化曲線(一般呈鋸齒型)。通過計(jì)算側(cè)向力在確定滑動(dòng)區(qū)間段內(nèi)(0~42 nm)的平均值,進(jìn)一步可求得到該滑動(dòng)區(qū)間段內(nèi)的平均摩擦力。

      分子動(dòng)力學(xué)模擬基于大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)開源軟件LAMMPS[23]進(jìn)行。在模擬體系中,利用經(jīng)驗(yàn)鍵序勢函數(shù)(AIREBO)[24]描述石墨烯片層內(nèi)部C—C 共價(jià)鍵作用。通過12-6 型Lennard-Jones 經(jīng)驗(yàn)對勢[25]描述石墨烯滑片與石墨烯基底片層之間的范德華(vdWs)相互作用,該勢函數(shù)中勢阱深度、平衡原子間距取值分別為2.968 meV、0.3407 nm。在NVT 系綜下進(jìn)行模擬,利用Nosé-Hoover控溫方法控制體系溫度保持為300 K,時(shí)間步長取1 fs。

      2 結(jié)果與分析

      2.1 面內(nèi)局部應(yīng)變的影響

      以包含294 個(gè)碳原子的六邊形石墨烯滑片與基底接觸模型為算例,考察滑片所受側(cè)向力(即瞬時(shí)摩擦力)的變化情況?;芊ㄏ蜉d荷fn=0.1 nN/atom 作用,對應(yīng)層間壓強(qiáng)為3.8 GPa,該值接近于已有的實(shí)驗(yàn)及原子模擬中采用的載荷值[26-27]。如圖2a 所示,考慮應(yīng)變分別為0、6%和10%的3 種典型情況時(shí),計(jì)算滑片由起點(diǎn)A 滑動(dòng)至終點(diǎn)B 位置的全過程所受側(cè)向力隨滑動(dòng)距離的變化。如圖2b 所示,當(dāng)基底未加載應(yīng)變時(shí)(ε=0),滑片在基底表面滑動(dòng)時(shí)所受側(cè)向力變化曲線在平衡位置均勻振蕩,即振幅不變。當(dāng)受局部應(yīng)變作用時(shí)(ε=6%、10%),滑片在基底表面滑動(dòng)時(shí)的側(cè)向力變化曲線振幅不一致。具體來講,當(dāng)滑片在非應(yīng)變區(qū)滑動(dòng)時(shí),側(cè)向力變化曲線振蕩均勻且與ε=0 時(shí)變化情況幾乎一樣;而在應(yīng)變區(qū)滑動(dòng)時(shí),側(cè)向力曲線振幅降低,且應(yīng)變越大,振幅降低越明顯。

      圖2 不同局部應(yīng)變作用下側(cè)向力隨滑動(dòng)距離的變化Fig.2 (a) Slider slides from A to B position; (b) Lateral force vs the sliding distance at different local strains

      對側(cè)向力受應(yīng)變的影響進(jìn)行定量化分析。將圖2b 所示的側(cè)向力對應(yīng)的峰值與谷值求差值得ΔF,再取其1/2 可得側(cè)向力曲線振幅。側(cè)向力振幅隨應(yīng)變的變化情況如圖3 所示。結(jié)果顯示,滑片在非應(yīng)變區(qū)滑動(dòng)時(shí),側(cè)向力振幅不受局部應(yīng)變的影響,且其值與ε=0時(shí)相同;而在應(yīng)變區(qū)滑動(dòng)階段,側(cè)向力振幅隨應(yīng)變的增加而顯著減小。當(dāng)應(yīng)變由0 增加至10%時(shí),側(cè)向力由1.33 nN 降低至0.86 nN,振幅降低了近35%。

      實(shí)際上,加載局部應(yīng)變作用的基底區(qū)域內(nèi)部C—C鍵長發(fā)生改變,導(dǎo)致基底與滑片層間的晶格結(jié)構(gòu)發(fā)生失配,層間呈非公度接觸。如圖4 所示,當(dāng)滑片在基底的應(yīng)變區(qū)滑動(dòng)時(shí),滑片與基底之間具有明顯的非公度接觸狀態(tài)(如圖4b 所示);而當(dāng)滑片在基底非應(yīng)變區(qū)滑動(dòng)時(shí),上下層間呈公度接觸(如圖4a 和4c 所示)。已有的研究發(fā)現(xiàn),這種層間公度性的轉(zhuǎn)變顯著影響層間摩擦行為[15]。當(dāng)公度接觸時(shí),層間作用勢壘較高,層間剪切作用強(qiáng),摩擦能耗大;反之,當(dāng)非公度接觸時(shí),層間作用勢壘降低,剪切滑移所需摩擦能耗減少。由公度接觸轉(zhuǎn)變?yōu)榉枪冉佑|的過程中,不但降低層間側(cè)向力振幅大小,而且使得層間摩擦系數(shù)降低數(shù)個(gè)量級[6]。

      圖3 側(cè)向力振幅隨應(yīng)變的變化曲線Fig.3 Amplitude of the lateral force vs the strain

      如果將間距在某一確定范圍內(nèi)的滑片與基底原子視為接觸,那么可以統(tǒng)計(jì)滑動(dòng)的任意時(shí)刻與滑片在接觸范圍內(nèi)的基底原子數(shù)(即接觸面積)。原子間距為0.45 nm 范圍內(nèi),與滑片接觸的基底原子數(shù)隨滑動(dòng)距離的變化如圖5a 所示。發(fā)現(xiàn)未加載應(yīng)變的基底(ε=0)與滑片的接觸原子數(shù)隨滑動(dòng)位置有小幅波動(dòng),但是整體趨勢平穩(wěn)。然而加載局部應(yīng)變(ε=6%、10%)的基底與滑片的接觸原子數(shù)整體上隨滑動(dòng)距離的變化顯著,且在應(yīng)變區(qū)滑動(dòng)時(shí)的接觸原子數(shù)明顯少于非應(yīng)變區(qū)。主要原因是基底的加載應(yīng)變區(qū)域單位面積內(nèi)包含的原子數(shù)降低,導(dǎo)致與滑片接觸原子數(shù)減小。應(yīng)變越大時(shí),接觸原子數(shù)越少,層間非公度性越明顯,摩擦力越小[15]。

      圖4 滑片與基底不同區(qū)域的接觸狀況Fig.4 Slider placed on non-strain region (a), strained region (b), and non-strain region of the substrate (c)

      圖5 接觸原子數(shù)、層間勢能和摩擦能耗隨距離的變化Fig.5 (a) Numbers of contact atoms, (b) interlayer potential energy and (c) friction dissipation vs the distance

      應(yīng)變引起的層間晶格結(jié)構(gòu)失配,可以改變滑片分別與基底的應(yīng)變區(qū)和非應(yīng)變區(qū)之間的作用強(qiáng)度。如圖5b 所示,通過計(jì)算層間范德華作用勢能,發(fā)現(xiàn)滑片與基底的應(yīng)變區(qū)域原子之間的層間作用勢能增加,且應(yīng)變越大時(shí),相應(yīng)的層間作用勢能增加越明顯。層間作用勢能增加說明滑片在該區(qū)域的穩(wěn)定性降低,在相對較小的外力作用下即可使滑片產(chǎn)生滑移,故而滑片向前滑動(dòng)所需摩擦能耗降低,摩擦力減小[22,28]。

      通過考察滑片在滑動(dòng)全過程中的能耗變化,直觀分析應(yīng)變對摩擦的影響?;Σ聊芎碾S滑動(dòng)距離的變化如圖5c 所示,結(jié)果顯示,應(yīng)變越大時(shí),摩擦能耗隨位移的增加速度越慢。由于能耗是瞬時(shí)摩擦力對位移的累積,因此局部應(yīng)變越大時(shí),側(cè)向力(瞬時(shí)摩擦力)對位移的累積量(即層間摩擦能耗)越小。需要說明,計(jì)算中基底支撐彈簧剛度為1000 N/m,該值遠(yuǎn)大于平衡間距的石墨烯層間等效彈簧剛度(~2.7 N/m),因而基底的面外變形幾乎忽略不計(jì),可以忽略基底表面波動(dòng)因素對摩擦的影響。因此,層間摩擦力及其摩擦能耗的改變主要是由于基底的面內(nèi)應(yīng)變導(dǎo)致的。

      2.2 載荷與滑片尺寸的影響

      特別計(jì)算不同載荷及滑片尺寸情況下的層間作用,進(jìn)一步確認(rèn)局部拉伸應(yīng)變對滑片摩擦作用的影響規(guī)律。計(jì)算得到的包含294 個(gè)碳原子的滑片在局部應(yīng)變?yōu)?0%的基底表面滑動(dòng)時(shí)的側(cè)向力變化如圖6 所示。分別考慮載荷大小為0.05、0.1、0.2 nN/atom 時(shí)的情況,均發(fā)現(xiàn)側(cè)向力振幅在基底的應(yīng)變區(qū)降低,表現(xiàn)出對應(yīng)變的依賴性。通過縱向比較,發(fā)現(xiàn)不同載荷作用下,在基底的相同區(qū)域滑動(dòng)時(shí),滑片側(cè)向力振幅大小不同;橫向比較,發(fā)現(xiàn)在加載應(yīng)變的基底區(qū)域滑動(dòng)時(shí),滑片側(cè)向力振幅顯著小于非應(yīng)變區(qū)。該摩擦規(guī)律在不同載荷作用時(shí)保持一致。

      圖6 不同載荷作用下側(cè)向力隨滑動(dòng)距離的變化Fig.6 Lateral force vs the sliding distance at different normal loads

      圖7 不同尺寸的滑片所受側(cè)向力隨滑動(dòng)距離的變化Fig. 7 Lateral force vs the sliding distance for the slider with the different sizes

      如圖7 所示,通過計(jì)算,載荷為fn=0.1 nN/atom時(shí),分別含有150、294、726 個(gè)碳原子的滑片在局部應(yīng)變?yōu)?0%的基底表面滑動(dòng)時(shí),側(cè)向力作用均具有明顯的應(yīng)變依賴性。結(jié)果表明,滑片尺寸越大時(shí),相應(yīng)的側(cè)向力振幅也越明顯。就整體趨勢來講,應(yīng)變區(qū)側(cè)向力振幅顯著小于非應(yīng)變區(qū)的規(guī)律一致。綜合考慮圖2、圖6 和圖7 可以看出,應(yīng)變對摩擦能耗的弱化作用在一定程度上具有普適性。

      2.3 均勻應(yīng)變基底與滑片層間摩擦

      為了直觀表達(dá)不同應(yīng)變對摩擦行為的影響,將特別考察滑片與加載均勻應(yīng)變的基底之間的摩擦動(dòng)態(tài)過程,以及平均摩擦力隨應(yīng)變的變化情況。如圖8a所示,基底兩側(cè)邊界原子(紅色標(biāo)記)受到拉伸作用向兩側(cè)平移,則基底整體產(chǎn)生均勻的拉伸應(yīng)變。考慮載荷fn=0.1 nN/atom,且應(yīng)變分別為0、6%、10%等3種情況,分別計(jì)算滑片在均勻應(yīng)變基底表面滑動(dòng)時(shí)層間側(cè)向力及其平均摩擦力。如圖8b 所示,均勻應(yīng)變對滑片(N=294)側(cè)向力產(chǎn)生顯著影響,應(yīng)變越大,側(cè)向力振幅減小越明顯。即就是說,應(yīng)變越大,層間側(cè)向作用強(qiáng)度越低,層間摩擦能耗越小。

      圖8 不同的均勻應(yīng)變作用下側(cè)向力隨滑動(dòng)距離的變化Fig.8 (a) Substrate with the uniform strain; (b) Lateral force vs the sliding distance at uniform strains

      分析平均摩擦力(側(cè)向力的平均值)與應(yīng)變的定量依賴關(guān)系。如圖9a 所示,計(jì)算不同載荷作用情況下尺寸確定的滑片(原子數(shù)N=294)與基底層間摩擦力,結(jié)果顯示,摩擦力均隨應(yīng)變的增大而逐漸降低,且載荷越大,摩擦力減小越明顯。該依賴關(guān)系在不同載荷情況下均成立,且載荷越大,摩擦力隨應(yīng)變降低速率越明顯。如圖9b 所示,當(dāng)滑片單原子所受載荷確定不變時(shí)(fn=0.1 nN/atom),計(jì)算所得不同尺寸的滑片與基底層間摩擦力也均隨應(yīng)變的增大而逐漸降低,進(jìn)一步說明面內(nèi)拉伸應(yīng)變可有效降低層間摩擦。圖9a 和9b 的結(jié)果直觀反映了摩擦力與應(yīng)變的定量依賴關(guān)系,與已有的實(shí)驗(yàn)及分子動(dòng)力學(xué)模擬所得結(jié)論一致,即隨著面內(nèi)拉伸應(yīng)變的增加,摩擦力顯著降低[15-16]。說明在面內(nèi)加載均勻應(yīng)變,可有效調(diào)控石墨烯層間的摩擦性能,為其超潤滑設(shè)計(jì)提供思路。

      圖9 平均摩擦力隨應(yīng)變的變化Fig.9 Mean friction vs the strain at the different normal loads(a) and for the different slider sizes (b)

      3 結(jié)論

      1)基于分子動(dòng)力學(xué)模擬,研究了六邊形石墨烯滑片在加載局部應(yīng)變的石墨烯基底表面的滑動(dòng)摩擦過程。結(jié)果發(fā)現(xiàn),側(cè)向力曲線在各區(qū)域的振幅不一致。具體來講,在應(yīng)變區(qū),側(cè)向力振幅顯著降低,摩擦能耗減小;而在非應(yīng)變區(qū),側(cè)向力不受影響。說明局部應(yīng)變可以有效調(diào)控摩擦的分布規(guī)律。

      2)針對不同的滑片尺寸及載荷作用情況,計(jì)算發(fā)現(xiàn),滑片所受側(cè)向力振幅在基底應(yīng)變區(qū)都表現(xiàn)出顯著的降低態(tài)勢。

      3)加載均勻拉伸應(yīng)變的基底,其與滑片之間的摩擦力隨著應(yīng)變的增加而持續(xù)減小,表明應(yīng)變可以有效降低石墨烯層間摩擦力大小。

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