尚向軍 李叔倫 馬奔 陳瑤 何小武 倪海橋2) 牛智川2)?

1) (中國科學(xué)院半導(dǎo)體研究所, 半導(dǎo)體超晶格國家重點實驗室, 北京 100083)

2) (北京量子信息科學(xué)研究院, 北京 100193)

1 引 言

單光子源是量子信息技術(shù)關(guān)鍵元器件.近年來, 量子光網(wǎng)絡(luò)成功演示玻色采樣量子計算[1], 波導(dǎo)光量子芯片如CNOT 門[2]、波導(dǎo)或微環(huán)腔參量下轉(zhuǎn)換光子對源[3,4]、Mach-Zehnder 干涉型路徑糾纏器和波分復(fù)用器[4]、片上Hong-Ou-Mandel 干涉儀[5]、鈮酸鋰波導(dǎo)分路器和光開關(guān)[6]、隨機行走器[7]、集成單光子探測器[8]、芯片化量子密鑰分發(fā)(quantum key distribution, QKD)[9]等大量涌現(xiàn),大大推動了單光子應(yīng)用.制備可與之銜接的單光子源組件尤為重要.外延半導(dǎo)體單量子點(single quantum dot, SQD)是制備單光子源的理想材料,在低溫下穩(wěn)定且確定性發(fā)光、激子譜線細、波長覆蓋廣、光場耦合系數(shù)大、易于外場調(diào)控、與半導(dǎo)體微納工藝兼容, 可集成光學(xué)微腔和微透鏡、靶眼環(huán)、金屬超材料等結(jié)構(gòu)增強光-物質(zhì)作用并提升出光 方 向 性.GaAs 基In(Ga)As SQD 波 長 可 覆 蓋840—1340 nm[10]; 可集成GaAs/AlAs 分布Bragg反射鏡(distributed Bragg reflector, DBR)Fabry-Petrot(F-P)平面腔并刻蝕微柱陣列, 其工藝比光子晶體腔簡單; 作為腔鏡的“building block”,GaAs/AlAs 膜系的折射率差小, 可通過精確優(yōu)化DBR 對數(shù)來折衷優(yōu)化腔內(nèi)光場強度(即Purcell 效應(yīng))和出光提取效率(腔輸出), 以提高SQD 出光計數(shù)率.然而, 外延SQD 只在液氮77 K 溫度以下才能很好發(fā)光; 而且其在片上位置隨機且發(fā)光質(zhì)量各有差異, 必須對高亮度SQD 做光譜掃描尋址并優(yōu)化收光光路效率, 才能收集盡可能多的單光子.

單光子收集通常用共聚焦裝置通過針孔空間濾波收集片上微區(qū)內(nèi)的SQD 熒光, 并通過單色儀或濾光片濾出激子光譜單線.激光經(jīng)高倍物鏡聚焦后光斑較小(2 μm), 本身就可選區(qū)激發(fā)SQD, 故熒光光路針孔可開大以增加光通量, 甚至可搭建單模光纖引入高斯激光束、多模光纖收集熒光的光纖光路共聚焦.多模光纖芯徑和數(shù)值孔徑大, 收光效率高, 易調(diào)節(jié), 但輸出光斑差.用單模光纖收光雖可輸出高斯光束用于后端應(yīng)用, 但其芯徑和數(shù)值孔徑小, 需要多維度精密調(diào)節(jié)光斑準(zhǔn)直和聚焦以優(yōu)化收光效率, 調(diào)節(jié)難度大.若能將高亮度SQD 與單模光纖直接近場耦合并固定, 就可避免系統(tǒng)振動/位移影響和重復(fù)掃描尋址保持對SQD 定位, 獲得高且穩(wěn)定的單光子輸出, 實現(xiàn)即插即用和組件化;而且光纖透光率從可見到2.5 μm 波段都保持較高, 適于全波段(特別是1.30 或1.55 μm) SQD.SQD光纖耦合方案有三種, 如圖1 所示.基于微區(qū)定位標(biāo)記XY 的拉錐光纖與光子晶體腔或懸空波導(dǎo)側(cè)向耦合, 其理論收光效率最高達73%[11,12]; 大數(shù)值孔徑錐形端面光纖與SQD 樣片垂直耦合, 其理論收光效率最高達73%[13]; 石英V 槽封裝的排式光纖與SQD 樣片垂直耦合[14].前兩種方案都需要多維度精確調(diào)節(jié)以避免柔軟光纖的畸形彎曲實現(xiàn)高效對準(zhǔn)耦合; V 槽排纖無彎曲且具有大平滑端面,只要與SQD 樣片充分貼合就可保證垂直收光, 而且光纖芯徑為4—9 μm, 對準(zhǔn)SQD 的容差大, 其盲對粘合及光譜篩選操作簡單, 可避免光纖陶瓷插針的掃描對準(zhǔn)難題.其收光效率取決于光纖數(shù)值孔徑和SQD 出光發(fā)散角.單模光纖數(shù)值孔徑僅0.13,遠小于共聚焦物鏡0.55—0.70, 因此需要集成DBR腔來增強SQD 垂直出光.之前文獻報道用端面鍍DBR 介質(zhì)膜的裸光纖與集成下DBR 的SQD 樣片有縫貼合, 由上下DBR 構(gòu)成的標(biāo)準(zhǔn)具腔來增強SQD 垂直出光, 光纖收光效率約10%[15].如直接用上下DBR 構(gòu)成的F-P 腔耦合SQD 結(jié)構(gòu)與光纖粘合, 其收光效率有望提升.

圖1 SQD 光纖耦合方案Fig.1.Schemes of fiber coupling with SQDs.

本文在我們之前用V 槽排式光纖粘接少對數(shù)(上4 對)DBR 微柱陣列實現(xiàn)SQD 單光子光纖輸出基礎(chǔ)上, 通過有限差分時域法(finite difference time domain, FDTD)模擬優(yōu)化上DBR 對數(shù), 提升垂直出光, 并用外延的多對數(shù)(上16 對)DBR 平面腔樣片進行V 槽排纖盲對粘接, 獲得SQD 光纖耦合樣品; 相比上4 對DBR 的微柱SQD 光纖耦合樣品, 上16 對DBR 的平面腔SQD 光纖耦合樣品的光纖輸出單光子計數(shù)率大大提升, 符合理論預(yù)測; 分別測試了兩者在不同溫度下的光譜、光子計數(shù)率和二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(τ) , 兩者g2(τ) 均呈反聚束,均在約70 K 下與腔模耦合獲得干凈譜線和較高單光子計數(shù)率.

2 FDTD 模擬

采用FDTD 程序模擬DBR 微柱的光纖收光效率.實際光纖的纖芯(9 μm)和包層(125 μm)直徑都遠大于微柱, 而且兩者折射率差小, 數(shù)值孔徑僅0.13, 要反映其遠場全反射, 需要仿真計算的尺寸非常大, 這里不適用.為了便于仿真模擬, 如圖2(b)右插圖所示, 用直徑8 μm、折射率n=1.5的圓柱(青色區(qū)域)來表示光纖芯徑, 其大小超過FDTD 模擬范圍, 其數(shù)值孔徑角為A對應(yīng)臨界全反射角, 其數(shù)值孔徑NA=sinA=0.13 ; 光纖收光用數(shù)值孔徑角A來定義: 只有在A范圍內(nèi)的光場才可通過遠場的光纖全反射而被收集, 在A范圍外的光場最終會倏逝掉, 這樣就避免了需另外模擬光纖包層而且模擬尺寸很大的困難, 通過近場FDTD 模擬估算光纖收光效率.模擬是在光纖與微柱無間隙貼合、完全對準(zhǔn)、SQD 位于微柱正中心的理想情形下進行.仿真計算只包含單個微柱和光纖, 因為光纖陣列相鄰間隔127 μm, 微柱陣列相鄰間隔10 μm, 足以消除相鄰光纖或微柱的影響.圖2(c)給出模擬結(jié)構(gòu)示意圖, 其中, 微柱(紅藍相間區(qū)域)由 1λ-GaAs 和上、下DBR 構(gòu)成, DBR 的AlAs (折射率2.9)厚度為78.2 nm, GaAs (折射率3.5)厚度為65.3 nm, 即λ/4 , 下DBR 為36 對,上DBR 的對數(shù)可變, 微柱直徑C=2 μm, 底部為GaAs 襯底; 光纖收光用字母D命名的時間模擬探測器(灰色條)記錄, 其大小為微柱直徑與光纖數(shù)值孔徑之和, 即C+2×d×NA, 其中d為該模擬探測器距離微柱表面的間距.假設(shè)SQD 為單脈沖激發(fā)的電偶極子且其方向平行于襯底, 即腔模光場的方向.經(jīng)過足夠長時間演化后, 腔內(nèi)剩余光場即腔模光場; 假設(shè)SQD 發(fā)光與腔模光場完美匹配;用時間模擬探測器E1-En(深綠色區(qū)域)記錄微柱全方向, 即頂部、底部和側(cè)面的出光功率, 光纖收光效率定義為模擬探測器D的收光功率除以模擬探測器E1-En的出光總功率, 是腔場的動態(tài)輸出.圖2(b)右圖列出隨著上DBR 對數(shù)增加光纖收光效率的變化, 上DBR 為14 對時收光效率最高.由于FDTD 模擬并未計入Purcell 增強效應(yīng)(即SQD發(fā)光速率正比于腔內(nèi)光場的平方), 不能真實反映微腔-SQD 耦合結(jié)構(gòu)的實際光子輸出.為了考慮Purcell 效應(yīng), 在圖2(b)左圖列出微柱內(nèi)部(mode inner distribution)和 頂 部(mode top distribution)的腔模光場靜態(tài)(穩(wěn)態(tài))分布.隨著上DBR對數(shù)增加, 腔內(nèi)光場單調(diào)增強而微柱頂部的光場先增強后降低.兼顧Purcell 效應(yīng)(即腔內(nèi)光場)和出光提取效率(即腔頂部的光場), 則上DBR 為16 對時光纖實際收集的SQD 光子計數(shù)率有望最高(如圖2(b)中虛線).我們還模擬了共聚焦物鏡的收光效率, 即將上述光纖芯徑撤去并將模擬探測器D的收光孔徑NA換成物鏡的NA=0.7.對于上DBR為16 對的微柱, 共聚焦物鏡的收光效率為67%(與實驗報道的提取效率79 ± 8%[16]或66%[17]接近),單模光纖的收光效率較高為84%, 引入光纖可改善腔內(nèi)光場分布和出光發(fā)散性, 如圖2(a)靜態(tài)腔場分布中的白色箭頭所示.

圖2 單模光纖粘合SQD 微柱的收光模擬 (a) 靜態(tài)腔場分布; (b)左: 腔內(nèi)(inner)和頂部(top)的靜態(tài)腔場強度; 右: 光纖提取效率隨上DBR 對數(shù)的變化.同時列出共聚焦收光效率(空心點)作比較, (c) 模擬結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2.Simulation of light collection from single mode fiber-bonded SQD micropillar: (a) Steady cavity field distribution; (b) Left:steady cavity mode intensity inside (inner) or on top of (top) the cavity; right: light extraction efficiency of fiber, as a function of the upper DBR pairs.Red hollow points: that of confocal setup for comparison; (c) schematic of the simulation structure.

半導(dǎo)體/空氣界面全反射很強, 使SQD 整體出光效率不到4%.對于上4 對DBR 的微腔, 平面腔可保證垂直出光, 但刻蝕微柱引入側(cè)壁的界面全反射(占主導(dǎo))后, 結(jié)合頂部的界面全反射, 使腔內(nèi)為多模彌散光場(即 × 4 air), 頂部出光發(fā)散主要向側(cè)向投影, SQD 發(fā)光為全方向, 共聚焦收光效率低(1.3%), 刻蝕微柱并不能提升共聚焦收光; 光纖粘合引入折射率約1.5 的介質(zhì)(光纖或固化膠)克服了頂部的界面全反射, 有利于在微柱內(nèi)形成橫向束縛的腔模光場(即 × 4 fiber)增強SQD 發(fā)光和垂直出光, 使光纖收光效率達11%.光譜測試也發(fā)現(xiàn), 上4 對DBR 微柱的光譜單線峰值強度在共聚焦下為4000/s, 在光纖粘合下最高達40000/s[14].

3 實驗系統(tǒng)、測量結(jié)果及分析

實驗上, 采用石英V 槽排式光纖(16 芯)與DBR 量子點樣片通過紫外固化膠盲對粘合大批量制樣, 并通過液氮低溫光譜篩選得到具有SQD 光譜單線輸出的光纖耦合樣品, 樣品A 為下20 對/上4 對DBR 微柱與9 μm 芯徑普通單模光纖粘合, 微柱直徑3 μm, 陣列周期10 μm; 樣品B 為下25 對/上15 對的DBR 平面腔樣片與4.4 μm小芯徑單模光纖HP780 粘合, 目的在于提高SQD命中率以驗證光纖收光是否能獲得高計數(shù)率以及小芯徑單模光纖是否可用.該樣片之前曾刻蝕微柱(Q值約為3800)實現(xiàn)共聚焦一階透鏡前單光子計數(shù)率最高16 M/s[18].如前所述, 上DBR 對數(shù)是影響微腔性能的關(guān)鍵, 下DBR 對數(shù)應(yīng)在滿足微腔性能前提下做到節(jié)約.對于光纖粘合消除上DBR與空氣界面全反射的情況, 樣品A 的上DBR 為4 對, 下DBR 為20 對, 足以保證垂直向上出光; 樣品B 的上DBR 為15 對, 下DBR 需要至少25 對,才能保證垂直向上出光.920 nm 波段SQD 片上分布很多, 只要樣片區(qū)域合適, 盲對粘合總能從16 根光纖中找到1—2 根具有較強光譜單線.更直接的光纖耦合是用單個光纖陶瓷插針通過掃描定位來實現(xiàn), 例如低溫光譜掃描及室溫原位粘合, 它在極低密度SQD 的光纖耦合上有優(yōu)勢, 但目前還需克服以下技術(shù)挑戰(zhàn): 壓縮機低溫冷頭振動使光纖端面與量子點樣片相互摩擦損壞微柱; 光纖垂直方向性的控制不如直接粘合效果好.

測試采用如圖3 的裝置, 樣品置于4 K 壓縮低溫冷臺, 將其光纖大部分塞入熱屏蔽罩內(nèi)進行降溫過渡以保證樣品溫度降到10 K, 只留末端一小段光纖通過真空膠塞引出, 并用冷接子連接熔融型650 nm/980 nm 光纖波分復(fù)用器進行激發(fā)和收光, 光譜測試直接將波分復(fù)用器980 nm 輸出端接到光柵成像光譜儀上, 二階關(guān)聯(lián)函數(shù)g2(τ) 測試采用熔融型 1×2 單模光纖分路器(Thorlabs)分光,長通濾光片和窄線帶通濾光片(Semrock)濾光,光纖準(zhǔn)直器和多模光纖收光; 濾光波長可通過調(diào)節(jié)

窄線濾光片傾角調(diào)節(jié), 調(diào)節(jié)時, 將多模光纖接到成像光譜儀上并轉(zhuǎn)動窄線濾光片實時觀測濾光后的光譜.采用硅雪崩型單光子計數(shù)器Si-APD 實時記錄光子計數(shù)流, 與時間符合單光子計數(shù)模塊TCSPC

結(jié)合完成g2(τ) 測 試.τ=0的g2(τ) 即g2(0) , 反映單光子純度.需注意, 光柵成像光譜儀濾光后Si-APD 收集的光信號強度基本與光譜信號強度一致, 與之不同, 上述窄線濾光片濾光后Si-APD 收集的光信號強度高于光譜信號強度, 因為其不再經(jīng)過光譜儀光柵衍射.通過比較濾光前(即光纖波分復(fù)用器輸出的光譜強度)和濾光后(即多模光纖輸出的光譜強度), 得到濾光光路效率為11%, Si-APD在920 nm 波段探測效率為34%, 光纖波分復(fù)用器輸出效率為80%, 因此, APD 實測的單光子計數(shù)率僅為單模光纖輸出單光子總計數(shù)率的3%, 用于估算后者.另外, 窄線濾光片濾光不徹底會引入多光子, APD 測到光子計數(shù)率中只有部分來自凈單光子計數(shù)率[14].樣品A 和樣品B 的測試結(jié)果分別如圖4 和圖5 所示.g2(τ) 均呈反聚束, 光譜強度與光纖輸出單光子計數(shù)率具體列于表1.

圖3 光纖耦合量子點單光子源的二階關(guān)聯(lián)函數(shù)測試裝置Fig.3.Measurement setup of second-order correlation function of a fiber-coupled SQD single-photon source.

表1 樣品光纖輸出單光子計數(shù)率匯總Table 1.Summary of fiber output single photon count rate of the samples.

圖4 光纖粘合SQD 樣品A 的光譜.分別在10 和77 K 下用高(紅線)和低(黑線)激發(fā)功率測試; 插圖: 濾光后的分束單路光譜和 g 2(τ) 及退卷積擬合(藍線)Fig.4.Sample A of fiber coupled SQD, spectra measured at 10 and 77 K under high (red) and low (black) excitation powers.Insets:One-beam spectra after filtering and g 2(τ) with deconvoluted fitting (blue).

圖5 光纖粘合SQD 樣品B (a)光譜(左)和 g 2(τ) 及退卷積擬合(右), 在10, 40 和70 K 下變激發(fā)功率測試(如藍、紅、黑線, 垂直平移以便顯示; 虛線示意腔模; 虛線框示意QD1); (b)三個溫度的濾光后光譜(1.1 μW 激發(fā)功率測試); (c) 10 K 溫度下QD1 的X/X*光譜雙線細致結(jié)構(gòu)、強度-激發(fā)功率依賴曲線, X 顯示劈裂, 如光譜峰擬合綠線; (d)退卷積 g 2(τ) 、濾光后APD 實測光子計數(shù)率隨激發(fā)功率的變化Fig.5.Sample B of fiber coupled SQD: (a) PL spectra (left) and g 2(τ) with deconvoluted fitting (right), measured at 10, 40 and 70 K with variable excitation power (i.e.blue, red and black, offset vertically for clarity; dash line indicates cavity mode, CM,dashed rectangular indicate QD1); (b) spectra after filtering at the three temperatures (measured under excitation power of 1.1 μW); (c) X/X* peak fine structure and intensity excitation power dependence, X shows splitting as the green spectral fittings indicate; (d) deconvoluted g 2(τ) and photon count rate at APDs after filtering, as a function of the excitation power.

如圖5, 從光譜可見, 樣品B 至少有4 個SQD.我們研究QD1, 它以X/X*發(fā)光為主, 其激發(fā)功率依賴斜率均為0.96 證明是單激子;X精細劈裂約49 μeV,X*無劈裂, 僅在10 K 低溫且低激發(fā)功率(0.29 μW)下占主導(dǎo), 可能與界面缺陷空穴占據(jù)并與量子點s 電子復(fù)合發(fā)光有關(guān)[20].X/X*光譜雙線很難分開, 故同時將其濾出做二階自關(guān)聯(lián)測試.測得的g2(0) 最低為0.4, 原因是X和X*強度相當(dāng), 自關(guān)聯(lián)里包含很大的互關(guān)聯(lián)成分[19].X/X*的擬合發(fā)光壽命 (激發(fā)功率0.29 μW下)在10 K 下為0.6 ns, 在40—70 K 下受光腔耦合增強為0.4 ns; 70 K 下X/X*光譜雙線與DBR腔模CM 重合, 只看到QD1 發(fā)光; 其譜線聲子展寬、峰值變?nèi)醯w強度提高, 根據(jù)估計(詳見表1), 光纖輸出的凈單光子計數(shù)率最高達16 M/s(激發(fā)功率1.1 μW 下測得, 此時g2(0)=0.7 )或21 M/s (激發(fā)功率2.4 μW 下測得, 此時g2(0)=0.8 ),與該樣品之前在共聚焦收光下一階透鏡前的單光子最高計數(shù)率16 M/s(腔模共振時)[18]相當(dāng), 反映較高的光纖收光效率, 遠高于共聚焦實際收光計數(shù)率3.3 M/s(即APD 計數(shù)率除以探測效率), 也高于之前不同介質(zhì)膜構(gòu)成DBR F-P 腔的光纖收光效率10%[15].較高g2(0) 反映濾光不徹底(如圖5 上);樣品B 未刻蝕微柱顯示較多SQD 發(fā)光.在10 K下譜線呈現(xiàn)等間距特征, 反映光纖端面與DBR 樣片間由于填充紫外固化膠(折射率1.56[21], 厚度約幾個微米)構(gòu)成F-P 標(biāo)準(zhǔn)具的多重模特征.在10 K下激發(fā)功率1.1 μW 時樣品B 的光纖輸出凈單光子計數(shù)率為5.0 M/s(如表1), 高于樣品A(1.3 M/s);在70 K 下腔模耦合使SQD 發(fā)光增強, 獲得約20 M/s 光纖輸出凈單光子計數(shù)率, 也高于樣品A(4.1 M/s), 符合FDTD 模擬結(jié)果.

未來優(yōu)化方向是: 對上16 對DBR 平面腔樣片刻蝕微柱用于粘合, 從而空間隔離SQD 并引入側(cè)向光學(xué)限制, 減小光纖覆蓋SQD 數(shù)量, 降低兩者間F-P 標(biāo)準(zhǔn)具效應(yīng); 優(yōu)化單個光纖陶瓷插針與SQD 樣品掃描對準(zhǔn)粘接工藝; 探索將微柱從襯底剝離轉(zhuǎn)移形成透明樣品然后在顯微鏡下與光纖芯徑精確對準(zhǔn)粘接的工藝.

4 結(jié) 論

綜上, 我們實驗實現(xiàn)了光纖耦合SQD 樣品,其光纖輸出單光子計數(shù)率最高達20 M/s 量級, 同時保證反聚束性; 多對數(shù)DBR 腔(樣品B)的光纖收光比少對數(shù)DBR 腔(樣品A)高出幾倍, 符合仿真模擬結(jié)果.模擬發(fā)現(xiàn), 對于少對數(shù)DBR 微柱, 光纖粘合降低頂部的界面全反射, 有利于形成橫向束縛光場以提升SQD 垂直出光; 對于多對數(shù)DBR微柱, 光纖粘合可改善腔內(nèi)光場分布和出光發(fā)散性, 有望獲得比共聚焦更高的實際輸出計數(shù)率.對多對數(shù)DBR 樣片刻蝕微柱使SQD 空間隔離, 減小光纖覆蓋SQD 數(shù)量以及光纖端面產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)具效應(yīng), 將有望獲得高輸出計數(shù)率的干凈光譜單線.