氧化石墨烯改性瀝青與表面各向異性集料界面相互作用研究

康馨 蔣明奕 馬雄鷹 劉曉明 楊樹

摘? ?要：在原子尺度上探究了干燥與水分入侵環(huán)境下氧化石墨烯（GO）改性瀝青與表面各向異性集料界面黏附性能. 采用分子動力學模擬方法研究了GO改性12組分瀝青分別與典型弱堿性集料方解石和酸性集料α-石英的各向異性晶面的分子相互作用. 在驗證模型密度、熱力學參數合理的基礎上，以徑向分布函數和相對濃度表征了瀝青組分與GO在集料表面的分布和濃度情況. 另外，計算體系黏附能分析了不同條件下GO改性瀝青-集料界面黏附性能的差異. 結果表明，GO分子由于其較大的比表面積和表面修飾活性位置，相比瀝青其他組分大量聚集在瀝青-集料界面之間，結合礦物不同表面原子密度和離子活性，無論是集料處于干燥狀態(tài)或被水分入侵時，GO改性均顯著提高了瀝青與集料之間的黏附性能. 由于Si原子在GO分子表面的高負載量，使得GO改性瀝青與石英（一種酸性集料）比方解石（一種堿性集料）有更強的黏結強度.

關鍵詞：分子動力學;氧化石墨烯;改性瀝青;各向異性;黏附性能

中圖分類號：U414? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ?文獻標志碼：A

Study on Interface Interaction Between Graphene Oxide Modified Asphalt

and Surface Anisotropic Aggregate

KANG Xin，JIANG Mingyi，MA Xiongying，LIU Xiaoming，YANG Shu

（College of Civil Engineering，Hunan University，Changsha 410082，China）

Abstract：In this study，the interfacial adhesion properties of graphene oxide（GO） modified asphalt to surface anisotropic aggregates were investigated at atomic scale in dry and water intrusion environments. Molecular dynamics simulation was used to study the molecular interaction between GO modified 12 component asphalt and the anisotropic crystal planes of typical weak alkali aggregate，calcite，and acid aggregate，α-quartz，respectively. On the basis of verifying that the density and thermodynamic parameters of the model are reasonable，the distribution and concentration of asphalt components and GO on the aggregate surface are characterized by Radial Distribution Function and Relative concentration Profile. In addition，the adhesion energy was used to calculate the difference of the adhesion performance of GO modified asphalt aggregate interface under different conditions. The results show that GO molecules，due to their large specific surface area and active sites of surface modification，are more concentrated in the interface between asphalt and aggregate than other components of asphalt. Combined with different surface atomic density and ionic activity of minerals，GO modified asphalt can significantly improve the adhesion between asphalt and aggregate in both dry and water intrusion environments. Due to the high loading of Si atoms on the surface of GO molecules，GO modified asphalt has stronger bond strength with quartz （an acidic aggregate） such as calcite （an alkaline aggregate）.

Key words：molecular dynamics;graphene oxide; modified asphalt;anisotropy;adhesion properties

瀝青混合料由集料、礦粉和瀝青結合料組成，廣泛應用于道路工程建設領域[1]. 瀝青路面由于其材料和結構組成的原因，容易出現(xiàn)疲勞開裂、車轍等多種路面病害，降低了瀝青混合料的使用能力[1-2]. 其中，瀝青混合料中瀝青與集料的黏附性能對瀝青混合料的結構穩(wěn)定起著至關重要的作用，對瀝青路面的服役表現(xiàn)有著重要的影響[3]. 因此，研究并改善瀝青-集料界面的黏結強度，增強瀝青混合料的力學性能，對于提高瀝青路面的服役壽命至關重要.

添加改性劑作為目前改善瀝青混合料性能的主要手段，在工程中已得到大量的應用. 近些年，碳納米改性劑對瀝青混合料性能進行改良作為一種前沿熱點技術正逐步得以實際應用[4]，其中實驗與分析研究最為廣泛的便是石墨烯系列材料. 穩(wěn)定的二維單層石墨烯（Graphene）2005年由Novoselov等人[5]首次發(fā)現(xiàn). 石墨烯的物理和電學性質在納米材料中占有非常重要的地位. 在聚合物領域，石墨烯也得到了應用與發(fā)展. 據報道，它能顯著改善聚合物的性能[6]. 然而，石墨烯受限于現(xiàn)有生產技術和較為昂貴的價格，不適合大規(guī)模生產和較大摻量的應用. 氧化石墨烯（Graphene oxide，GO）是石墨烯的前驅體，便于大批量生產，價格低廉且繼承了石墨烯諸多有益特性. GO通常被視為具有親水性，因此在GO改性物質中，GO一般存在于兩相界面之間，以達到降低界面能量壁壘作用[6]. GO可以顯著提高多種聚合物（如羧化丙烯腈-丁二烯橡膠、聚丙烯和聚芳基硫醚）的物理性質. 除了不斷提高的物理性能，GO改性聚合物還具有氣體阻隔特性. GO由于其高勢能壘，多種氣體（如He、O2、CO2等）會被GO屏蔽而不得穿過，該特性具有許多潛在的作用，如抑制聚合物的老化、抗裂等[6-8]，非常適合瀝青等典型的黏彈性高分子化合物的改性，因此對GO改性瀝青混合料的研究具有很高的理論意義和實際價值.

瀝青混合料中水分的存在降低了瀝青與集料之間的黏結強度，導致瀝青路面的水損害，并誘發(fā)其他路面病害[2]. Liu等[9]研究了瀝青-集料界面系統(tǒng)在水分侵入條件下的界面開裂情況，發(fā)現(xiàn)水分的侵入導致瀝青與集料表面分離是一個自發(fā)的過程. Júnior等[10]研究了水分對4種不同瀝青混合料界面黏附的影響，證明了水分侵入瀝青-集料界面會導致瀝青從集料表面剝離. 前人的研究結果表明，通過對瀝青-集料界面水分引起的黏結破壞的分析，可以揭示瀝青混合料的水損害機理，為提高瀝青路面的抗水性及耐久性提供理論依據.

雖然如今實驗手段得以飛速的進步，但由于瀝青混合料復雜的內部結構和組分，實驗方法在研究瀝青-集料界面的微觀相互作用時仍顯得捉襟見肘. 近年來，分子動力學（Molecular Dynamics，MD）作為一種新興的表征物質間相互作用的模擬技術，已廣泛地被研究者用來在原子尺度上揭示集料與瀝青之間的分子相互作用. Yao等[11]建立了瀝青-集料和集料-水模型來模擬界面黏附的機理，并證明瀝青混合料中水損害是瀝青-集料和集料-水界面之間黏附能的差異導致的. Luo等[12]通過分子動力學模擬了礦料的表面特性對界面黏附和水損害的影響，結果表明集料表面的各向異性對瀝青和集料之間的黏附能有重要影響. Feng等[13]同樣利用分子動力學模擬方法，研究了瀝青混合料的黏附性能，發(fā)現(xiàn)集料和瀝青之間的黏結能力取決于集料的礦物類型及晶面取向. Gao等[14]研究了瀝青-集料界面的黏附能量組成，發(fā)現(xiàn)非鍵相互作用是影響集料與瀝青黏附性能的主要因素，瀝青-集料界面的抗水損害能力取決于礦物的表面物理化學性質.

以上研究主要探討了外界自由水侵入瀝青-集料界面對瀝青-集料黏結性能和抗水損害性能的影響，很少有運用分子動力學來研究集中在瀝青混合料拌和初期集料由于干燥不充分導致的界面黏附性能下降現(xiàn)象. 在施工現(xiàn)場，瀝青混合料的拌和過程中，很難保證集料的完全干燥，水分極易入侵混合料體系[10]. 因此，本文運用分子動力學模擬方法建立了瀝青-集料界面體系，分析干燥與水分入侵條件下氧化石墨烯（GO）改性瀝青與集料間的黏附能的變化規(guī)律.

1? ?分子結構建模與仿真分析

1.1? ?瀝青分子模型

瀝青是一種多尺度復雜的化學混合物，主要由碳氫化合物和少量結構類似的雜環(huán)物質以及含有氮、硫和氧原子的活性官能團組成. 過去的研究人員通過多種方法建立了瀝青分子模型來表征瀝青的復雜物理化學性質. Yao等[11]采用3個組分來代表瀝青的分子模型. 模型中瀝青質、芳香烴和飽和烴的相對分子質量比例為：5 ： 27 ： 41. 其中，1，7-二甲基萘和二十二烷兩種有機物分別代表芳香烴和飽和烴. Corbett[15]對瀝青成分進行分析，瀝青從溶解度差異上主要可以分為4個組分（飽和分、芳香分、膠質和瀝青質（SARA））對瀝青分子進行表征. 最新的瀝青分子模型是由Li和Greenfield[16]在2014年提出的12組分瀝青分子模型，該12組分瀝青分子模型用來代表SHRP計劃中的AAA-1瀝青，被廣泛用于瀝青混合料相關的分子動力學仿真領域. 本文采用了該12組分瀝青模型參數，如圖1所示.

本文使用分子動力學模擬軟件Materials Studio 2019構建氧化石墨烯、瀝青、瀝青混合料分子模型并進行動力學計算. 在描述原子和分子之間的相互作用時，采用COMPASSⅡ力場來描述分子體系的相互作用勢. COMPASSⅡ力場的參數來源于實驗測試和從頭算方法，原子間電荷來源于量子化學數據的擬合. COMPASSⅡ力場針對有機和無機材料有較好的覆蓋范圍，因此廣泛用于瀝青混合料體系力場的描述[12-13].

利用MS中的非晶態(tài)單元模塊采用蒙特卡洛方法建立了瀝青12組分單體結構模型，并根據圖1的組分比例建立了瀝青的12組分混合模型. 之后，在瀝青模型中，將初始密度設定為0.7 g/cm3，并采用等溫等壓系綜（NPT，298.15 K，101.3 kPa），時間步長為1 fs，持續(xù)500 ps，以充分弛豫瀝青模型體系. Andersen恒壓器和Nose-Hoover恒溫器分別控制恒壓和恒溫. 瀝青的分子模型密度在300 ps后達到穩(wěn)定，松弛過程中穩(wěn)定在1.044 g/cm3，與實驗相符[4，11]，密度時程曲線如圖2所示.

瀝青作為一種黏彈性材料，在低溫下呈現(xiàn)玻璃態(tài)行為，在高溫下具有高黏性. 瀝青的玻璃化轉變溫度（Tg）是一個特征溫度，在玻璃化轉變區(qū)間存在著從脆性玻璃狀態(tài)到橡膠黏彈狀態(tài)的可逆變化. 當溫度低于Tg時，瀝青的剛度較高，可變形能力下降. 因此，Tg與低溫開裂密切相關. 分子動力學模擬采用自由體積理論，給出了Tg與比體積的關系. 然后，在80 ～ 600 K溫度下進行了NPT系綜模擬，比體積隨溫度的變化如圖3所示. 從圖3可以看出，隨著溫度的升高，比體積有增大的趨勢，高溫下比體積增大的速率高于低溫下比體積的增長率. 分別對兩個不同的脆性類玻璃區(qū)進行擬合，在黏彈性玻璃區(qū)得到交叉點溫度為322.7 K，即為GO改性12組分瀝青分子模型的玻璃化轉變溫度. 根據文獻報道的實驗結果，該模擬得到的玻璃化轉變溫度與實驗結果吻合良好[12，17].

氧化石墨烯改性瀝青基本物理與熱力學指標模擬與試驗結果對比見表1，可見仿真模型具有較高的精度.

1.2? ?集料礦物分子模型

廣泛用作道路鋪面材料的集料包括石灰石、花崗巖、玄武巖、石英砂等. 在這些集料中，α-石英（SiO2）和方解石（CaCO3）分別是這些集料中酸性礦物和堿性礦物的代表[13]. SiO2和CaCO3晶體表面各向異性，在自然界中存在多種晶面暴露面，各暴露面原子排列不同進而表現(xiàn)出不同的理化性質. 所需二氧化硅和方解石兩種晶體數據信息從晶體結構數據庫（Crystallography Open Database，COD）導出并導入MS軟件中重構礦物晶體結構. 在實際工程中，瀝青混合料難免暴露在水分子環(huán)境中遭受水分侵蝕，因此在本研究中設計了干燥和水分侵入環(huán)境且采用了2種不同的集料（石英和方解石）及其4種常見自然暴露面作為集料基層進行黏附性質對比研究.

1.3? ?瀝青-集料界面模型

通過界面構建工具，將瀝青和集料礦物模型相結合，構建瀝青-集料界面模型. 在每個瀝青-集料界面模型的頂部添加5 nm真空層，以消除三維周期性邊界條件的影響. 模型尺寸將直接對體系的能量收斂[12]，當模型尺寸大于3.5 nm × 3.5 nm時，體系能量收斂并滿足精度要求. 所以在最終建模時，選擇5 × 5 × 6的超胞模型，尺寸大致為5 nm × 3.5 nm. 此外，針對水分侵入狀態(tài)下的水分子環(huán)境，建立了瀝青-集料-水分子表面模型，模擬了瀝青-集料系統(tǒng)中水分侵蝕的影響. 在能量最小化過程之后，獲得了最穩(wěn)定的結構，如圖4所示.

瀝青-集料界面系統(tǒng)自由水分的存在是造成瀝青混合料水損害的重要原因. 因此，為了研究含水量對瀝青混合料抗水損害性能的影響，建立了瀝青-水-集料多相界面模型. 將300個水分子[18]添加到瀝青-集料界面，以模擬現(xiàn)實中水分入侵的行為. 優(yōu)化后的模型如圖5所示. 采用Anderson恒溫器控制系統(tǒng)溫度，對COMPASSⅡ力場進行全原子分子動力學模擬. 然后，在298.15 K溫度下，用定容恒溫（NVT）系綜對界面系統(tǒng)進行了500 ps的分子動力學模擬.

2? ?分析方法與評價參數

徑向分布函數（Radical distribution function，RDF）用于描述系統(tǒng)中特定中心粒子周圍在給定徑向距離r處出現(xiàn)的粒子的歸一化概率. 在分子動力學模擬中，RDF曲線反映了密度和組分形態(tài)結構的變化，以預測其他熱力學和力學性能的變化. 因此，通過計算RDF來表征瀝青-集料界面水分侵入引起的界面系統(tǒng)微觀結構變化. 徑向分布函數g（r）的計算如等式（1）（2）[12]所示.

ρg（r）4πr2 = dN? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? ? （1）

式中：ρ是界面系統(tǒng)的密度;N是分子總數;g（r）是間隔距離;r是徑向距離.

相對濃度（Relative concentration，RC）用于描述系統(tǒng)中粒子在空間上的濃度分布，是粒子距離指定基矢距離方向上的函數，方向通過米勒指數[ h k l ]進行指定.

瀝青-集料界面的黏附性能與瀝青混合料的耐久性密切相關，因此在本文中通過計算瀝青-集料分子界面系統(tǒng)的黏附能Wadhesion來評價瀝青混合料的抗開裂和耐久性. 黏附能被定義為將界面分成兩個獨立的整體所需的能量. 具體計算方法如式（3）[17].

ΔEma = Em + Ea - Ema? ? ? ? ? ? ? ? ? （3）

Wadhension = ΔEma × 6.95 × 10-23/A? ? ? ? ? （4）

式中：Em和Ea分別表示礦物組成模型模擬結果得到的勢能和瀝青模型的勢能;Ema表示界面模型的總勢能;Wadhension表示界面黏附功;6.95 × 10-23 為單位轉換因子;ΔEma是集料和瀝青之間的黏附能;Ema是瀝青-集料界面系統(tǒng)的全部勢;Em和Ea分別是集料和瀝青模型勢能;A指界面接觸面積（nm2）.

3? ?仿真結果與分析

3.1? ?GO及瀝青組分在集料表面的分布

3.1.1? ?徑向分布函數（RDF）分析

利用軌跡文件輸出的瀝青4組分的徑向分布函數，進一步表征了集料表面瀝青分子結構的分布變化. 瀝青SARA（S（saturate）、A（aromatic）、R（resin）、A（asphaltene））4組分的RDF是在對NVT模擬的最后500 ps進行分析得到的，獲得的結果如圖6、圖7所示.

圖6（a）顯示，在干燥條件下的瀝青-二氧化硅界面系統(tǒng)中，GO因其較大的比表面積和表面修飾活性位置，相比其他組分大量聚集在瀝青-二氧化硅界面之間. 與未改性12組分瀝青分子模型相比，因GO的存在及其性質，降低了二氧化硅001面和100面之間的性質差異[12-13]. 在二氧化硅001面體系中，非極性飽和分和瀝青質的峰值在2 nm處接近并相交，3.2 nm后幾乎一致. 強極性膠質通常吸附于相對分子質量較大的瀝青質的極性端，其分布始終略高于瀝青質. 在距離二氧化硅距離較近時，由于GO的界面作用，瀝青質的極性端向GO靠近，因此膠質與瀝青質的分布差異在0～2 nm的范圍大于2～5 nm的區(qū)間范圍. 極性芳香分與極性膠質具有類似的分布. 在二氧化硅100面體系中，100面相比001面提供了更大的原子密度，其表面拓撲幾何特性相比001面更加平坦，提供更強的范德華作用力，具有更高的界面黏合強度，因此二氧化硅100表面SARA組分的分布比二氧化硅001表面SARA組分的g（r）略高.

圖6（b）顯示，在瀝青-方解石界面系統(tǒng)中，GO因其特殊的性質，相比其他組分大量聚集在瀝青-方解石界面之間. 方解石的成分主要為CO2-3陰離子和Ca2+陽離子，因此包含著大量的離子鍵. CaCO3的104面和018面相比，018面不僅具有更大的表面原子密度，且其表面Ca2+為4重配位，體系能量更高，104面表面Ca2+為5重配位，相對比較穩(wěn)定. 因此GO及SARA等5種組分更趨向于018表面聚集. 由于GO的界面連接與能量阻隔作用，方解石體系中的SARA分布與石英體系中的SARA分布趨勢基本一致.

當外界自由水侵入瀝青-集料系統(tǒng)界面時，對瀝青-石英模型體系和瀝青-方解石模型體系并未產生較大的影響. 在圖7（a）瀝青-石英體系中，瀝青質相比其他組分，有遠離界面的趨勢，其他組分峰值后移，表明水分的侵入一定程度上降低了界面之間的黏附情況，這不利于石英與瀝青質的相互作用，相比100面，石英001面在水分侵入下與瀝青的黏結能力將降低更多，該分析在3.2節(jié)黏附能分析時得到佐證. 而在圖7（b）瀝青-方解石體系中，018面相對104面，其表面活性高，在水分侵入下，表面離子活躍，各組分分布相對離散，不利于方解石與瀝青之間的相互作用. 比較圖6（b）和圖7（b）可知，瀝青-方解石界面自由水的存在使SARA的g（r）峰從最初的3.5 nm偏移到5 nm，擴大了瀝青與方解石之間的距離，降低了瀝青-方解石界面系統(tǒng)的黏附能. 圖7（a）和7（b）還表明，界面水分的存在并不明顯影響SARA組分在礦物表面的分布.

3.1.2? ?相對濃度（RC）分析

從界面沿垂直方向（Z向）的濃度分布可以進一步得到集料表面附近的GO和SARA相對濃度值. 動力學平衡完成后的軌跡文件用于評估沿Z軸的相對濃度（RC），如圖8、圖9所示.

圖8（a）表明，在瀝青-二氧化硅界面體系干燥的情況下，001面和100面在距界面1 nm范圍內，SARA和GO的濃度均出現(xiàn)峰值，可見在干燥條件下，瀝青與酸性集料二氧化硅不同界面均具有良好的黏結性能. 從濃度分布角度也可見得，GO大量存在于界面之間，與現(xiàn)有研究結果相符.? 圖8（b）表明，在瀝青-方解石界面體系干燥的情況下，104面和018面的界面上SARA分布均較低，GO在界面處濃度均處于峰值. 由于018面表面活躍，能量較高，因此占據GO更多的表面修飾活性位置，導致018面界面黏附性能低于104面. 104面體系中，芳香分、瀝青質、飽和分均在1.5～2 nm范圍內出現(xiàn)峰值，可見在干燥條件下，瀝青與堿性集料方解石不同界面黏結性能相比于酸性集料低，SARA傾向于104面聚集.

如圖8（a）和圖9（a）所示，在瀝青-二氧化硅界面外部自由水分的作用下，二氧化硅表面SARA的峰值濃度下降，聚集濃度的峰值在水分子作用下遠離界面2 nm左右，黏附性能大幅下降，濃度分布更加均勻. 圖8（b）和圖9（b）表明，在瀝青-方解石界面外部自由水分的作用下，方解石表面SARA的峰值濃度均有所減小，濃度分布更加均勻. 當方解石104表面有水分子作用時，芳香分和膠質的濃度峰值均沿遠離界面方向發(fā)生偏移（芳香分為1.4 nm，膠質為0.95 nm）. 這些結果表明，界面上的自由水通過抑制瀝青中極性物質在集料表面的濃度，降低弱堿性集料表面瀝青中極性分子的濃度，進而減小瀝青與集料之間的黏附能.

3.2? ?瀝青與集料之間的黏附相互作用

瀝青與集料之間的黏附能是決定瀝青混合料耐久性的重要因素. MD模擬方法可以有效地評價不同條件下水分對瀝青-集料界面系統(tǒng)黏附能的影響. 本節(jié)模擬集料干燥及水分侵入條件下，氧化石墨烯改性瀝青與酸性集料石英和弱堿性集料方解石的黏附能變化，分析瀝青-集料體系的抗水損害性能，并與未GO改性瀝青與集料的黏附性能[18]進行對比分析，如圖10所示.

瀝青-集料界面系統(tǒng)的黏附能計算結果如圖10所示. 在干燥條件下，瀝青-石英（001面）與瀝青-石英（100面）體系的黏附能分別為1 215.78 mJ/m2和140.18 mJ/m2. 由相對濃度和黏附能均可看出，氧化石墨烯改性瀝青與酸性集料二氧化硅表面具有優(yōu)良的黏結性能. 當界面有外部自由水時，體系的結合能分別為561.07 mJ/m2和914.09 mJ/m2，001面也因瀝青質濃度峰的偏移和峰值濃度的降低，使得001面在有水分侵入狀態(tài)與干燥態(tài)相比，能量降低53.85%，而100面的黏附能降低35.04%. 結果表明，界面自由水的存在顯著地降低了瀝青-石英（001/100）界面的黏附能. 可以觀察到，水分作用進一步降低了GO改性瀝青-酸性集料體系的黏結能力，并影響瀝青混合料的服役周期.

對于瀝青方解石體系，干燥條件下104面與018面對應的黏附能分別為1 124.51 mJ/m2和793.94 mJ/m2. 可見方解石018面的黏附能顯著小于104面. 在外部自由水的作用下，瀝青與弱堿性集料的黏結能力也顯著降低，而018面則由于其表面性質導致界面黏附能降低47.42%，014面的界面黏附能則降低幅度較小為35.56%，自由水的存在同樣嚴重降低了GO改性瀝青與弱堿性集料混合料的耐久性.

諸多研究[12-13，18]表明瀝青（未GO改性）-方解石的黏結性能相比于二氧化硅稍優(yōu)，但通過對GO改性瀝青與該兩種集料的分子動力學模擬分析和實驗[19-20]分析，Si原子在GO表面上的高負載量，在一定程度上增強了GO改性瀝青與二氧化硅的黏結性能以及GO改性瀝青混合料的水穩(wěn)定性，這將極大地改變酸堿性集料的應用，便于因地制宜地選用集料類型以減少運輸成本并對道路性能進行改良.

4? ?結? ?論

本研究表明采用分子動力學模擬方法有助于從原子尺度揭示納米材料改性類瀝青和集料之間的相互作用機制. 通過計算徑向分布函數（RDF）、相對密度（RC）和各體系的黏附能，研究了GO改性瀝青-集料各向異性表面界面體系中集料表面在干燥和水分侵入狀態(tài)下對瀝青組分和GO分布及濃度的影響，以及不同晶面下瀝青與集料黏附機理. 通過分析可得出以下結論：

1）在GO改性瀝青-二氧化硅界面，GO相比其他組分大量聚集在界面間;表面原子密度對范德瓦爾斯能量有著深遠的影響. 體系處于干燥狀態(tài)時，二氧化硅100面的界面黏附能稍高于001面，但兩者界面黏附能均較大;水分的侵入導致黏附能的大幅降低，尤其二氧化硅001面界面黏附能降低53.85%.

2）在GO改性瀝青-方解石界面，GO同樣相比其他組分大量聚集在界面間;體系處于干燥狀態(tài)時，由于方解石018面與GO的相互作用，導致方解石018面界面黏附能顯著大于001面;水分的侵入降低了芳香分和膠質的聚集濃度，使瀝青-方解石界面附近的瀝青SARA組分分布更加均勻，進而嚴重影響了瀝青與方解石之間的黏附能.

3）相比未GO改性瀝青，GO改性瀝青大幅提高了與酸性集料二氧化硅及弱堿性集料方解石之間的黏附性能，同時優(yōu)化了與酸性集料的界面相互作用，這項研究在因地制宜地使用集料類型以減少運輸成本并延長道路壽命周期中展現(xiàn)出可觀的潛力.

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