李俐 雷生姣 薛華 廖美林

摘 要：目的：了解恩施地區(qū)市售硒食品中重金屬鉛（Pb）、鎘（Cd）、汞（Hg）、砷（As）的污染情況，開(kāi)展健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估。方法：在恩施地區(qū)采集本地產(chǎn)硒食品包括谷物類、食用菌類、豆類、肉類、蛋類和茶葉類，采用相應(yīng)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的方法測(cè)定Pb、Cd、Hg、As重金屬元素含量，采用美國(guó)環(huán)保署健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型對(duì)本地居民經(jīng)此6類食品攝入Pb、Cd、Hg、As的人體健康風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行描述。結(jié)果：恩施地區(qū)市售6類硒食品中，重金屬污染物均有較高的檢出率，但重金屬的超標(biāo)率不高，不同種類的食品受重金屬污染程度也不一樣;6類食品的多種重金屬?gòu)?fù)合風(fēng)險(xiǎn)值均小于1。結(jié)論：恩施地區(qū)市售6類硒食品不同程度上受到了Pb、Cd、Hg、As的污染，但總體污染程度較低，經(jīng)膳食途徑攝入6類硒食品重金屬整體上是安全的，不存在膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)或風(fēng)險(xiǎn)較低。

關(guān)鍵詞：硒食品;恩施;重金屬;污染;風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

Heavy Metal Pollution and Health Risk Assessment of Commercially Available Selenium Food in Enshi Area

LI Li1，2， LEI Shengjiao1*， XUE Hua2， LIAO Meilin2

（1.College of Biological and Pharmaceuticals Sciences of China Three Gorges University， Yichang 443002， China; 2.Enshi Public Inspection and Testing Center， Enshi 445000， China）

Abstract： Objective： To understand the pollution of lead （Pb）， cadmium （Cd）， mercury （Hg） and arsenic （As） in commercially available selenium food in Enshi area， and to carry out health risk assessment. Methods： Local selenium foods including cereals， edible fungi， beans， meat， eggs and tea were collected in Enshi， and the contents of Heavy metals Pb， Cd， Hg and As were determined by the methods stipulated in the corresponding national standards. Environmental Protection Agency （EPA） health risk assessment model was used to describe the health risks of Pb， Cd， Hg and As in local residents. Results： In the 6 kinds of commercially available selenium food in Enshi area， the detection rate of heavy metal pollutants is high， but the over-standard rate of heavy metal is not high， and the degree of heavy metal pollution in different kinds of food is also different. The combined risk values of various heavy metals in 6 kinds of food were all less than 1. Conclusion： The 6 kinds of commercially available selenium food in Enshi area were polluted by Pb， Cd， Hg and As in different degrees， but the overall pollution degree was low. Dietary intake of heavy metals in 6 kinds of selenium foods is generally safe， and there is no risk of dietary intake or low risk.

Keywords： selenium food; Enshi; heavy metals; pollution; the risk assessment

硒是人體必需的微量元素之一，硒元素作為谷胱甘肽過(guò)氧化物酶的必需組成部分在人體中發(fā)揮著保護(hù)細(xì)胞膜、抗癌、延緩衰老、預(yù)防心腦血管疾病等作用。缺硒會(huì)導(dǎo)致機(jī)體功能障礙，引發(fā)各種疾病，如心血管疾病、克山病、大骨節(jié)病及免疫力缺陷病等40多種疾病[1-2]。隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和人們健康意識(shí)的增強(qiáng)，硒食品被人們當(dāng)作膳食補(bǔ)硒的主要來(lái)源[3]。富硒土壤可能伴生部分重金屬富集現(xiàn)象，因此對(duì)富硒地區(qū)的硒食品開(kāi)展重金屬污染評(píng)價(jià)很有必要[4]。近年來(lái)，恩施州堅(jiān)持把硒產(chǎn)業(yè)的發(fā)展作為富民強(qiáng)州的主要產(chǎn)業(yè)，并將硒食品精深加工納入了恩施州“十四五”規(guī)劃的重要內(nèi)容。為了了解恩施地區(qū)市售硒食品的重金屬污染水平，通過(guò)對(duì)恩施地區(qū)市售硒食品中鉛（Pb）、鎘（Cd）、汞（Hg）和砷（As）4種重金屬元素進(jìn)行檢測(cè)分析，并采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局建立的非致癌污染物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法，評(píng)估硒食品中重金屬污染狀況對(duì)人體健康帶來(lái)的風(fēng)險(xiǎn)。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

采集的樣品主要是2020年8月至2021年5月恩施州內(nèi)超市、農(nóng)貿(mào)市場(chǎng)在售硒食品，共采集谷物類樣品30份，食用菌類樣品14份，豆類樣品7份，肉類樣品10份，蛋類樣品14份，茶葉類樣品18份。

1.2 檢驗(yàn)方法與評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

1.2.1 Se含量的檢測(cè)

按照《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中硒的測(cè)定》（GB 5009.93—2017）[5]氫化物原子熒光光譜法測(cè)定總硒含量，經(jīng)測(cè)本實(shí)驗(yàn)所有樣品均有Se檢出。

1.2.2 Pb、Cd、Hg、As含量的檢測(cè)

按照《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中多元素的測(cè)定》（GB 5009.268—2016）[6]電感耦合等離子體質(zhì)譜法測(cè)定Pb、Cd、As的含量，按照《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中總汞及有機(jī)汞的測(cè)定》（GB 5009.17—2014）[7]原子熒光光譜分析法測(cè)定Hg的含量。

1.2.3 污染物限量評(píng)價(jià)

依據(jù)《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量》（GB 2762—2017）[8]中規(guī)定的Pb、Cd、Hg和As的限量值進(jìn)行評(píng)價(jià)，按照GB 2762—2017的要求，限量指標(biāo)對(duì)制品有要求的情況下，干制品的污染物限量應(yīng)該以相應(yīng)新鮮食用菌中污染物限量結(jié)合其脫水率或濃縮率折算。本研究中干食用菌的脫水率由生產(chǎn)商提供。

本研究中國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)未規(guī)定的限量值參照行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)，豆類中的Hg和As的限量值依據(jù)《糧食（含谷物、豆類、薯類）及制品中鉛、鉻、鎘、汞、硒、砷、銅、鋅等八種元素限量》（NY 861—2004）[9]進(jìn)行評(píng)價(jià)，茶葉中的Cd、Hg和As的限量值依據(jù)《茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量》（NY 659—2003）[10]進(jìn)行評(píng)價(jià)。各類食品中Pb、Cd、Hg和As的限量值見(jiàn)表1。

1.3 質(zhì)量控制

實(shí)驗(yàn)室檢驗(yàn)通過(guò)質(zhì)控樣、空白值、平行樣和加標(biāo)回收率等手段進(jìn)行質(zhì)量控制。此外，實(shí)驗(yàn)室通過(guò)參加國(guó)家和省級(jí)組織的能力驗(yàn)證以保證檢測(cè)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。

1.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)

采用Excel表格進(jìn)行數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)。

1.5 健康風(fēng)險(xiǎn)分析

采用美國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)局建立的非致癌污染物風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方法目標(biāo)危害系數(shù)法（Target Hazard Quotient，THQ）進(jìn)行健康風(fēng)險(xiǎn)分析[11]，THQ法可同時(shí)評(píng)價(jià)單一重金屬的健康風(fēng)險(xiǎn)和多種重金屬?gòu)?fù)合暴露的健康風(fēng)險(xiǎn)。該方法假定污染物吸收劑量等于攝入劑量，以人體攝入污染物劑量與參考劑量的比值作為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)。單一重金屬風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算公式為：

（1）

重金屬對(duì)人體健康的影響一般是由多種元素共同作用的結(jié)果，常用TTHQ值表示多種重金屬?gòu)?fù)合風(fēng)險(xiǎn)，多種重金屬?gòu)?fù)合風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算公式為：

（2）

式中各參數(shù)含義及數(shù)值見(jiàn)表2。

2 結(jié)果與分析

2.1 各類食品中Pb含量分析

采集93份各類食品中，茶葉類的Pb檢出率最高，為100.0%，6類食品中Pb的總均值為0.222 mg/kg，總檢出率為47.7%，均未有超標(biāo)情況，見(jiàn)表3。

2.2 各類食品中Cd含量情況

采集93份各類食品中，食用菌類、豆類和茶葉類的Cd檢出率最高，均為100.0%，食用菌類有超標(biāo)情況，超標(biāo)率為7.1%，其余5類食品沒(méi)有超標(biāo)情況，6類食品中Cd的總均值為0.316 mg/kg，總檢出率為67.8%，總超標(biāo)率為1.2%，見(jiàn)表4。

2.3 各類食品中Hg含量情況

采集93份各類食品中，食用菌類和茶葉類的Hg檢出率最高，分別為57.1%和41.2%，6類食品中Hg的總均值為0.007 mg/kg，總檢出率為18.1%，均未有超標(biāo)情況，見(jiàn)表5。

2.4 各類食品中As含量情況

采集93份各類食品中，食用菌類和茶葉類的As檢出率最高，均為100.0%，6類食品中As的總均值為0.072 mg/kg，總檢出率為74.9%，國(guó)家和行業(yè)部門(mén)暫未出臺(tái)蛋類As的限量標(biāo)準(zhǔn)，其余5類食品均未有超標(biāo)情況，見(jiàn)表6。

2.5 各類食品風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估結(jié)果

由公式（1）和（2）計(jì)算得到的6類恩施地區(qū)市售硒食品4種重金屬的THQ及TTHQ值如表7所示。6類硒食品的單一重金屬THQ值均<1，其中谷物類、豆類、蛋類中Hg和蛋類中Cd的THQ值均為0。相比較而言，谷物類中Cd的THQ值略高，為0.155。6類硒食品的多種重金屬?gòu)?fù)合風(fēng)險(xiǎn)TTHQ值均<1，相比較而言，谷物類的TTHQ值略高，為0.243。

3 結(jié)論與討論

從整體來(lái)看，恩施地區(qū)市售硒食品中重金屬總體污染程度較低，基本符合食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)和農(nóng)業(yè)行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)關(guān)于污染物限量的要求。6類硒食品中僅食用菌類有Cd超標(biāo)情況，在檢出率方面谷物類Cd和As的檢出率較高;食用菌類Pb、As的檢出率較高;豆類Cd的檢出率較高;肉類As的檢出率較高;蛋類As的檢出率較高;茶葉類Pb、Cd、Hg、As檢出率均比較高。查閱近年來(lái)國(guó)內(nèi)相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道結(jié)果顯示，食用菌類Cd超標(biāo)情況較為常見(jiàn)，基本為干制食用菌，谷物類Cd和As的含量均值分別為0.014～0.121 mg/kg、0.015～0.100 mg/kg;食用菌類Pd和As的含量均值分別為0.022～0.260 mg/kg、0.027～0.125 mg/kg;豆類Cd的含量均值為0.001～0.091 mg/kg;肉類As的含量均值為0～0.018 mg/kg;蛋類As的含量均值為0.019～0.049 mg/kg;茶葉類Pb、Cd、Hg、As的含量均值分別為0.640～1.090 mg/kg、0.039～0.336 mg/kg、0.013～0.044 mg/kg、0.054～0.210 mg/kg[13，17-26]。對(duì)比其他地區(qū)結(jié)果來(lái)看，恩施地區(qū)硒食品中食用菌類Cd超標(biāo)種類同為干制食用菌且超標(biāo)率較低，與其他地區(qū)結(jié)果有相似之處;谷物類Cd和As的含量均值處于其他地區(qū)的中間水平;食用菌類Pd的含量均值處于其他地區(qū)的中間水平，As的含量均值高于其他地區(qū);豆類Cd的含量均值處于其他地區(qū)的中間水平;肉類和蛋類As的含量均值處于其他地區(qū)的中間水平;茶葉類的Pb、Cd、Hg、As的含量均值均處于其他地區(qū)的中間水平。

同時(shí)，本研究參照美國(guó)環(huán)保署健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估模型對(duì)恩施地區(qū)市售硒食品的Pb、Cd、Hg、As進(jìn)行了健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，無(wú)論從單一重金屬風(fēng)險(xiǎn)還是多種重金屬?gòu)?fù)合風(fēng)險(xiǎn)來(lái)看，經(jīng)膳食途徑攝入6類硒食品重金屬整體上是安全的，不存在膳食攝入風(fēng)險(xiǎn)或風(fēng)險(xiǎn)較低，其中茶葉類在食用過(guò)程中主要飲用浸泡液，Pb、Cd、Hg、As的溶出率都比較低，因此通過(guò)飲茶攝入重金屬元素的量遠(yuǎn)低于測(cè)定值，不會(huì)影響人體健康。

本研究中的食物消費(fèi)量數(shù)據(jù)主要來(lái)源于2021年《中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒》，未針對(duì)本次評(píng)估進(jìn)行專項(xiàng)膳食消費(fèi)量調(diào)查，不能精確地代表恩施本地居民消費(fèi)水平，風(fēng)險(xiǎn)大小重要因素是膳食攝入量，膳食攝入量的缺失是當(dāng)前制約硒食品風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估和風(fēng)險(xiǎn)程度判定的主要問(wèn)題，也是今后需要開(kāi)展的研究。目前恩施地區(qū)的硒食品發(fā)展還處于起步階段，本研究采集的樣本量相對(duì)較少，是對(duì)恩施地區(qū)硒食品重金屬污染情況的初探，可以科學(xué)引導(dǎo)人們安全消費(fèi)，還為硒食品產(chǎn)業(yè)的發(fā)展和后續(xù)開(kāi)展精準(zhǔn)評(píng)估及時(shí)掌握硒食品中重金屬污染情況以及對(duì)人群健康影響提供參考。

參考文獻(xiàn)

[1]SMITHKN.Reliable sources;the role of selenium？[J].Environmental Nutrition，2020，43（6）：2.

[2]TANJ A，ZHU W Y，WANG W Y，et al.Selenium in soil and endemic diseases in China[J].The Science of The Total Environment，2002，284（1/3）：227-235.

[3]楊旭，董文賓.富硒食品的研究進(jìn)展[J].食品安全質(zhì)量檢測(cè)學(xué)報(bào)，2017，8（6）：2091-2097.

[4]任海利，高軍波，龍杰，等.貴州開(kāi)陽(yáng)地區(qū)富硒地層及風(fēng)化土壤地球化學(xué)特征[J].地球與環(huán)境，2012，40（2）：161-170.

[5]國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì)，國(guó)家食品藥品監(jiān)督管理總局.食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中硒的測(cè)定：GB 5009.93—2017[S].北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社，2017.

[6]國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì)，國(guó)家食品藥品監(jiān)督管理總局.食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中多元素的測(cè)定：

GB 5009.268—2016 [S].北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社，2016.

[7]國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員.食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中總汞及有機(jī)汞的測(cè)定：GB 5009.17—2014[S].北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社，2014.

[8]國(guó)家衛(wèi)生和計(jì)劃生育委員會(huì)，國(guó)家食品藥品監(jiān)督管理總局.食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn) 食品中污染物限量：GB 2762—2017[S].北京：中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社，2017.

[9]中華人民共和國(guó)農(nóng)業(yè)部.糧食（含谷物、豆類、薯類）及制品中鉛、鉻、鎘、汞、硒、砷、銅、鋅等八種元素限量：NY 861—2004[S].北京：中國(guó)農(nóng)業(yè)出版社，2004.

[10]中華人民共和國(guó)農(nóng)業(yè)部.茶葉中鉻、鎘、汞、砷及氟化物限量：NY 659—2003 [S].北京：中國(guó)農(nóng)業(yè)出版社，2003.

[11]張小紅，趙青，路興樂(lè).濱州市谷物及蔬菜中鉛、鎘、總砷暴露量及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志，2021，31（7）：877-879.

[12]國(guó)家統(tǒng)計(jì)局.中國(guó)統(tǒng)計(jì)年鑒2021[EB/OL].（2021-11-28）[2022-01-03].http：//www.stats.gov.cn/tjsj/ndsj/2021/indexch.htm.

[13]龔艷，彭立軍，王明銳，等.基于背景值研究的湖北省香菇重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量與安全，2017（2）：33-38.

[14]夏珍珍，彭茂民，鄭丹，等.湖北省茶葉中吡咯里西啶生物堿污染概況及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量與安全，2021（4）：23-29.

[15]程加遷，王俊平.蔬菜水果重金屬膳食暴露評(píng)估中風(fēng)險(xiǎn)權(quán)重的確定方法[J].食品科學(xué)，2018，39（1）：47-52.

[16]吳佳佳.《中國(guó)居民營(yíng)養(yǎng)與慢性病狀況報(bào)告（2020年）》發(fā)布[N].經(jīng)濟(jì)日?qǐng)?bào)，2020-12-24（4）.

[17]王彩霞，郭蓉，程國(guó)霞，等.陜西省谷物中重金屬污染狀況及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].衛(wèi)生研究，2016，45（1）：35-38.

[18]張永發(fā)，鄺繼云，謝茵，等.海南省農(nóng)產(chǎn)品重金屬污染評(píng)價(jià)與特征分析[J].中國(guó)土壤與肥料，2018（5）：169-176.

[19]楊洋，操基玉，陳棟，等.安徽省六安市2013—2016年各類食品中重金屬鉛鎘暴露量及風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].中國(guó)熱帶醫(yī)學(xué)，2019，19（7）：671-674.

[20]付鵬鈺，張書(shū)芳，周昇昇，等.2010年河南省部分食品中重金屬污染狀況分析[J].中國(guó)食品衛(wèi)生雜志，2014，26（4）：391-393.

[21]周鴻，王艷敏，陳建華，等.2010年江西省食品中重金屬污染現(xiàn)狀及分析[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志，2012，22（4）：896-898.

[22]李流川，李德華，常虹，等.2014—2015年達(dá)州市食品中重金屬及有害元素監(jiān)測(cè)結(jié)果分析[J].現(xiàn)代預(yù)防醫(yī)學(xué)，2017，44（1）：45-50.

[23]聶曉玲，程國(guó)霞，王敏娟，等.2014年陜西省市售食品中重金屬污染調(diào)查及評(píng)價(jià)[J].中國(guó)食品衛(wèi)生雜志，2016，28（2）：240-243.

[24]蔣玉艷，馬寧，蒙浩洋，等.廣西居民重金屬鎘膳食攝入水平及其健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估[J].中國(guó)食品衛(wèi)生雜志，2021，33（2）：191-195.

[25]李秋月，許皓，方惠千，等.桐鄉(xiāng)市2015年-2018年食品中重金屬污染物的監(jiān)測(cè)分析[J].中國(guó)衛(wèi)生檢驗(yàn)雜志，2021，31（7）：892-895.

[26]趙曉亮，許歡，張克儉，等.2015年寶雞市市售食品中砷的污染調(diào)查及健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)[J].職業(yè)與健康，2016，32（13）：1786-1788.

作者簡(jiǎn)介：李俐（1994—），女，湖北恩施人，碩士，助理工程師。研究方向：食品安全。

通信作者：雷生姣（1975—），女，湖北仙桃人，博士，副教授。研究方向：食品生物化學(xué)。E-mail：leishengjiao@163.com。