宋芳媛 賈文宇

（中國核電工程有限公司鄭州分公司，河南 鄭州 450052）

0 前言

我國核燃料循環(huán)采用閉式循環(huán)模式，反應(yīng)堆卸出的乏燃料經(jīng)過一段時間的貯存后由乏燃料后處理廠對其進(jìn)行處理，從而得到工業(yè)二氧化钚（PuO）產(chǎn)品和二氧化鈾（UO）產(chǎn)品。PuO粉末與貧UO粉末經(jīng)粉末冶金、燃料棒制造和組件制造成為MOX燃料；將MOX燃料裝入反應(yīng)堆，經(jīng)輻照、卸料后再次進(jìn)入乏燃料儲存并進(jìn)行后處理。在反應(yīng)堆中將U轉(zhuǎn)化為易裂變材料，充分利用鈾濃縮過程產(chǎn)生的貧鈾副產(chǎn)品、乏燃料中的鈾和钚來實(shí)現(xiàn)增殖的目標(biāo)。將工業(yè)钚制造成用于壓水堆的MOX燃料是實(shí)現(xiàn)核燃料閉式循環(huán)的關(guān)鍵途徑。钚同位素和Am為極毒組放射性核素，其具有極強(qiáng)的放射性，在钚的操作與貯存中，需要注意對钚的包容和密封工作，還需要采取相關(guān)的屏蔽措施，防止對工作人員、環(huán)境和公眾造成放射性危害。通常從輻射源、操作方式、時間、距離和屏蔽等方面考慮外照射，該文對工業(yè)钚能譜進(jìn)行分析，采取相關(guān)措施控制輻射源，從而實(shí)現(xiàn)外照射防護(hù)的目標(biāo)。該文以后處理廠生產(chǎn)的PuO粉末為分析對象，對工業(yè)钚物料成份和主要核素輻射特性進(jìn)行說明，采用理論數(shù)據(jù)及計(jì)算程序?qū)椛湓错?xiàng)進(jìn)行計(jì)算，并對結(jié)果進(jìn)行對比分析。

1 物料成分及主要核素輻射特征

1.1 物料成分

堆前鈾燃料組件活性區(qū)為U富集度低于5%的UO。在反應(yīng)堆中，U俘獲中子發(fā)生（n、γ）反應(yīng)生成U，再經(jīng)過2次β衰變依次生成Np、Pu，Pu俘獲中子生成Pu，再依次俘獲中子生成Pu、Pu以及Pu。Pu和U俘獲中子發(fā)生（n、2n）反應(yīng)生成Pu。Np俘獲中子也可以生成Pu。由于U中子誘發(fā)裂變生成裂變產(chǎn)物核素。Pu也會在反應(yīng)堆中發(fā)生裂變反應(yīng)。

從反應(yīng)堆卸出的乏燃料由95%的U、1%的Pu和4%的裂變產(chǎn)物組成。大部分裂變核素的半衰期極短，出反應(yīng)堆后很快衰變成穩(wěn)定核素，也有一些活度或份額較大、半衰期適中的核素，例如Sr和Cs等。乏燃料出堆后先在乏燃料水池中冷卻8 a（8 a為最短冷卻時間），送后處理廠經(jīng)過機(jī)械切割、化學(xué)溶解、料液預(yù)處理、萃取分離以及尾端處理等工藝過程，就可以得到PuO和UO。后處理過程可以除去二氧化钚產(chǎn)品中絕大部分的裂變核素，但仍然會有少量殘余。

1.2 钚同位素輻射特征

工業(yè)钚的同位素含量取決于U初始富集度和組件燃耗深度。钚同位素及Am輻射特征如下。

1.2.1 Pu

Pu在物料中的含量很低，約為2×10%。Pu的半衰期為2.851 a，儲存5 a后大部分衰變成U。U的半衰期為72 a，通過一系列半衰期非常短的子體產(chǎn)物衰變成穩(wěn)定核素Pb，該衰變鏈中的3種核素Pb、Bi和Tl分別可以發(fā)出能量為0.5700 MeV、1.6200 MeV、2.6140 MeV的β射線和γ射線。Pu自發(fā)裂變的半衰期為3.5×10a，自發(fā)裂變的中子產(chǎn)額為3.7×10n/s·g，中子產(chǎn)額較高。由于Pu的含量非常低，因此該核素及其衰變子體對總劑量率的貢獻(xiàn)相對較小。

1.2.2 Pu、Pu

Pu和Pu有共同的衰變子體U。Pu 在物料中的初始含量約為3%。Pu的半衰期為86.4 a，衰變時會產(chǎn)生能量為0.7600 MeV和0.8750 MeV的γ射線，但產(chǎn)額較低。Pu先衰變成為U，接著U和Th構(gòu)成短期平衡，再與Ra構(gòu)成長期平衡，然后經(jīng)過一系列壽命非常短的子體產(chǎn)物衰變成為穩(wěn)定核素Pb。Pu自發(fā)裂變的中子產(chǎn)額為3.4×10n/s·g；（α、n）中子產(chǎn)額為1.55×10n/s·g。Pu中子產(chǎn)額很高，雖然含量不高，但卻是對中子劑量率貢獻(xiàn)最大的核素。

Pu在物料中的初始含量約為9%。Pu是非常穩(wěn)定的核素，其半衰期為3.79×10a，其子體是更為穩(wěn)定的核素U。Pu自發(fā)裂變的中子產(chǎn)額為1.7×10n/s·g；（α、n）中子產(chǎn)額為2.17 n/s·g。Pu衰變產(chǎn)生的γ射線能量不高，雖然其中子產(chǎn)額比較高，但是綜合考慮其含量和中子產(chǎn)額可以得出，它對劑量率的貢獻(xiàn)相對較小。

1.2.3 Pu

Pu是含量最高的核素，初始含量大于或等于51%。Pu的半衰期為2.44×10a，其衰變產(chǎn)生的γ射線能量很低。Pu衰變子體是非常穩(wěn)定的核素U。Pu自發(fā)裂變的中子產(chǎn)額為3.0×10n/s·g；（α、n）中子產(chǎn)額為 41.5 n/s·g。雖然Pu 的含量最高，但是它對γ和中子劑量率的貢獻(xiàn)不大。

1.2.4 Pu

Pu是含量第二的核素，初始含量約為26%。Pu的衰變子體U和Th均是非常穩(wěn)定的核素，其衰變產(chǎn)生的γ射線的能量很低。Pu自發(fā)裂變的中子產(chǎn)額為1.02×10n/ s·g；（α、n）中子產(chǎn)額為154 n/g·s。Pu對γ劑量率的貢獻(xiàn)不大，但是它的中子產(chǎn)額較高且含量較高，對中子劑量率有一定的貢獻(xiàn)。

1.2.5 Pu

Pu是含量第三的核素，初始含量約為11%。Pu的半衰期為13 a，經(jīng)β射線衰變?yōu)锳m，Am經(jīng)α射線衰變?yōu)閁，U再經(jīng)β射線衰變?yōu)镹p。這4種核素的半衰期均較短且衰變過程中伴有較強(qiáng)的γ射線。對钚的同位素來說，Pu及其衰變物Am對γ劑量率的貢獻(xiàn)最大。上述钚同位素含量為該文計(jì)算的假設(shè)含量。初步分析钚同位素的輻射特征和含量可知，對γ劑量率貢獻(xiàn)最大的是Pu的衰變子體，對中子劑量率貢獻(xiàn)最大的是Pu，其次是Pu。隨著物料儲存時間的增長，Pu衰變子體Am的含量增加，钚同位素導(dǎo)致γ劑量率也增加。由于Pu同位素的半衰期均遠(yuǎn)大于實(shí)際的貯存和操作時間，因此，中子能譜和中子產(chǎn)額在儲存期間內(nèi)基本不發(fā)生變化。

1.3 雜質(zhì)核素輻射特征

物料中雜質(zhì)核素的種類很多，最主要的雜質(zhì)核素是Cs、Cs、Eu、Sr以及Sb，該文只對最主要的核素進(jìn)行簡要分析。Cs初始含量約為3 mg/kgPu。Cs半衰期為30.174 a，經(jīng)過β射線衰變?yōu)锽a，再經(jīng)2.65 min從激發(fā)態(tài)退激為穩(wěn)定核素Ba。Ba的半衰期為2.55 min，在退激過程中將產(chǎn)生能量為0.662 MeV、強(qiáng)度為85.1%的γ射線。由于Ba的半衰期遠(yuǎn)小于其母體Cs，可以在非常短的時間內(nèi)與Cs構(gòu)成長期平衡， 因此Ba的活度等于Cs的活度。由于Cs的衰變子體Ba在衰變時產(chǎn)生的γ射線能量高、強(qiáng)度大，因此對γ劑量率的貢獻(xiàn)也很大。Cs的初始含量約為10 μg/kg，Cs的半衰期為2.062 a，經(jīng)β射線衰變?yōu)榉€(wěn)定核素Ba。Cs在衰變過程中將產(chǎn)生能量為0.569 MeV（強(qiáng)度為15.4%）、0.605 MeV（強(qiáng)度為97.56%）以及0.796 MeV（強(qiáng)度為85.44%）的γ射線，Cs對γ劑量率的貢獻(xiàn)也比較大。Eu的初始含量約為10 μg/kg。Eu的半衰期為16 a，經(jīng)β射線衰變?yōu)榉€(wěn)定核素Gd。Eu衰變將產(chǎn)生能量為0.123 MeV~1.274MeV、強(qiáng)度很高的γ射線。Sr的初始含量約為1 mg/kgPu。Sr的半衰期為28.1 a，經(jīng)過β射線衰變?yōu)閅，再經(jīng)較短時間β衰變?yōu)榉€(wěn)定核素Zr。Y衰變產(chǎn)生的β射線的能量很高（2.288 MeV）。Sb的初始含量約為2.5 μg/kgPu。Sb半衰期為2.73a，經(jīng)過β射線衰變?yōu)門e，再經(jīng)58h從激發(fā)態(tài)退激為穩(wěn)定核素Te。Sb衰變時將產(chǎn)生能量為0.176 MeV~0.636 MeV、強(qiáng)度很高的γ射線。綜合考慮雜質(zhì)核素的含量、γ射線能量及強(qiáng)度，對γ劑量率貢獻(xiàn)最大的核素為Cs，其次為Cs和Eu。這2個核素衰變產(chǎn)生的γ射線能量為0.559 MeV~0.796 MeV，隨著儲存時間的延長，光子強(qiáng)度逐漸降低。

2 能譜計(jì)算

2.1 射線來源

光子的來源途徑較多，主要有衰變產(chǎn)生的γ射線、內(nèi)轉(zhuǎn)換X射線、自發(fā)裂變產(chǎn)生的γ射線、裂變產(chǎn)物產(chǎn)生的γ射線和次級γ射線。其中，衰變產(chǎn)生的γ射線是在不穩(wěn)定核素自發(fā)地發(fā)射出α粒子或β粒子的過程中，處于激發(fā)態(tài)的子核向基態(tài)躍遷，進(jìn)而發(fā)射出的γ射線。內(nèi)轉(zhuǎn)換X射線是指在衰變過程中，處于激發(fā)態(tài)的子核向較低能態(tài)躍遷時，將能量直接轉(zhuǎn)移給核外電子，使核外電子脫離原子而發(fā)射出的 X 射線。次級γ射線主要是β射線由于軔致輻射產(chǎn)生的γ射線。中子主要來源于自發(fā)裂變和（α、n）核反應(yīng)。自發(fā)裂變是核素自發(fā)地裂變發(fā)射的中子；（α、n）核反應(yīng)是钚同位素發(fā)生α衰變釋放出的α粒子與氧原子的原子核發(fā)生碰撞，從而產(chǎn)生（α、n）核反應(yīng)，進(jìn)而發(fā)射出的中子。下面采用經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算和程序計(jì)算2種方法進(jìn)行能譜計(jì)算。

2.2 經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算能譜

根據(jù)第1.2節(jié)中輻射特征以及《钚手冊》中钚同位素衰變產(chǎn)生的γ射線可知，由钚同位素衰變產(chǎn)生的不同能量γ射線約9.79×10p/s·g。在計(jì)算時，物料儲存時間按5 a考慮，衰變子體僅考慮產(chǎn)生主要影響的核素Am和U。

參考《钚手冊》，钚同位素內(nèi)轉(zhuǎn)換產(chǎn)生的不同能量X射線強(qiáng)度為 3.52×10p/s·g。

根據(jù)《輻射防護(hù)手冊第一分冊 輻射源與屏蔽》可知，重核熱裂變瞬發(fā)不同能量γ射線約1.20×10p/s·g，主要是Pu的貢獻(xiàn)。

根據(jù)第1.3節(jié)中輻射特征分析可知，光子產(chǎn)額最大的2種裂變產(chǎn)物核素為Cs和Cs，Cs按mBa考慮，裂變產(chǎn)物衰變產(chǎn)生的主要能量γ射線見表1。由表1可知，γ射線產(chǎn)額隨物料儲存時間的延長而減少。

表1 裂變產(chǎn)物衰變產(chǎn)生的γ射線

當(dāng)β粒子被放射源物質(zhì)本身以及源周圍的其他物質(zhì)阻止時，就會產(chǎn)生韌致輻射。Pu發(fā)生β衰變所產(chǎn)生的β射線的能量為0.021 MeV，韌致輻射產(chǎn)生的γ射線的平均能量約為0.007 MeV （能量過低，可忽略）。

γ射線不是連續(xù)能譜，可以按射線能量來劃分能群，再按能群（與程序計(jì)算能群對應(yīng)）進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，從而得到物料儲存5 a的理論數(shù)據(jù)計(jì)算能譜，匯總結(jié)果見表2。

根據(jù)第1.2節(jié)中輻射特征以及《輻射防護(hù)手冊第一分冊輻射源與屏蔽》可知，工業(yè)钚自發(fā)裂變不同能量中子總產(chǎn)額為 5.26×10n/s·gPu。

PuO的（α、n）核反應(yīng)中子能譜所能查詢的資料有限，《輻射防護(hù)手冊第一分冊 輻射源與屏蔽》中給出了（α、n）核反應(yīng)的中子譜，如圖1所示。對圖1進(jìn)行處理就可以得到工業(yè)钚（α、n）核反應(yīng)中子總產(chǎn)額為5.20×10n/s·gPu。

圖1 （α、n）反應(yīng)中子譜

將自發(fā)裂變和（α、n）核反應(yīng)能譜按不同能量群進(jìn)行匯總，得到的總中子能譜見表3，計(jì)算理論數(shù)據(jù)得到的工業(yè)钚的中子總產(chǎn)額為 1.05×10n/skgPu。

2.3 程序計(jì)算能譜

采用Origen程序分別對光子能量分布及光子產(chǎn)額和中子能量分布及中子產(chǎn)額進(jìn)行計(jì)算，可以得到PuO產(chǎn)品儲存不同時間的光子能譜和中子能譜。經(jīng)過分析決定選取第五年的時間光子能譜用于屏蔽計(jì)算（該結(jié)果比較保守），光子計(jì)算結(jié)果見表2，中子計(jì)算結(jié)果見表3。

表2 理論數(shù)據(jù)計(jì)算光子能譜與程序計(jì)算光子能譜對比

表3 理論數(shù)據(jù)計(jì)算中子能譜與程序計(jì)算中子能譜對比

2.4 理論數(shù)據(jù)計(jì)算譜與程序計(jì)算能譜的對比

PuO產(chǎn)品儲存5 a后，理論數(shù)據(jù)計(jì)算光子能譜與程序計(jì)算光子能譜的對比見表2。根據(jù)表2可知，理論數(shù)據(jù)只考慮主要核素產(chǎn)生的主要γ射線，高能部分光子產(chǎn)額偏低，但是仍然在主要能量段0.15 MeV~1.00 MeV，理論數(shù)據(jù)與程序計(jì)算的光子產(chǎn)額基本一致，理論數(shù)據(jù)計(jì)算光子能譜與程序計(jì)算光子能譜數(shù)據(jù)基本一致。

用理論數(shù)據(jù)計(jì)算工業(yè)钚的中子產(chǎn)額為1.05×10n/s·kgPu，程序計(jì)算得到的工業(yè)钚的中子產(chǎn)額為1.07×10n/s·kgPu，兩者基本一樣。

由于理論數(shù)據(jù)計(jì)算的中子譜不是非常精細(xì)且能量分段與程序計(jì)算得到的差異較大，因此，不對其進(jìn)行詳細(xì)對比。但是根據(jù)表3的計(jì)算結(jié)果可知，主要能量段為0.100 MeV~6.000 MeV，在該能量段中，2種計(jì)算方法得到的中子產(chǎn)額基本一致。

3 結(jié)論

將經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算能譜和程序計(jì)算能譜進(jìn)行對比得到以下結(jié)果：1） 經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算能譜。經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算能譜是對各個放射性核素衰變數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)和分析而得到的，可以準(zhǔn)確地了解能譜中每個能量段的主要貢獻(xiàn)放射性核素。在屏蔽計(jì)算后，可以確定外照射劑量貢獻(xiàn)較大的放射性核素，從而采取技術(shù)措施對輻射源進(jìn)行優(yōu)化，控制某些雜質(zhì)核素的含量，減少輻射源項(xiàng)。由于理論數(shù)據(jù)計(jì)算能譜計(jì)算量較大，不能考慮所有母體核素及其子體，因此比實(shí)際輻射源項(xiàng)偏小（不偏保守）。在實(shí)際使用過程中，需要考慮一定的安全裕量，通常取理論計(jì)算能譜的2倍來進(jìn)行修正。2） 程序計(jì)算能譜。程序中已建立放射性核素的輻射特征數(shù)據(jù)庫，很容易計(jì)算工業(yè)钚的能譜，但不能直接給出能譜中每個能量段的主要貢獻(xiàn)放射性核素。在實(shí)際使用過程中，仍需要對各個放射性核素進(jìn)行分析，找出主要貢獻(xiàn)放射性核素。3） 在主要能量段，經(jīng)驗(yàn)數(shù)據(jù)計(jì)算和程序計(jì)算得到光子/中子產(chǎn)額相當(dāng)，數(shù)據(jù)基本一致。

綜上所述，程序計(jì)算能譜考慮的核素更全，模擬的衰變、自發(fā)裂變及核反應(yīng)過程更精細(xì)。