張民安，袁忠玲，張 明，秦彥榮，吳新波，趙凱亮，陳永志*

1. 蘭州交通大學(xué)，甘肅省黃河水環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，甘肅 蘭州 7300702. 蘭州交通大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院，甘肅 蘭州 7300703. 甘肅省污水處理行業(yè)技術(shù)中心，甘肅 蘭州 730070

分段進(jìn)水多級(jí)A/O(缺氧/好氧)是串聯(lián)多級(jí)缺氧/好氧并在各缺氧區(qū)同時(shí)進(jìn)水的連續(xù)流污水處理工藝[1]，其相對(duì)于傳統(tǒng)單級(jí)池抗沖擊負(fù)荷強(qiáng)，對(duì)于高底物濃度污水脫氮除磷性能優(yōu)勢(shì)明顯[2]，易于在老舊工藝基礎(chǔ)上改造[3]，但在處理低C/N生活污水時(shí)該工藝優(yōu)勢(shì)難以體現(xiàn)[4-5]. 例如，趙智超等[6-7]采用傳統(tǒng)連續(xù)流反應(yīng)器處理了低C/N的生活污水，發(fā)現(xiàn)處理效果不佳；而黃劍明等[8-10]研究活性污泥組合生物濾池系統(tǒng)，雖然實(shí)現(xiàn)了低C/N生活污水的深度脫氮除磷，但其運(yùn)行條件控制嚴(yán)苛. 為進(jìn)一步優(yōu)化系統(tǒng)，試驗(yàn)參照Z(yǔ)hang等[11]的研究，采用馴化后硝化菌被淘洗的多級(jí)A/O，降低回流污泥所含硝氮對(duì)釋磷的影響，增設(shè)BAF(曝氣生物濾池)，承擔(dān)系統(tǒng)主要的硝化反應(yīng)，形成雙污泥系統(tǒng)，強(qiáng)化脫氮除磷.

目前，控制單一因素變量對(duì)多級(jí)A/O＋BAF系統(tǒng)脫氮除磷的研究較多，如許忠鳳等[12-14]研究了多點(diǎn)進(jìn)水比例、HRT及硝化液回流比對(duì)氮磷去除的單一影響. 在實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)著重考慮多因素變量對(duì)多級(jí)A/O＋BAF系統(tǒng)脫氮除磷的交互影響. 該文參考Choi等[15-18]研究，采用響應(yīng)面法優(yōu)化部分亞硝化耦合厭氧氨氧化SBR工藝和UASB工藝的方法，以單因素為基礎(chǔ)，采用響應(yīng)面法，研究多因素雙變量對(duì)多級(jí)A/O＋BAF組合工藝強(qiáng)化脫氮除磷的交互影響，以達(dá)到對(duì)該工藝的整體優(yōu)化，并采用算法準(zhǔn)確、分析可靠的Design-Expert V8軟件設(shè)計(jì)批次試驗(yàn)，通過(guò)分析批次試驗(yàn)數(shù)據(jù)，得出交互響應(yīng)曲面和模型預(yù)測(cè)的綜合優(yōu)化運(yùn)行條件，設(shè)定系統(tǒng)在該條件下運(yùn)行，以此驗(yàn)證模型預(yù)測(cè)值精度及模型可信度，以期為該工藝在實(shí)際工程應(yīng)用中的優(yōu)化提供新的思路.

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)裝置與運(yùn)行程序

如圖1所示，多級(jí)A/O＋BAF系統(tǒng)由原水箱、多級(jí)A/O反應(yīng)池、二沉池、中間水箱和上流式BAF組成. 多級(jí)A/O裝置采用有機(jī)玻璃制成，有效容積60 L，由單孔折流板等容積分為10個(gè)格室，各格室均設(shè)置攪拌裝置，好氧區(qū)采用微孔曝氣. 二沉池為豎流式，有效容積30 L. 中間水箱有效容積40 L. BAF由圓柱形有機(jī)玻璃制成，內(nèi)徑100 mm，高度3000 mm，內(nèi)置15 mm×20 mm鵝卵石承托層高200 mm，填料層由鮑爾環(huán)構(gòu)成(填充率為75%).

圖1 多級(jí)A/O+BAF系統(tǒng)流程示意Fig.1 Flow diagram of multi-stage A/O+BAF system

系統(tǒng)在22～24 ℃下運(yùn)行，進(jìn)水pH在7.4～7.7之間，SRT(污泥齡)為10 d，硝化液回流比為200%；BAF曝氣量為60 L/h. 多級(jí)A/O第一進(jìn)水點(diǎn)在PA1格、第二進(jìn)水點(diǎn)在A2格、第三進(jìn)水點(diǎn)在A4格，進(jìn)水比例分別為1、2、3點(diǎn)進(jìn)水的流量分配比. 初始運(yùn)行參數(shù)定為HRT 9 h、進(jìn)水比例6∶3∶1、BAF填料高度1800 mm. 在初始運(yùn)行工況下兩因素保持不變，分別控制第三因素改變，即改變HRT為9 h(A/O段8.3 h、BAF段0.7 h)、8 h(A/O段7.4 h、BAF段0.6 h)、7 h(A/O段6.5 h、BAF段0.5 h)，進(jìn) 水 比 例 為6∶3∶1(run1)、5:3:2(run2)、5∶2∶3(run3)，BAF填 料 高 度 為1800、1400、1000 mm進(jìn)行試驗(yàn)，各工況運(yùn)行30 d.

1.2 試驗(yàn)用水、接種污泥與檢測(cè)方法

試驗(yàn)原污水為某大學(xué)家屬區(qū)生活污水，污泥取自穩(wěn)定運(yùn)行的A2/O反應(yīng)器. 水樣依據(jù)APHA標(biāo)準(zhǔn)方法[19]測(cè)定，ρ(MLSS)(MLSS為混合液懸浮固體)和ρ(MLVSS)(MLVSS為揮發(fā)性污泥)通過(guò)濾紙差重法測(cè) 定. 其 中，試 驗(yàn) 原 污 水 中ρ(COD)、ρ(NH4+-N)、ρ(NO3

—-N)、ρ(TN)、ρ(TP)的范圍分別為157.3～252.8、42.5～84.9、0.2～1.2、49.9～92.4、2.9～8.7 mg/L，平均值分別為185.6、62.4、0.6、68.8、5.4 mg/L；污泥中ρ(MLSS)的范圍為2200～2800 mg/L，平均值為2670 mg/L.

1.3 缺氧區(qū)COD利用率與BAF氨氧化貢獻(xiàn)率計(jì)算

缺氧區(qū)COD利用率(η)[20]和BAF氨氧化貢獻(xiàn)率(δ)的計(jì)算公式：

式中：Min、Meff分別為缺氧區(qū)進(jìn)、出水COD量，mg/h；Q為缺氧區(qū)系統(tǒng)混合液流量，L/h；CinCOD、CeffCOD分別為缺氧區(qū)進(jìn)、出水COD濃度，mg/L；CBAFin、CBAFeff分別為BAF進(jìn)、出水NH4+-N濃度，mg/L；N為硝化液回流比；Cin為系統(tǒng)進(jìn)水NH4+-N濃度，mg/L.

1.4 響應(yīng)面法優(yōu)化工藝運(yùn)行條件

采用BBD(Box-Behnken Design)二階模型優(yōu)化反應(yīng)條件，分別在低(—1)、中(0)、高(1) 3個(gè)水平上設(shè)置3個(gè)獨(dú)立變量，分別為HRT(X1)、進(jìn)水比例(X2)、BAF填料高度(X3)，評(píng)估其對(duì)系統(tǒng)除磷脫氮的綜合影響，各變量取值見(jiàn)表1. 響應(yīng)值分別為T(mén)N去除率(Y1)和TP去除率(Y2)，BBD二階模型如式(5)所示. 應(yīng)用Design-Expert V8軟件設(shè)計(jì)17組各變量隨機(jī)組合的批次試驗(yàn)，系統(tǒng)在每組參數(shù)下運(yùn)行15 d.

表1 響應(yīng)面分析的因素與水平Table 1 Factors and levels of response surface analysis

式中，Y為響應(yīng)值，β0、βi、βii、βij分別表示截距、線性系數(shù)、二次系數(shù)和交互作用系數(shù)，Xi、Xj均為編碼后的獨(dú)立變量，ε為試驗(yàn)殘差.

2 結(jié)果與討論

2.1 單因素試驗(yàn)

2.1.1 HRT對(duì)主要污染物去除的影響

HRT對(duì)系統(tǒng)COD的去除影響如圖2(a)所示. 由圖2(a)可見(jiàn)，進(jìn)水ρ(COD)平均值為185.8 mg/L，當(dāng)HRT為9、8、7 h時(shí)，出水ρ(COD)平均值分別為20.01、21.25、23.21 mg/L，COD的去除率均保持在87%以上，表明HRT對(duì)COD的去除影響較小.

表2 缺氧區(qū)COD利用率的變化情況Table 2 Change of COD utilization rate in anoxic zone

HRT對(duì)系統(tǒng)TP的去除影響如圖2(d)所示. 由圖2(d)可見(jiàn)，進(jìn)水ρ(TP)在2.9～8.7 mg/L之間，HRT在9、8、7 h時(shí)，出水ρ(TP)平均值分別為0.33、0.57、0.79 mg/L，TP去除率分別為93.46%、89.4%、84.48%.究其原因是，HRT為9 h時(shí)厭氧區(qū)水力停留時(shí)間變長(zhǎng)，第1點(diǎn)進(jìn)水中較多的有機(jī)物(約占總量的61%)被除磷菌利用充分釋磷，合成的PHB(內(nèi)碳源)量充足，在第一級(jí)缺氧區(qū)的反硝化吸磷作用加強(qiáng)，與好氧區(qū)吸磷的共同作用下加長(zhǎng)了系統(tǒng)中的吸磷行程. 研究發(fā)現(xiàn)，HRT過(guò)短會(huì)導(dǎo)致回流污泥中含量過(guò)高，反硝化菌較除磷菌對(duì)碳源爭(zhēng)奪能力強(qiáng)，對(duì)釋磷不利[23-24]；再者，HRT為7 h時(shí)流速增大，過(guò)多DO隨水流進(jìn)入缺氧區(qū)，破壞反硝化吸磷環(huán)境，吸磷行程縮短，除磷效果變差.

2.1.2 多級(jí)A/O三點(diǎn)進(jìn)水比例對(duì)系統(tǒng)主要污染物去除的影響

圖3(a)為PA1格、A2格、A4格三點(diǎn)不同進(jìn)水比例下ρ(COD)的變化特征. 進(jìn)水ρ(COD)在157.3～252.8 mg/L之 間，run1(6∶3∶1)、run2(5∶3∶2)、run3(5∶2∶3)下系統(tǒng)出水ρ(COD)平均值分別為23.21、15.56、19.90 mg/L，3種進(jìn)水比例均對(duì)COD有較好的去除效果，run2效果最佳；run1、run2、run3下多級(jí)A/O出水ρ(COD)分別為50.49、44.64、47.75 mg/L，與系統(tǒng)出水ρ(COD)對(duì)比，得出多級(jí)A/O對(duì)COD的去除貢獻(xiàn)率均在81%以上.

2.1.3 BAF填料高度對(duì)系統(tǒng)氮素去除的影響

2.2 響應(yīng)面法優(yōu)化試驗(yàn)

2.2.1 響應(yīng)曲面優(yōu)化模型的建立及方差分析

依據(jù)Design-Expert V8軟件設(shè)計(jì)了17組批次試驗(yàn)，結(jié)果如表3所示. 基于試驗(yàn)設(shè)計(jì)方案及結(jié)果，以TN和TP的去除率為響應(yīng)值，將模型結(jié)果擬合為二次多項(xiàng)回歸方程式，分別如式(6)(7)所示：

表3 批次試驗(yàn)的設(shè)計(jì)方案及結(jié)果Table 3 Design scheme and results of batch experiments

TN去除率的模型方差分析結(jié)果如表4所示. 由表4可見(jiàn)：當(dāng)模型P＜0.05時(shí)表明模型顯著，P＜0.0001時(shí)表明模型極其顯著[25]，模型F=98且P＜0.0001時(shí)，表明模型對(duì)響應(yīng)值極具顯著性影響；失擬項(xiàng)P=0.2933(＞0.05)，表明模型誤差極??；模型的校正決定系數(shù)(RAdj2)與預(yù)測(cè)復(fù)相關(guān)系數(shù)(RPre2)的差值為0.108(＜0.2)，表明單因素水平對(duì)TN去除率的影響顯著，且F(X1)＞F(X3)＞F(X2)，即表明影響順序?yàn)镠RT＞填料高度＞進(jìn)水比例；變異系數(shù)(CV)=0.40%(＜10%)，信噪比=29.172(＞4.0)，表明模型精確性高.

表4 TN去除率(Y1)的模型方差分析結(jié)果Table 4 Results of model variance analysis of TN removal rate (Y1)

TP去除率的模型方差分析結(jié)果如表5所示. 由表5可見(jiàn)：模型F=507.43且P=0.0001，表明模型對(duì)響應(yīng)值極具顯著性影響，P(X3)、P(X1X3)、P(X2X3)、均大于0.05，即該變量與響應(yīng)值變化結(jié)果不顯著；失擬項(xiàng)P值=0.2101(＞0.05)，表明模型誤差較小；，表明單因素水平對(duì)響應(yīng)值的影響顯著，F(xiàn)(X1)＞F(X2)＞F(X3)，即影響順序?yàn)镠RT＞進(jìn)水比例＞填料高度；CV=0.20%(＜10%)，信噪比=60.421(＞4.0)，表明模型精確性高. 可見(jiàn)，TN去除率和TP去除率的模型均具備結(jié)果預(yù)測(cè)的統(tǒng)計(jì)學(xué)意義.

表5 TP去除率的(Y2)模型方差分析結(jié)果Table 5 Results of model variance analysis of TP removal rate (Y2)

2.2.2 模型回歸分析

如圖5所示，TN和TP去除率的預(yù)測(cè)值均趨近于實(shí)際值. 依據(jù)Michaelis等[26]研究的模型檢驗(yàn)方法，TN和TP去除率實(shí)際值與預(yù)測(cè)值的相關(guān)系數(shù)(R2)分別高達(dá)0.9921和0.9985，表明99.21%的TN去除率響應(yīng)值和99.85%的TP去除率響應(yīng)值可用所對(duì)應(yīng)模型解釋?zhuān)@進(jìn)一步說(shuō)明響應(yīng)面回歸模型的結(jié)果可信度高.

圖5 TN和TP去除率的預(yù)測(cè)值與實(shí)際值對(duì)比Fig.5 Comparison of predicted and actual values of TN and TP removal rates

2.3 響應(yīng)面分析

2.3.1 多因素對(duì)TN去除率的交互影響

三維響應(yīng)面直觀反映了其他因素處于中間水平時(shí)，剩余兩個(gè)自變量對(duì)響應(yīng)值的交互作用[27]，若其呈現(xiàn)凸出、凹陷或U形，則表明兩因素對(duì)響應(yīng)值交互影響強(qiáng)[28]；響應(yīng)面底部等高線圖若趨于橢圓形，則表示兩因素相互作用顯著[29]. HRT、進(jìn)水比例和填料高度對(duì)TN去除率的交互影響如圖6所示. 由圖6(a)可見(jiàn)，填料高度在中間水平，等高線呈橢圓形，說(shuō)明HRT與進(jìn)水比例對(duì)TN去除率的交互影響較強(qiáng). 當(dāng)HRT為8 h、進(jìn)水比例為5∶3∶2時(shí)，TN的去除率最高(84%).因?yàn)檫M(jìn)水比例為5∶3∶2時(shí)有機(jī)物分配合理，滿(mǎn)足系統(tǒng)內(nèi)反硝化菌的高效脫氮[30]，縮短HRT后，系統(tǒng)氮負(fù)荷增大，TN的去除率降低. 由圖6(b)可見(jiàn)，進(jìn)水比例在中間水平，等高線呈橢圓形，說(shuō)明HRT與填料高度對(duì)TN去除率的交互影響較強(qiáng). 當(dāng)HRT為9 h左右、填料高度為1800 mm時(shí)，TN的去除率最高(85%).因此筆者認(rèn)為：延長(zhǎng)HRT至9 h，有效減弱了系統(tǒng)碳負(fù)荷，降低了有機(jī)物對(duì)硝化菌活性的抑制；而增高填料高度，擴(kuò)大了生物膜的分布范圍，完成了深度硝化.由圖6(c)可見(jiàn)，HRT在中間水平，等高線呈現(xiàn)橢圓形但偏圓，說(shuō)明進(jìn)水比例與填料高度對(duì)TN去除率的交互影響較強(qiáng). 當(dāng)進(jìn)水比例為5∶3∶2、填料高度為1800 mm左右時(shí)，TN去除率最高(85%)，且BAF的氨氧化貢獻(xiàn)率約為76%，可見(jiàn)承擔(dān)了系統(tǒng)的大部分硝化反應(yīng)，有利于前端合理分配的碳源供反硝化菌與回流硝化液完成反硝化脫氮.

響應(yīng)面對(duì)應(yīng)坡度越陡，其對(duì)應(yīng)的變量影響因子越大[31]，從響應(yīng)面的陡峭程度和等高線趨近于橢圓的程度(見(jiàn)圖6)可見(jiàn)：填料高度和HRT對(duì)TN去除率的交互作用最強(qiáng)，進(jìn)水比例和HRT對(duì)TN去除率的交互作用次之，填料高度和進(jìn)水比例對(duì)TN去除率的交互作用最弱.

圖6 三因素二元交互對(duì)TN去除率的影響Fig.6 Influence of three-factor binary interaction on TN removal rate

2.3.2 多因素對(duì)TP去除率的交互影響

HRT、進(jìn)水比例和填料高度對(duì)TP去除率的交互影響如圖7所示. 由圖7(a)可見(jiàn)，填料高度在中間水平，等高線呈橢圓形且響應(yīng)曲面陡峭，說(shuō)明HRT與進(jìn)水比例對(duì)TP去除率的交互影響較強(qiáng). 當(dāng)HRT為8 h、進(jìn)水比例為5∶3∶2時(shí)，TP去除率最高(94%)，可見(jiàn)厭氧區(qū)的碳源被PAOs高效利用充分釋磷，未被反硝化菌干擾. 由圖7(b)可見(jiàn)，進(jìn)水比例在中間水平，兩等高線趨近于圓形且響應(yīng)曲面趨于平順，表明HRT與填料高度對(duì)TP去除率的交互影響較弱；由圖7(c)可見(jiàn)，HRT在中間水平，兩等高線趨近于圓形且響應(yīng)曲面趨于平順，表明填料高度與進(jìn)水比例對(duì)TP去除率的交互影響較弱. 因?yàn)門(mén)P依靠二沉池排泥去除，而B(niǎo)AF為單獨(dú)的生物膜系統(tǒng)不進(jìn)行排泥，因此填料高度對(duì)除磷影響甚微. 考慮到BAF出水ρ(TP)有微量減少，推測(cè)是被微生物攝取進(jìn)行新陳代謝所致.

圖7 三因素二元交互對(duì)TP去除率的影響Fig.7 Influence of three-factor binary interaction on TP removal rate

2.4 系統(tǒng)優(yōu)化條件驗(yàn)證

根據(jù)擬合二次多項(xiàng)回歸方程式，得出工藝優(yōu)化運(yùn)行條件為HRT 8.5 h、進(jìn)水比例5∶3∶2、填料高度1600 mm，模型對(duì)TN、TP去除率預(yù)測(cè)值分別為84.88%和94.37%，即優(yōu)化后出水ρ(TN)、ρ(TP)平均值分別為10.41、0.30 mg/L. 將系統(tǒng)在優(yōu)化條件下運(yùn)行30 d(見(jiàn)圖8)，運(yùn)行至第12天出水穩(wěn)定，穩(wěn)定運(yùn)行期出水ρ(TN)、ρ(TP)平均值分別為10.61、0.32 mg/L，去除率分別為84.15%、94.01%，符合GB 18918—2002一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn)，且TN、TP去除率實(shí)際值與預(yù)測(cè)值的相對(duì)誤差較低，分別為0.86%、0.38%，表明優(yōu)化運(yùn)行條件可取.

圖8 系統(tǒng)在優(yōu)化運(yùn)行條件下對(duì)TN和TP的去除效果Fig.8 The removal effect of TN and TP by the system under optimized operation conditions

3 結(jié)論

a) 單因素試驗(yàn)表明：多級(jí)A/O＋BAF系統(tǒng)HRT由9 h縮短至7 h，、TN、TP的去除率均逐漸降低，對(duì)COD去除率的影響較??；進(jìn)水比例為5∶3∶2時(shí)，COD、、TN、TP的去除率均達(dá)到最高，分別為91.79%、94.95%、83.03%、93.96%；填料高度與、TN去除率均呈正相關(guān).

b) 多因素試驗(yàn)響應(yīng)面分析表明，HRT、進(jìn)水比例、填料高度三因素二元交互對(duì)TN去除率的影響顯著；HRT與進(jìn)水比例對(duì)TP去除的交互影響顯著，填料高度與HRT、填料高度與進(jìn)水比例對(duì)TP去除的交互影響均不顯著；優(yōu)化的試驗(yàn)條件為HRT 8.5 h、進(jìn)水比例5∶3∶2、填料高度1600 mm，模型預(yù)測(cè)TN、TP去除率分別為84.88%、94.37%.

c) 優(yōu)化條件下系統(tǒng)對(duì)TN、TP的去除率分別為84.15%、94.01%，相對(duì)誤差分別為0.86%、0.38%，出水滿(mǎn)足GB18918—2002一級(jí)A標(biāo)準(zhǔn)，說(shuō)明響應(yīng)面法優(yōu)化系統(tǒng)方案可行，實(shí)現(xiàn)了對(duì)氮磷的強(qiáng)化去除.