柯 強(qiáng),馮康宏,曹心德,續(xù)曉云

基于模糊數(shù)學(xué)的場(chǎng)地重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)綜合評(píng)價(jià)

柯 強(qiáng),馮康宏,曹心德,續(xù)曉云*

(上海交通大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,上海 200240)

在傳統(tǒng)土壤評(píng)價(jià)方法的理論基礎(chǔ)上,參考模糊數(shù)學(xué)的架構(gòu),建立了由風(fēng)險(xiǎn)因素集、風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)集、隸屬度函數(shù)、評(píng)估矩陣和權(quán)重系數(shù)組成的評(píng)價(jià)模型,最終形成了一套場(chǎng)地重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)的綜合評(píng)價(jià)方法.選取安徽銅陵某冶煉廠作為研究場(chǎng)地,分析場(chǎng)地土壤中重金屬的污染情況并驗(yàn)證該評(píng)價(jià)模型的科學(xué)性.結(jié)果表明,研究場(chǎng)地內(nèi)表層土壤重金屬含量平均值分別為As(1382mg/kg)、Cd(64.9mg/kg)、Cu(4973mg/kg)、Pb(3403mg/kg) ,As和Pb污染嚴(yán)重.相比于傳統(tǒng)土壤評(píng)價(jià)方法,綜合評(píng)價(jià)方法考慮重金屬的人體健康風(fēng)險(xiǎn)、地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)3個(gè)方面,插值后不同風(fēng)險(xiǎn)所占面積比例為安全(25.3%)、低風(fēng)險(xiǎn)(5.86%)、中風(fēng)險(xiǎn)(9.00%)、高風(fēng)險(xiǎn)(59.9%).與內(nèi)梅羅指數(shù)法對(duì)比,綜合評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果中的高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域面積下降了9.50%,而中風(fēng)險(xiǎn)、低風(fēng)險(xiǎn)和安全區(qū)域的面積則分別上升了約3.54%、3.83%和1.20%,整體風(fēng)險(xiǎn)有所降低.與傳統(tǒng)土壤評(píng)價(jià)方法對(duì)比,基于模糊數(shù)學(xué)模型的綜合評(píng)價(jià)方法不局限于重金屬總量單一因素對(duì)土壤污染風(fēng)險(xiǎn)水平的限制,根據(jù)場(chǎng)地實(shí)際情況及土地二次利用途徑對(duì)其進(jìn)行更加詳細(xì)的污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),突出不同重金屬污染的貢獻(xiàn),能夠提供更加真實(shí)準(zhǔn)確的土壤污染風(fēng)險(xiǎn).

重金屬；模糊數(shù)學(xué)；污染場(chǎng)地；綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

當(dāng)前國(guó)內(nèi)外土壤重金屬污染評(píng)價(jià)常用的污染指數(shù)法往往是從總量出發(fā),通過(guò)不同的評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)和運(yùn)算公式得到相對(duì)單一的評(píng)價(jià)結(jié)果[1].這種評(píng)價(jià)方法通常未考慮重金屬生物有效性,會(huì)使得到的場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果比實(shí)際危害高[2],也未考慮各種影響因素的主次順序,導(dǎo)致評(píng)價(jià)結(jié)果不能全面真實(shí)地反映地塊的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn).例如,內(nèi)梅羅指數(shù)法能對(duì)多金屬的復(fù)合污染進(jìn)行全面評(píng)估,但評(píng)估結(jié)果不夠深入[3];地積累指數(shù)法能給出較直觀的污染結(jié)果,卻難以用來(lái)評(píng)價(jià)復(fù)合重金屬污染以及多途徑的綜合污染[4-6];生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)考慮了重金屬生物有效性的影響,然而在評(píng)價(jià)過(guò)程中重金屬的毒性響應(yīng)系數(shù)易受到人為主觀因素的影響[7-9].土壤重金屬污染傳統(tǒng)評(píng)價(jià)方法實(shí)施起來(lái)較為簡(jiǎn)便,但評(píng)價(jià)結(jié)果均為單一的指數(shù)結(jié)果,很難有效解決我國(guó)現(xiàn)階段復(fù)雜的土壤環(huán)境評(píng)價(jià)問(wèn)題,引入一種新的重金屬污染綜合評(píng)價(jià)方法對(duì)推進(jìn)我國(guó)場(chǎng)地污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)工作具有重要意義.近年來(lái),模糊綜合數(shù)學(xué)模型廣泛應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域.模糊綜合評(píng)價(jià)法[10]尤其適用于分析包含易變、模糊和不確切數(shù)據(jù)的非確定和模糊問(wèn)題.模糊評(píng)價(jià)法將模糊數(shù)學(xué)的概念引入到統(tǒng)計(jì)模型中,將常見(jiàn)的難以界定邊界的元素清晰化、數(shù)值化,從而能夠根據(jù)這些數(shù)據(jù)再進(jìn)行具體評(píng)價(jià).國(guó)內(nèi)外學(xué)者基于模糊數(shù)學(xué)評(píng)價(jià)方法對(duì)地下水水質(zhì)[11]、大氣環(huán)境質(zhì)量[12]和土壤重金屬污染[13-14]進(jìn)行評(píng)估,并與傳統(tǒng)的地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)、AOI方法評(píng)價(jià)結(jié)果和土壤重金屬總量限值比較,發(fā)現(xiàn)模糊綜合評(píng)價(jià)方法能夠更準(zhǔn)確地反映環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)水平.總之,模糊綜合評(píng)價(jià)方法相較于傳統(tǒng)評(píng)價(jià)方法,能夠更好的說(shuō)明污染風(fēng)險(xiǎn)的不確定性,也能進(jìn)一步降低權(quán)重分配中的主觀性[15].因此,為能夠進(jìn)一步研究礦業(yè)生產(chǎn)地塊土壤重金屬污染的分布特征及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),本研究在模糊數(shù)學(xué)模型的基礎(chǔ)上,綜合考慮人體健康風(fēng)險(xiǎn)、地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)3個(gè)方面,建立土壤重金屬綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型,并對(duì)安徽銅陵某冶煉廠地塊重金屬的污染特征及風(fēng)險(xiǎn)水平進(jìn)行評(píng)價(jià).利用該方法可以規(guī)避傳統(tǒng)土壤風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法未考慮重金屬有效性以及各種環(huán)境情景影響的不足,得到較為客觀真實(shí)的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果,為后續(xù)土壤重金屬污染的修復(fù)提供科學(xué)指導(dǎo).

1 材料與方法

1.1 模糊評(píng)價(jià)方法

研究場(chǎng)地的調(diào)查報(bào)告表明,冶煉廠核心區(qū)域As、Cd和Pb污染嚴(yán)重,此外Cu是冶煉廠的主要產(chǎn)品,土壤中含量較高,因此本文選擇這4種重金屬作為評(píng)價(jià)的指標(biāo)能夠代表該場(chǎng)地的重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)水平.為了綜合衡量冶煉廠重金屬的污染風(fēng)險(xiǎn),對(duì)冶煉廠進(jìn)行現(xiàn)場(chǎng)調(diào)查:距離冶煉廠1km范圍內(nèi)存在多個(gè)居民聚集區(qū)等敏感目標(biāo)(圖1),應(yīng)該考慮重金屬對(duì)人體健康的影響;且冶煉廠位于安徽銅陵市長(zhǎng)江東岸,廠區(qū)內(nèi)危險(xiǎn)廢物堆放可能會(huì)對(duì)地下水造成重金屬污染,并影響長(zhǎng)江水質(zhì);最后,冶煉廠又比較靠近郊區(qū),附近存在農(nóng)田,重金屬也可能會(huì)經(jīng)植物吸收進(jìn)入農(nóng)作物的種子中.因此選擇了人體健康風(fēng)險(xiǎn)、地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)和植物生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)作為綜合評(píng)價(jià)方法的評(píng)估指標(biāo),通過(guò)模糊數(shù)學(xué)方法構(gòu)造模糊關(guān)系矩陣并最終形成綜合評(píng)價(jià)模型,根據(jù)研究區(qū)域土壤重金屬測(cè)定含量確定不同點(diǎn)位隸屬度的等級(jí),最終將環(huán)境污染中的復(fù)雜性和不確定性,轉(zhuǎn)化為直觀、明確的環(huán)境綜合污染評(píng)價(jià)結(jié)果.本文建立的模型結(jié)構(gòu)由以下幾方面組成.

圖1 研究場(chǎng)地地理位置

1.1.1 風(fēng)險(xiǎn)因素集 人體健康風(fēng)險(xiǎn):現(xiàn)有重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法多采用《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》(HJ 25.3-2019)[16]和美國(guó)環(huán)保署推薦的人體健康模型評(píng)價(jià)人體攝入重金屬后的健康風(fēng)險(xiǎn).該模型較全面地考慮了用地類(lèi)型、暴露情景、人群暴露途徑、暴露概率、暴露量和重金屬毒性等因素.然而,眾多研究指出,重金屬進(jìn)入人體后并不會(huì)全部被人體胃腸道環(huán)境溶出,溶出的重金屬也不會(huì)全部被人體吸收進(jìn)入血液.本文在傳統(tǒng)的人體健康模型中引入重金屬生物有效性的概念[17],優(yōu)化模型的計(jì)算過(guò)程,得到基于重金屬生物有效性的人體健康風(fēng)險(xiǎn).

地下水遷移風(fēng)險(xiǎn):中南地區(qū)有色金屬礦產(chǎn)分布密集,隨著礦產(chǎn)資源的大量開(kāi)采、冶煉和電鍍行業(yè)等的發(fā)展,土壤、礦山尾礦棄渣等環(huán)境中的重金屬污染越來(lái)越嚴(yán)重,酸雨作用則加劇了這一環(huán)境污染效應(yīng).但是不同重金屬元素與土壤固相結(jié)合的能力并不相同,弱結(jié)合態(tài)的組分相對(duì)更容易從固相脫附進(jìn)入地下水.因?yàn)榈叵滤橇鲃?dòng)相,重金屬元素在地下水的流動(dòng)下容易向場(chǎng)地周?chē)鷶U(kuò)散,最終進(jìn)入河流或污染飲用水井.所以不同重金屬污染在地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)這一指標(biāo)中的重要程度不盡相同.本文通過(guò)酸性溶液浸提模擬自然條件下的酸雨淋溶,代表重金屬在地下水中的遷移風(fēng)險(xiǎn).

生態(tài)風(fēng)險(xiǎn):土壤中重金屬的超標(biāo)會(huì)引起植物的主根長(zhǎng)度、葉面面積等生理特征發(fā)生變化,主要污染原理是植物在吸收了土壤中的重金屬后,會(huì)在其體內(nèi)產(chǎn)生某種對(duì)酶和代謝具有毒害作用的物質(zhì),測(cè)定植物體內(nèi)吸收的重金屬含量可在一定程度上代表其危害大小.植物健康狀況的變化會(huì)進(jìn)一步導(dǎo)致生態(tài)系統(tǒng)的失衡,最終破壞生態(tài)系統(tǒng)的安全和健康.全國(guó)農(nóng)用地土壤污染狀況詳查,各部門(mén)以現(xiàn)有的標(biāo)準(zhǔn)分析方法及研究成果為基礎(chǔ),對(duì)常用的稀酸溶液、絡(luò)合劑及中性鹽溶液等浸提方法開(kāi)展共同分析研究,CaCl2試劑提取的重金屬濃度與水稻、小麥等作物實(shí)際吸收的重金屬濃度有較好的正相關(guān)性[18],可將此結(jié)果來(lái)代表重金屬的生態(tài)風(fēng)險(xiǎn).

1.1.2 風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)集 為了劃分場(chǎng)地污染風(fēng)險(xiǎn),本文將重金屬的污染風(fēng)險(xiǎn)分為安全(Ⅰ級(jí))、低風(fēng)險(xiǎn)(Ⅱ級(jí))、中風(fēng)險(xiǎn)(Ⅲ級(jí))和高風(fēng)險(xiǎn)(Ⅳ級(jí))4個(gè)等級(jí).確定合適的標(biāo)準(zhǔn)值是準(zhǔn)確評(píng)價(jià)場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)的前提,參考陳國(guó)光等[19]的方法,對(duì)其他風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值采用基于等倍計(jì)算的方式確定.在缺乏標(biāo)準(zhǔn)參考的情況下,這種方法具有實(shí)施簡(jiǎn)單,又能反映不同污染物梯度的特點(diǎn).

人體健康風(fēng)險(xiǎn)的劃分參考《建設(shè)用地土壤污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估技術(shù)導(dǎo)則》的相關(guān)要求,致癌風(fēng)險(xiǎn)系數(shù)安全限值為1×10-6,而當(dāng)系數(shù)超過(guò)1×10-4時(shí)會(huì)對(duì)人群健康產(chǎn)生不可接受的風(fēng)險(xiǎn)[16].所以,前者作為致癌風(fēng)險(xiǎn)中的Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值,后者作為Ⅳ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值.Ⅱ級(jí)和Ⅲ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值按等比劃分的原則分別制定為5′10-6和2′10-5.當(dāng)危害商小于1時(shí)可認(rèn)為沒(méi)有環(huán)境危害,因此把1作為危害商的Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值,Ⅱ級(jí)、Ⅲ級(jí)和Ⅳ級(jí)的標(biāo)準(zhǔn)值分別定為2、5和10(表1).

地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)的Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值使用國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)《危險(xiǎn)廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn)浸出毒性鑒別》中的重金屬浸出毒性鑒別標(biāo)準(zhǔn)值[20],其中As、Cd、Cu和Pb分別為5,1,100和5mg/L.將Ⅱ級(jí)、Ⅲ級(jí)和Ⅳ級(jí)的標(biāo)準(zhǔn)值分別按2倍、4倍和8倍于Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值設(shè)定(表1).

從保守角度考慮,植物生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)按糧食作物制定,其Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值使用《食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》中的重金屬限量指標(biāo)[21],其中As、Cd、Cu和Pb分別為0.5,0.2,10和0.5mg/L.Ⅱ級(jí)、Ⅲ級(jí)和Ⅳ級(jí)的標(biāo)準(zhǔn)值分別按2倍、4倍和8倍于Ⅰ級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值設(shè)定(表1).

表1 模糊評(píng)價(jià)模型的評(píng)價(jià)集

1.1.3 隸屬度函數(shù)與評(píng)估矩陣 隸屬度函數(shù)用于建立因素得分與評(píng)價(jià)集之間的映射關(guān)系,是模糊數(shù)學(xué)的核心體現(xiàn).根據(jù)不同隸屬度函數(shù)的特點(diǎn),選擇在三角函數(shù)的基礎(chǔ)上建立本模型的隸屬度函數(shù),表達(dá)式如下所示:

式中:是風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)(=1,2,3,4)上重金屬(=As,Cd, Cu,Pb)的隸屬度;是重金屬的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù);S是級(jí)重金屬的標(biāo)準(zhǔn)值.

確定因素集和評(píng)價(jià)集后,通過(guò)選擇合適的隸屬度函數(shù)得到評(píng)價(jià)集合R,R= [,1,,2,…,].所有的個(gè)向量依次排列起來(lái)可構(gòu)成評(píng)價(jià)矩陣:

1.1.4 權(quán)重分配 由于因素集分成了兩個(gè)層次,權(quán)重也存在兩個(gè)層次.一級(jí)權(quán)重為健康風(fēng)險(xiǎn)、遷移風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)三者之間的權(quán)重,二級(jí)權(quán)重為一級(jí)權(quán)重下各指標(biāo)的權(quán)重.

對(duì)于一級(jí)權(quán)重,應(yīng)根據(jù)場(chǎng)地實(shí)際情況設(shè)定.這里采用列舉法給出可供選擇的權(quán)重梯度分配方案(見(jiàn)表2),再將場(chǎng)地中各重金屬的平均濃度代入評(píng)價(jià)模型進(jìn)行計(jì)算,每種權(quán)重梯度方案對(duì)應(yīng)一個(gè)評(píng)價(jià)結(jié)果(圖2).3種風(fēng)險(xiǎn)指標(biāo)對(duì)綜合評(píng)價(jià)結(jié)果的影響程度從大到小依次為健康風(fēng)險(xiǎn)、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和地下水風(fēng)險(xiǎn),因此健康風(fēng)險(xiǎn)所占權(quán)重最大,生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)其次,地下水風(fēng)險(xiǎn)的權(quán)重最小.為了使模型的評(píng)價(jià)結(jié)果盡可能超出并接近重金屬真實(shí)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),選擇權(quán)重時(shí)應(yīng)使得綜合評(píng)價(jià)結(jié)果的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)盡可能高,但為了保證風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果的可靠性,也不能將次要因素忽略不計(jì).綜合以上因素,一級(jí)因素中將遷移風(fēng)險(xiǎn)、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和人體健康風(fēng)險(xiǎn)的權(quán)重值設(shè)定為0.1、0.3和0.6.

圖2 風(fēng)險(xiǎn)與權(quán)重的關(guān)系

表2 一級(jí)因素間的權(quán)重分配

對(duì)于二級(jí)因素,為了突顯潛在風(fēng)險(xiǎn)高的重金屬元素危害程度,對(duì)每個(gè)采樣點(diǎn)的不同重金屬提取量采用超標(biāo)倍數(shù)法進(jìn)行賦權(quán),遷移風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)中的不同重金屬之間的權(quán)重分配按公式(3)計(jì)算.健康風(fēng)險(xiǎn)中的危害商和致癌風(fēng)險(xiǎn)的權(quán)重也參考這種方法計(jì)算,但是其標(biāo)準(zhǔn)值分別為1和1×10-6.

式中:w為重金屬的權(quán)重;X為重金屬的實(shí)測(cè)值;S為對(duì)應(yīng)重金屬在Ⅰ級(jí)風(fēng)險(xiǎn)中的標(biāo)準(zhǔn)值.

1.1.5 綜合風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算 以評(píng)估矩陣和權(quán)重向量作矩陣運(yùn)算,可以得到包含權(quán)重因素的模糊向量:

根據(jù)最大隸屬度原則,向量B中最大元素所在的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)即為最終評(píng)估結(jié)果.

1.2 研究區(qū)樣品采集

在場(chǎng)地初調(diào)的基礎(chǔ)上,在安徽銅陵某冶煉廠地塊中選擇由制酸區(qū)、冶煉區(qū)、倉(cāng)庫(kù)區(qū)、部分工程區(qū)和廢渣區(qū)構(gòu)成的近矩形區(qū)域開(kāi)展風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).用手持GPS定位儀確定采樣點(diǎn)坐標(biāo)位置,污染區(qū)域內(nèi)按照網(wǎng)格布點(diǎn),布點(diǎn)密度為40′40m,以滿足監(jiān)測(cè)點(diǎn)位布置要求[22],并用手鉆和鐵鍬采集表層土壤(0～20cm).如果遇到水泥硬化地面,采用鉆孔采樣,收集硬化層下的表層土壤.土壤采出后,將建筑垃圾和植物殘?bào)w挑出并丟棄,然后放入雙面16絲的40′60cm聚乙烯自封袋中,運(yùn)輸過(guò)程中使用樣品箱,并做好減震隔離,避免破壞土壤原有的團(tuán)粒結(jié)構(gòu).在運(yùn)輸過(guò)程中土壤樣品在0～4℃條件下保存,在1周內(nèi)送往實(shí)驗(yàn)室并完成前處理.最終采集了26個(gè)土壤樣品(不包括現(xiàn)場(chǎng)平行樣),其中A1-A7樣品位于制酸區(qū)、S1-S9位于冶煉區(qū)、R1-R8位于倉(cāng)庫(kù)區(qū)、W1位于廢渣場(chǎng)、E1位于工程區(qū)(圖3).

圖3 采樣點(diǎn)示意

1.3 樣品測(cè)定

1.3.1 土壤理化性質(zhì)及重金屬含量測(cè)定 土壤樣品pH值按照土水比1:2.5用pH計(jì)進(jìn)行測(cè)定.取0.200g土壤樣品經(jīng)過(guò)HNO3-HF-HClO4消解后,采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES5110)測(cè)定土壤中的重金屬元素As、Cd、Cu、Pb.測(cè)定全程采用空白樣和土壤標(biāo)準(zhǔn)參考樣(GSS-5)進(jìn)行質(zhì)量控制,回收率在(100%±10%)以內(nèi).以上所有測(cè)定樣品設(shè)置3個(gè)平行樣.

1.3.2 人體健康風(fēng)險(xiǎn) 取0.400g土壤樣品于離心管中,設(shè)置2組樣品,加入40.0mL模擬胃液(30.03g/L甘氨酸),用鹽酸調(diào)節(jié)溶液pH值為(1.5±0.3),密封后振蕩提取1h(37℃,200r/min).胃液提取后,一組提取液保留待測(cè),另一組提取液加入模擬腸液(1.75g/L豬膽鹽,0.5g/L胰液素)提取,用50%NaOH溶液調(diào)節(jié)溶液pH值為(7.0±0.3),密封后振蕩提取4h(37℃, 200r/min).提取液經(jīng)過(guò)0.45mm濾膜過(guò)濾后測(cè)定重金屬含量[23].

1.3.3 地下水遷移風(fēng)險(xiǎn) 取3.26mL硫酸(H2SO4, 95.0%～98.0%)和2.86mL硝酸(HNO3, 65.0%～68.0%)配制混合酸,然后加入2L去離子水,調(diào)節(jié)其pH值在4.15～4.25.按照土水比1:20加入模擬酸雨,密封后振蕩提取18h((23±2)℃,30r/min).提取液經(jīng)過(guò)0.45μm濾膜過(guò)濾后測(cè)定重金屬含量[24].

1.3.4 生態(tài)風(fēng)險(xiǎn) 取2.00g樣品于50mL離心管中,加入0.01mol/L CaCl2溶液20mL,密封后振蕩提取2h((20±2)℃,25r/min).提取液經(jīng)過(guò)0.45mm濾膜過(guò)濾后測(cè)定重金屬含量[25].

1.4 數(shù)據(jù)分析處理

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)用Excel 2019進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析;地理信息和插值圖Surfer 14處理和繪制;其余實(shí)驗(yàn)結(jié)果用Origin 2022b作圖.

2 結(jié)果分析與對(duì)比

2.1 場(chǎng)地污染情況

表3 土壤pH值及重金屬的含量(mg/kg)

圖4 重金屬含量分布

研究區(qū)域內(nèi)土壤表層土壤pH值在3.68～8.65之間,平均值為6.81,有15.4%呈強(qiáng)酸性,15.4%呈弱酸性,42.3%呈弱堿性,其余采樣點(diǎn)土壤則顯中性,這表明表層土壤總體呈中性偏酸性.研究區(qū)域表層土壤重金屬含量統(tǒng)計(jì)情況見(jiàn)表3,4種重金屬的含量相差較大,As、Cd、Cu、Pb含量(mg/kg)的最大值分別為11150、1051、39925、30435,最小值分別為15.2、0、32.5、0,平均值分別為1382、64.9、4973、3403,遠(yuǎn)高于其土壤背景值9.13、0.0672、21.02、26.39[26].根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》第二類(lèi)用地的篩選值標(biāo)準(zhǔn)[27],As、Cd、Cu和Pb含量的超標(biāo)率分別為84.6%、19.2%、7.69%和38.5%,這表明土壤As和Pb的污染嚴(yán)重,部分點(diǎn)位Cd和Cu的含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)超出標(biāo)準(zhǔn)值.4種重金屬的總量變化差異明顯,隨點(diǎn)位的變化比較大(圖4),這說(shuō)明重金屬在該區(qū)域內(nèi)呈現(xiàn)空間異質(zhì)分布,是受到特定污染源空間位置的影響[28].

2.2 重金屬人體健康風(fēng)險(xiǎn)

模擬重金屬在人體胃腸液中的生物有效性的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,土壤內(nèi)As、Cd、Cu、Pb的胃液提取平均濃度(mg/kg)分別為205、45.1、2090、2084,胃腸液提取平均濃度(mg/kg)分別為58.4、45.1、2090、2084(表4).不同區(qū)域重金屬生物有效性的高低可以直接歸因于冶煉廠生產(chǎn)過(guò)程中的污染來(lái)源,個(gè)別點(diǎn)位的細(xì)微差異則可以嘗試用重金屬的形態(tài)來(lái)解釋.S9點(diǎn)位重金屬總量都比較高,但對(duì)應(yīng)的提取濃度卻非常低,推測(cè)其土壤中的重金屬元素主要以穩(wěn)定的殘?jiān)鼞B(tài)存在.

表4 土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)水平(mg/kg)

2.3 重金屬地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)

模擬重金屬對(duì)地下水環(huán)境的污染實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,土壤內(nèi)As、Cd、Cu、Pb的提取平均濃度(mg/kg)分別為5.77、2.46、17.2、4.92,重金屬的地下水浸提濃度基本處于較低水平(表4),說(shuō)明研究場(chǎng)地土壤經(jīng)過(guò)模擬酸雨淋溶后只有很少量重金屬隨雨水下滲,對(duì)地下水的污染風(fēng)險(xiǎn)較低.為模擬中南地區(qū)的酸雨條件,SPLP的浸提條件比較溫和,只需滿足pH值約為4.20即可,不能有效促進(jìn)酸雨作用后土壤中重金屬的浸出,因此相應(yīng)的重金屬生物有效性也較低.

2.4 重金屬生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)

模擬重金屬對(duì)植物生長(zhǎng)危害的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,土壤內(nèi)As、Cd、Cu、Pb的浸出平均濃度(mg/kg)分別為1.06、3.54、35.5、0.66.氯化鈣的提取濃度極低,幾乎不超過(guò)10mg/kg,但就As和Cd而言,仍具有一定的生物毒性(表4).Cd和Cu的浸提含量更高,而As和Pb的濃度則下降了,說(shuō)明pH值的降低可以提高As和Pb的生物有效性,而降低Cd和Cu的生物有效性.

2.5 綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果

將人體健康風(fēng)險(xiǎn)、地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)輸入已建立好的模糊綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)模型,輸出的該場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果如表5.在26個(gè)采樣點(diǎn)中,有3個(gè)采樣點(diǎn)屬于安全級(jí)別(Ⅰ級(jí)),占比11.5%;有4個(gè)采樣點(diǎn)屬于低風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別,占比15.4%;有8個(gè)采樣點(diǎn)屬于中風(fēng)險(xiǎn)級(jí)別,占比30.8%;剩余11個(gè)采樣點(diǎn)屬于高風(fēng)險(xiǎn),占比42.3%.

根據(jù)各土樣的重金屬提取濃度,對(duì)整個(gè)研究區(qū)域進(jìn)行插值,然后計(jì)算各插值點(diǎn)的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),獲得場(chǎng)地綜合風(fēng)險(xiǎn)分布圖(圖5).結(jié)果表明,場(chǎng)地大部分屬于高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域,其面積約占總面積的59.9%.此外,場(chǎng)地有25.3%的區(qū)域?qū)儆诎踩珔^(qū)域,而低風(fēng)險(xiǎn)和中風(fēng)險(xiǎn)的區(qū)域面積分別只占到5.86%和9.00%,且大多分布在高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域周?chē)?是整個(gè)場(chǎng)地污染最復(fù)雜的區(qū)域.

倉(cāng)庫(kù)區(qū)大部分在高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域周?chē)?大致上看,場(chǎng)地存在3個(gè)污染中心,分別位于制酸區(qū)西北側(cè)、冶煉區(qū)中部和倉(cāng)庫(kù)區(qū)東南部.其中制酸區(qū)西北側(cè)以As污染為主,如A2點(diǎn)位的健康風(fēng)險(xiǎn)與生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)均達(dá)到了高風(fēng)險(xiǎn).以S7為首的冶煉區(qū)中部同時(shí)存在As、Cd、Cu和Pb的復(fù)合區(qū)域都屬于高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域,其中東南部以Cu污染為主要特征,其余地方存在不同程度的As、Cd污染風(fēng)險(xiǎn).

采用內(nèi)梅羅綜合指數(shù)法對(duì)研究區(qū)內(nèi)As、Cd、Cu和Pb的污染風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行評(píng)價(jià),其綜合污染指數(shù)可以較為全面地代表傳統(tǒng)土壤污染評(píng)價(jià)方法的風(fēng)險(xiǎn)高低[29],其平均值為17.3,最大值為138,都遠(yuǎn)超重度污染的分級(jí)標(biāo)準(zhǔn),重金屬綜合污染狀況非常嚴(yán)重.本文將內(nèi)梅羅指數(shù)法的Ⅰ和Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ級(jí)污染程度分別對(duì)應(yīng)于安全、低風(fēng)險(xiǎn)、中風(fēng)險(xiǎn)、高風(fēng)險(xiǎn)不同水平的風(fēng)險(xiǎn),在此基礎(chǔ)上將綜合評(píng)價(jià)的結(jié)果與內(nèi)梅羅指數(shù)法進(jìn)行對(duì)比.根據(jù)各采樣點(diǎn)的重金屬總量,對(duì)整個(gè)研究區(qū)域采用相同的插值方法,獲得場(chǎng)地傳統(tǒng)風(fēng)險(xiǎn)分布圖(圖6).結(jié)果表明,絕大部分場(chǎng)地是高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域,約占總面積的68.4%,中風(fēng)險(xiǎn)和低風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域只占了小部分,分別只占了總面積的5.46%和2.03%,場(chǎng)地剩下約24.1%的面積都是安全區(qū)域.

與內(nèi)梅羅指數(shù)法對(duì)比,綜合評(píng)價(jià)風(fēng)險(xiǎn)結(jié)果中的高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域面積下降了9.5%,而中風(fēng)險(xiǎn)、低風(fēng)險(xiǎn)和安全區(qū)域的面積都有所增加,分別上升了約3.54%、3.83%和1.2%.這說(shuō)明在考慮土壤重金屬的生物有效性后,相應(yīng)的綜合風(fēng)險(xiǎn)水平會(huì)有所下降.在本文研究場(chǎng)地結(jié)果中則為高風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域面積大幅下降,風(fēng)險(xiǎn)區(qū)域總體面積略有下降.說(shuō)明在傳統(tǒng)評(píng)價(jià)方法以土壤重金屬總量為評(píng)判標(biāo)準(zhǔn)的基礎(chǔ)上,部分區(qū)域的風(fēng)險(xiǎn)是被高估的,而通過(guò)本文建立的綜合評(píng)價(jià)方法,可以有效改善這種情況,確實(shí)減少土壤污染修復(fù)的面積.另一方面,本文建立的模糊綜合評(píng)價(jià)模型不僅能夠?qū)Χ喾N重金屬的復(fù)合污染風(fēng)險(xiǎn)做出評(píng)價(jià),還可以根據(jù)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)分析過(guò)程中不同風(fēng)險(xiǎn)類(lèi)型As、Cd、Cu和Pb的提取濃度來(lái)區(qū)分不同重金屬分別對(duì)環(huán)境造成的危害程度,判斷起主要貢獻(xiàn)的風(fēng)險(xiǎn)類(lèi)型,并在最終的土壤修復(fù)工程中選擇最佳的修復(fù)方法,這也是傳統(tǒng)土壤評(píng)價(jià)方法不能提供的風(fēng)險(xiǎn)參考依據(jù).總的來(lái)說(shuō),在考慮到重金屬生物有效性和多種風(fēng)險(xiǎn)因素的情況下,場(chǎng)地的整體污染風(fēng)險(xiǎn)水平會(huì)有所下降,且能夠進(jìn)一步了解不同污染區(qū)域的主要污染類(lèi)型,與建立模型之初的預(yù)期結(jié)果較為復(fù)合,最終能夠?yàn)橹亟饘傥廴就寥赖闹卫硖峁┖艽蟮膸椭?

圖6 傳統(tǒng)風(fēng)險(xiǎn)分布

3 結(jié)論

3.1 模糊綜合評(píng)價(jià)方法結(jié)果顯示冶煉廠核心區(qū)域重金屬污染比較嚴(yán)重.其中As的污染最為嚴(yán)重且分布廣泛,平均含量高達(dá)1382mg/kg.Cd污染主要存在與冶煉區(qū)中部.Cu污染主要存在于倉(cāng)庫(kù)區(qū)東南部.Pb在冶煉區(qū)中部和制酸區(qū)東南部有2個(gè)污染中心.

3.2 本文基于模糊數(shù)學(xué)方法的框架,建立了通過(guò)土壤重金屬生物有效性進(jìn)行場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的綜合評(píng)價(jià)模型,且從地下水遷移風(fēng)險(xiǎn)、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)和人體健康風(fēng)險(xiǎn)3個(gè)方面進(jìn)行綜合評(píng)價(jià),獲得更為準(zhǔn)確、可信的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)結(jié)果.

3.3 模糊綜合評(píng)價(jià)中重金屬風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)的區(qū)分參考已有的研究將重金屬的濃度轉(zhuǎn)化為不同的等級(jí),以便輸入模型計(jì)算.模型最終輸出的評(píng)價(jià)矩陣既可以通過(guò)最大隸屬度原則來(lái)劃分最終的風(fēng)險(xiǎn)等級(jí),也可反映某一點(diǎn)位的結(jié)果并不是唯一的,體現(xiàn)了土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的模糊性.

3.4 本文提出的綜合風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法意在為場(chǎng)地風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估提供一個(gè)可行的思路和模型,實(shí)際應(yīng)用前還需對(duì)評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)、因素權(quán)重等部分進(jìn)行斟酌.如權(quán)重向量的選取可以綜合考慮調(diào)查地點(diǎn)的實(shí)際狀況以及重金屬的毒性大小.

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Comprehensive assessment method of site heavy metal pollution risk based on fuzzy mathematics.

KE Qiang, FENG Kang- hong, CAO Xin-de, XU Xiao-yun*

(School of Environmental Science and Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China)., 2023,43(1)：415～423

Based on the theory of traditional soil evaluation methods and the framework of fuzzy mathematics, this paper established an evaluation model composed of risk factor set, risk evaluation set, membership function, evaluation matrix and weight coefficient, and finally formed a set of comprehensive evaluation methods for heavy metal pollution risk of sites. The polluted soil of a smelter from Tongling, Anhui was selected as the research site to analyze the pollution of heavy metals and verify the effectiveness of the evaluation model. The average contents of heavy metals in the surface soil of the study site were 1382mg/kg for As, 64.9mg/kg for Cd, 4973mg/kg for Cu, and 3403mg/kg for Pb. Among them As and Pb were seriously polluted. Compared to the traditional soil evaluation method, the integrated evaluation method considered three aspects especially human health risk, groundwater migration risk and ecological risk of heavy metals. The proportion of area occupied by different risks after interpolation was safe (25.3%), low risk (5.86%), medium risk (9.00%) and high risk (59.9%). Compared with nemero index method, the area of high risk in the comprehensive evaluation method decreased by 9.50%, while the area of medium risk, low risk and safe area increased by about 3.54%, 3.83% and 1.20% respectively, indicating that the overall risk decreased. Compared with traditional soil evaluation methods, the comprehensive evaluation method based on fuzzy mathematical model is not limited to a single index of total heavy metals, but carries out a more detailed pollution risk assessment regarding the actual situation of the site and the way of land reuse, which highlights the contribution of different heavy metal pollution and thus providing more accurate risk assessment of soil pollution.

heavy metals；fuzzy mathematics；contaminated site；comprehensive risk assessment

X53,X820.4

A

1000-6923(2023)01-0415-09

柯 強(qiáng)(1998-),男,河南信陽(yáng)人,碩士研究生,主要研究土壤重金屬風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià).

2022-06-07

國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2018YFC1802700)

* 責(zé)任作者, 副研究員, xuxiaoyun@sjtu.edu.cn