寇雅威　徐仲儀　張恒　何冠群　殷東方　任洪玲　吳濤

摘要：為查清山東泰安大汶口化工集聚區(qū)淺層地下水環(huán)境質(zhì)量狀況，采集地下水樣品9組，運(yùn)用統(tǒng)計(jì)分析、相關(guān)性分析、因子分析、離子比例關(guān)系和飽和指數(shù)法，查明研究區(qū)淺層地下水化學(xué)特征，分析地下水中各離子來(lái)源及控制因素。結(jié)果表明，研究區(qū)淺層地下水為淡水—微咸水，TDS介于0.98～2.40g/L；陽(yáng)離子以Ca²⁺、Na⁺為主，占陽(yáng)離子含量的49.57%、38.56%，陰離子以Cl^-、HCO^-₃為主，占陰離子含量的52.81%、25.99%；水化學(xué)類型以ClCa·Na為主；淺層地下水化學(xué)特征主要受巖石溶濾作用、人類活動(dòng)因素的影響，二者的貢獻(xiàn)率均為40%。在人類活動(dòng)因素中，工業(yè)污染的貢獻(xiàn)率達(dá)到了31%，說(shuō)明人類活動(dòng)因素對(duì)地下水環(huán)境造成了嚴(yán)重影響，且隨著時(shí)間的推移，影響程度將更為顯著。

關(guān)鍵詞：水化學(xué)特征；離子來(lái)源；成因分析；淺層地下水；大汶口；山東泰安

中圖分類號(hào)：P66;X141文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：Adoi：10.12128/j.issn.16726979.2023.06.003

0引言

地下水的化學(xué)成分受自然因素（氣候、水文地質(zhì)條件）和人類活動(dòng)因素（工礦企業(yè)活動(dòng)、農(nóng)業(yè)活動(dòng)）的影響［12］。隨著經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展，地下水環(huán)境問(wèn)題日趨嚴(yán)重［34］。因此，研究一個(gè)區(qū)域地下水化學(xué)特征，能夠回溯地下水演化過(guò)程，闡明離子組分來(lái)源，對(duì)該地區(qū)地下水的開(kāi)發(fā)利用及生態(tài)環(huán)境保護(hù)具有重要的指導(dǎo)意義［58］。

大汶口化工集聚區(qū)位于山東省泰安市滿莊鎮(zhèn)，企業(yè)眾多，是泰安市工業(yè)經(jīng)濟(jì)長(zhǎng)廊的重要節(jié)點(diǎn)。淺層地下水是該地區(qū)工農(nóng)業(yè)活動(dòng)的重要來(lái)源［9］。目前，該地區(qū)淺層地下水化學(xué)特征的研究較少，多集中在深層地下水方面。如徐揚(yáng)［10］研究了大汶口在盆地東北部地下水化學(xué)特征及水質(zhì)變化趨勢(shì)。本次研究在大汶口化工集聚區(qū)采集淺層地下水樣品9件，綜合運(yùn)用數(shù)理統(tǒng)計(jì)、Piper三線圖、Pearson相關(guān)性分析、Gibbs圖、離子比例關(guān)系、飽和指數(shù)法和正定矩陣因子分解模型（PMF）研究其地下水化學(xué)特征，分析其形成機(jī)制，以期為園區(qū)下一步地下水資源管理及污染防控提供依據(jù)。

1研究區(qū)概況

研究區(qū)位于大汶口盆地的滿莊凹陷和上泉凸起構(gòu)造單元上［9］。區(qū)內(nèi)出露地層為第四系沖洪積層，下伏古近紀(jì)汶口組和奧陶紀(jì)馬家溝群地層。F6斷層以西為汶口組地層，巖性為灰黑色、灰色、灰褐色泥巖、油頁(yè)巖、泥灰?guī)r、白云巖及石膏巖等組成一套膏鹽層系，中夾少量砂巖和泥質(zhì)粉砂巖；F6斷層以東為馬家溝群地層，巖性主要為灰?guī)r、豹皮灰?guī)r、白云質(zhì)灰?guī)r、鮞狀灰?guī)r、泥質(zhì)條帶灰?guī)r、砂巖、頁(yè)巖（圖1）。研究區(qū)屬山前傾斜平原區(qū)，總體呈東北高西南低，海拔高度為96.4～108.4m。研究區(qū)屬溫帶半濕潤(rùn)大陸性季風(fēng)氣候，年均地溫為14.4～16℃。年平均降水量685.6mm，年最大降水量1200mm（1964年）。

研究區(qū)淺層地下水主要為第四系松散巖類孔隙水，含水層巖性由較單一的砂礫石層遞變?yōu)樯巴僚c黏土交互的多層結(jié)構(gòu)，地下水由單一的潛水逐漸過(guò)渡為多層結(jié)構(gòu)的潛水—承壓水。淺層承壓水上覆潛水，與兩側(cè)單一潛水含水層組相連，相互有統(tǒng)一的自由水面，有著密切的水力聯(lián)系［10］。含水層厚度一般為2～5m，水位埋深為1.24～3.47m，平均值為2.31m，穩(wěn)定水位高程在77.40～81.34m，平均值為78.99m。

第四系松散巖類孔隙水補(bǔ)給途徑為上游地下水的徑流補(bǔ)給、汛期大氣降水、大漕河地表水的側(cè)滲、農(nóng)田灌溉水的滲入和下部巖溶水的越流補(bǔ)給。研究區(qū)F6斷層以東區(qū)域，寒武奧陶紀(jì)九龍群、馬家溝群灰?guī)r隱伏于第四系之下（圖2），第四系松散巖類孔隙水含水巖組與碳酸鹽巖類巖溶裂隙水含水巖組之間無(wú)明顯的隔水層，地下水體存在比較密切的水力聯(lián)系，在豐水期巖溶水水位比第四系孔隙水水位高，巖溶水頂托補(bǔ)給孔隙水；在枯水期當(dāng)巖溶水大量開(kāi)采時(shí)，巖溶水水位降至巖溶含水層頂板以下呈潛水狀態(tài)巖溶水接受孔隙水補(bǔ)給。地下水動(dòng)態(tài)變化，受季節(jié)影響明顯。第四系松散巖類孔隙水徑流方向在天然條件下多與地形坡向一致，自東北向西南，水力坡度約0.4‰。排泄方式主要為蒸發(fā)、向下游徑流和人工開(kāi)采。人工開(kāi)采多為農(nóng)田灌溉和企業(yè)生產(chǎn)。地下水位年變化幅度在1.0～2.0m左右。

研究區(qū)內(nèi)建有規(guī)?；恼婵罩汽}、氯堿及下游深加工產(chǎn)業(yè)，企業(yè)主要包括德州實(shí)華、岱岳制鹽、泰汶鹽化工、漢威集團(tuán)、思源生物科技等。結(jié)合企業(yè)生產(chǎn)工藝以及前期監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)分析，區(qū)內(nèi)排放的污染物主要為氯化物、重金屬、有機(jī)類污染物。

2材料與研究方法

2.1樣品采集與測(cè)試

2021年10月，在研究區(qū)地下水監(jiān)測(cè)井采集地下水樣品9組，采樣點(diǎn)位置見(jiàn)圖1。樣品采集前，監(jiān)測(cè)井采用小流量潛水泵進(jìn)行抽水清洗，洗井水體積達(dá)到3～5倍滯水體積并且現(xiàn)場(chǎng)測(cè)試指標(biāo)（pH、溫度、電導(dǎo)率、溶解氧、氧化還原電位及濁度）達(dá)到《地下水環(huán)境檢測(cè)技術(shù)規(guī)范》（HJ164—2020）要求后進(jìn)行樣品采集。地下水用帶控制閥的貝勒管采集，裝入500mL聚乙烯樣品瓶（取樣前樣品瓶用待采集水樣潤(rùn)洗2～3次）。樣品由青島斯坦德衡立環(huán)境技術(shù)研究院有限公司測(cè)定。K⁺、Ca²⁺、Mg²⁺采用火焰原子分光光度法測(cè)定，Na⁺采用離子體發(fā)射光譜法測(cè)定，HCO₃^-采用滴定法測(cè)定，Cl^-、SO^2-₄、NO^-₃采用離子色譜法測(cè)定，pH采用電極法測(cè)定，總硬度采用EDTA滴定法測(cè)定，溶解性總固體采用稱量法測(cè)定。使用的儀器包括TAS990F火焰原子吸收分光光度計(jì)、Optima 8000電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀、50mL酸式滴定管、DIONEXAQUION離子色譜儀、SX620 pH酸度計(jì)、AUW220D島津分析天平。

2.2研究方法

對(duì)研究區(qū)地下水樣品檢測(cè)數(shù)據(jù)運(yùn)用統(tǒng)計(jì)分析，了解地下水化學(xué)組分特征；利用 AquaChem 3.70軟件繪制Piper三線圖，分析其水化學(xué)類型；通過(guò)SPSS 軟件進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析，揭示各離子內(nèi)在聯(lián)系；利用Excel繪制Gibbs圖和離子關(guān)系圖、Phreeqc軟件計(jì)算礦物飽和指數(shù)，分析地下水各離子來(lái)源及主要控制因素；利用PMF模型分析人類活動(dòng)對(duì)地下水化學(xué)組分的影響程度。

3 結(jié)果和討論

3.1地下水化學(xué)特征

3.1.1水化學(xué)組分特征

為了解研究區(qū)淺層地下水中各組分特征，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析（表1），詳見(jiàn)研究區(qū)水化學(xué)特征統(tǒng)計(jì)（表2）。根據(jù)表2顯示，pH變化范圍為6.8～7.8，平均值為7.39，地下水呈中-弱堿性。TDS濃度變化范圍為980～2400mg/L，其中僅DW1為淡水，其余采樣點(diǎn)位均為微咸水。地下水化學(xué)組分中陽(yáng)離子平均質(zhì)量濃度關(guān)系為Ca²⁺＞Na⁺＞Mg²⁺＞K⁺，平均質(zhì)量濃度分別為250.00mg/L、223.11mg/L、35.32mg/L、3.13mg/L，說(shuō)明陽(yáng)離子以Ca²⁺、Na⁺為主，分別占陽(yáng)離子總量的49.57%、38.56%。陰離子平均質(zhì)量濃度關(guān)系為Cl^-＞HCO^-₃＞SO^2-₄，平均質(zhì)量濃度分別為492.56mg/L、417.22mg/L、268.00mg/L，說(shuō)明陰離子以Cl^-、HCO^-₃為主，分別占陰離子總量的52.81%、25.99%（表2）。

變異系數(shù)能夠反映地下水化學(xué)組分在空間上的變化特征。地下水陽(yáng)離子Ca²⁺、Na⁺為主，其中Na⁺變異系數(shù)為0.49，質(zhì)量濃度為54.50～388.00mg/L，濃度變化較大，Ca⁺變異系數(shù)為0.19，質(zhì)量濃度為166.00～345.00mg/L，濃度波動(dòng)不大。陰離子中以Cl^-為主，其次為HCO^-₃，變異系數(shù)依次為0.47、0.23，質(zhì)量濃度分別為120.00～865.00mg/L、340.00～654.00mg/L，Cl^-濃度變化較大，HCO^-₃濃度較為穩(wěn)定。NO^-₃變異系數(shù)為0.50，質(zhì)量濃度為14.00～106.00mg/L，各采樣點(diǎn)濃度差異較大。TDS變異系數(shù)為0.26，質(zhì)量濃度為980.00～2400.00mg/L，變化不大，說(shuō)明研究區(qū)內(nèi)地下水礦化度變幅較小，均呈現(xiàn)為高礦化度?？傮w而言，地下水中各組分在空間分布上存在差異性和離散型［1112］。

依據(jù)《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB14848—2017）》Ⅲ類水標(biāo)準(zhǔn)，地下水綜合質(zhì)量評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，除DW3為Ⅳ類水外，其余采樣點(diǎn)均為Ⅴ類水。根據(jù)表2常規(guī)指標(biāo)（Na⁺、Cl^-、SO^2-₄、NO^-₃、TDS、TH）超標(biāo)情況統(tǒng)計(jì)結(jié)果顯示：研究區(qū)內(nèi)TH普遍超限值（超標(biāo)率100%）；Cl^-、TDS、Na⁺超標(biāo)率達(dá)到77.78%、88.89%、55.56%，超標(biāo)點(diǎn)位位于泰汶鹽化工、德州實(shí)華化工泰安分公司、漢威集團(tuán)等企業(yè)附近，說(shuō)明研究區(qū)內(nèi)企業(yè)生產(chǎn)活動(dòng)對(duì)淺層地下水的水質(zhì)影響較大；NO^-₃超標(biāo)率為77.78%，且超標(biāo)倍數(shù)最大，推測(cè)是受到農(nóng)業(yè)面源污染、生活污水排放的影響（表3）。

3.1.2水化學(xué)類型

根據(jù)舒卡列夫分類法，確定各采樣點(diǎn)地下水化學(xué)類型。由表3可知，研究區(qū)淺層地下水以46B（ClCa·Na）、15A（HCO₃·SO₄·ClCa、SO₄·HCO₃·ClCa）型水為主，其他還有15B（Cl·SO₄·HCO₃Ca）、25A（Cl·HCO₃Ca·Na）型水。其中46B型水分布于研究區(qū)內(nèi)部泰汶鹽化工、漢威集團(tuán)、捷普石膏、龍泉水務(wù)等企業(yè)集聚區(qū)，而15A、15B、25A型水分布于研究區(qū)外圍邊緣區(qū)域，企業(yè)較少（表4）。

Piper三線圖可以排除人為因素影響，能夠直觀反映研究區(qū)淺層地下水水化學(xué)類型、水化學(xué)組分及其演化規(guī)律［1314］。由圖3可知，在菱形圖中，采樣點(diǎn)投影位置顯示地下水化學(xué)性質(zhì)以堿土金屬和強(qiáng)酸為主。在陰、陽(yáng)離子三角形中，采樣點(diǎn)投影位置分區(qū)明顯，分布特征相似。陽(yáng)離子在所有采樣點(diǎn)中均以（Ca²⁺+Na⁺）為主，含量占陽(yáng)離子組分的80%～90%，Mg²⁺含量較低。在DW4、DW9中（Cl^-+HCO^-₃）含量占陰離子組分的60%～70%，SO^2-₄含量占比30%～40%；其他采樣點(diǎn)陰離子表現(xiàn)出以（Cl^-+HCO^-₃）為主，占陰離子組分的80%～90%，而SO^2-₄含量較低。地下水化學(xué)類型呈現(xiàn)以ClCa·Na為主，還包括HCO₃-Ca（DW1）、Cl·HCO₃-Ca（DW9）、HCO₃·Cl·SO₄Ca·Na（DW3、DW4）。從采樣點(diǎn)空間位置分析，地下水化學(xué)類型自研究區(qū)邊緣向中心呈現(xiàn)出向ClCa·Na演變的趨勢(shì)，且TDS隨之升高。

天然條件下，Na⁺、Cl^-來(lái)源于鹽巖礦物的溶解，Ca²⁺、HCO^-₃來(lái)源于碳酸鹽巖的風(fēng)化溶解，但通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)內(nèi)部采樣點(diǎn)Na⁺、Cl^-濃度較高，Ca²⁺、Mg²⁺、HCO^-₃的濃度較低，說(shuō)明Na⁺、Cl^-還存在其他的來(lái)源，推測(cè)是來(lái)自企業(yè)的污染物排放，Ca⁺、Mg²⁺、HCO^-₃的含量降低，推測(cè)是由于蒸發(fā)濃縮作用，碳酸鹽（方解石、白云石）達(dá)到飽和并析出。因此研究區(qū)內(nèi)部形成以Cl^-、Na⁺為主的高礦化度地下水。

3.1.3水化學(xué)組分相關(guān)性分析

地下水化學(xué)組分相關(guān)性分析能夠反映各離子組分的關(guān)聯(lián)性，推測(cè)各離子的來(lái)源［1516］。從表5研究區(qū)各采樣點(diǎn)地下水化學(xué)參數(shù)相關(guān)系數(shù)矩陣可以看出，Cl^-、Na⁺存在極顯著正相關(guān)關(guān)系（r=0.983，P＜0.01），推測(cè)淺層地下水中Cl^-和Na⁺為同一物質(zhì)來(lái)源，可能來(lái)源于鹽巖溶解。SO^2-₄分別與Ca²⁺、HCO^-₃呈顯著正相關(guān)關(guān)系，相關(guān)系數(shù)分別為0.867和0.846，說(shuō)明SO^2-₄和Ca²⁺、HCO^-₃三者有共同來(lái)源，可能為蒸發(fā)巖和碳酸鹽巖風(fēng)化溶解。TDS與Cl^-、Na⁺為極顯著相關(guān)關(guān)系，與Ca²⁺為較顯著相關(guān)關(guān)系，說(shuō)明這3種離子是影響研究區(qū)地下水高礦化度的主要因子。

3.2地下水化學(xué)成因分析

3.2.1地下水化學(xué)控制因素分析

3.2.2巖石溶濾作用

3.2.3陽(yáng)離子交替吸附作用

3.2.4蒸發(fā)濃縮作用

3.2.5人類活動(dòng)影響

4結(jié)論

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Hydrochemical Characteristics of Shallow Groundwater and

the Origin Analysis in Dawenkou Chemical Industry

Gathering Area in Tai'an City in Shandong Province

KOU Yawei1， XU Zhongyi1，ZHANG Heng2，HE Guanqun1，YIN Dongfang1，REN Hongling1， WU Tao3

（1.No.801 Hydrogeology and Engineering Geology Brigade of Shandong Provincial Bureau of Geology and Mineral Resources，Shandong Provincial Groundwater Environmental Protection and Remediation Engineering Technology Research Center，Shandong Ji'nan 250014，China;2.Yantai Jinzheng Environmental Protection Technology Limited Corporation， Shandong Yantai 264000， China;3.No.1 Geological Team of Shandong Provincial Bureau Institute of Geology and Mineral Resources， Shandong Ji'nan 250014，China）

Abstract：In order to find out the environmental quality of shallow groundwater in Dawenkou chemical industry gathering area，9 groups of groundwater samples have been collected， by using statistical analysis， correlation analysis， factor analysis， ion proportional relationship and saturation index method in October 2021. Chemical characteristics of shallow groundwater in the study area has been identified， and the source and control factors of ions in groundwater have been analyzed. It is showed that：shallow groundwater in the study area is fresh water-brackish water， and the TDS is 0.98～2.40g/L. The cations are mainly Ca2+ and Na+， and accounting for 49.57% and 38.56% of the cation content. The anions are mainly Cl-and HCO-3， and accounting for 52.81% and 25.99% of the anion content. Hydrochemical type is mainly Cl-Ca·Na. The formation of chemical characteristics of shallow groundwater is mainly influenced by rock leaching and human activities， both of which contribute 40%. Among human activities， the contribution rate of industrial pollution can reach 31%， second only to the contribution rate of rock leaching. It is indicated that human activities have a serious impact on the groundwater environment.? Accompanying with the passage of time， the impact will be more significant.

Key words：Hydrochemical characteristics; ion source; origin analysis; shallow groundwater；Dawenkou; Tai'an city in Shandong province