張 催，張才鑫，楊亞飛，戴 斌，杜 宇，陳 華，張偉斌

（中國工程物理研究院化工材料研究所，四川 綿陽 621999）

0 引 言

近年來，高聚物粘結(jié)炸藥（Polymer Bonded Explosive，PBX）因其成型密度高、力學(xué)性能好、安全性能優(yōu)異等特點在國內(nèi)外武器行業(yè)廣泛應(yīng)用［1-4］，以炸藥造型顆粒為原材料通過壓制成型是PBX 的一種重要成型制造方式。炸藥造型顆粒由炸藥晶粒、高分子粘結(jié)劑和功能助劑等混合造粒而成，結(jié)構(gòu)具有多樣性，其堆積而成的顆粒體系具有復(fù)雜的堆積結(jié)構(gòu)。造型顆粒的結(jié)構(gòu)特性對最終成型炸藥部件的物理、力學(xué)及爆轟性能具有顯著影響，獲得造型顆粒結(jié)構(gòu)統(tǒng)計特征參量是研究造型顆粒特性與炸藥部件性能關(guān)聯(lián)，進而調(diào)控炸藥部件性能、提升炸藥部件質(zhì)量的關(guān)鍵［5］。

造型顆粒單個顆粒的尺寸通常為幾十微米至幾毫米，介于微觀-細觀尺度，尺寸跨度較大，適用于該尺度的結(jié)構(gòu)表征手段有限，目前針對其特征參量的量化表征方法主要包括篩分法、光學(xué)顯微鏡、掃描電鏡和X 射線計算機斷層成像（Computed Tomography，CT）。篩分法作為傳統(tǒng)方法，操作簡單，但表征參量十分有限，只能給出有限的粒度段；光學(xué)顯微鏡和掃描電鏡可給出造型顆粒二維形貌和粒徑，但無法實現(xiàn)顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)和三維特征參量信息表征。X 射線CT 具有無損、精密、可透視的特點，可對樣品內(nèi)部和三維結(jié)構(gòu)進行表征，國內(nèi)外學(xué)者已開展相關(guān)技術(shù)基礎(chǔ)及應(yīng)用研究，并已實現(xiàn)CT 技術(shù)在材料及晶體顆粒無損檢測和表征分析中的應(yīng)用［6-11］。JIA 等［6］利用顯微CT 技術(shù)實現(xiàn)了對炸藥晶體（奧克托金、黑索今和高氯酸銨）形貌特性的表征，但針對細觀尺度炸藥造型顆粒的研究鮮見報道。近年來，針對炸藥造型顆粒［12］、顆粒體系［13-14］的X 射線CT 成 像 研 究 已 有 學(xué) 者 開 展，ZHANG 等［12，14］利 用CT 成像獲得了造型顆粒內(nèi)部結(jié)構(gòu)及顆粒體系的堆積結(jié)構(gòu)，但尚未開展造型顆粒結(jié)構(gòu)及堆積特性的量化表征研究。

本研究利用顯微CT 獲得造型顆粒三維CT 圖像，通過形態(tài)學(xué)處理，得到TATB 基造型顆粒的基本信息（形狀、體積、數(shù)量、位置等），統(tǒng)計分析技術(shù)量化獲取炸藥造型顆粒統(tǒng)計特征參量（粒度、形貌、孔隙、密度和堆積狀態(tài)等），評估其準確性、穩(wěn)定性和重復(fù)性，以期為造型顆粒量化表征。

1 造型顆粒統(tǒng)計特征參量CT 表征方法的建立

1.1 CT 成像原理與方法

CT 成像原理如圖1 所示，成像系統(tǒng)主要由X 射線源、探測器及樣品掃描臺組成。利用面陣探測器記錄X 射線穿過被測樣品后的投影圖像，通過樣品掃描臺旋轉(zhuǎn)在不同角度下采集樣品的投影圖像，利用特定的三維圖像重建算法重建出被測樣品的三維圖像?；趲缀喂鈱W(xué)放大原理［15］實現(xiàn)對造型顆粒的顯微CT 成像，空間分辨率達到微米級，放大倍數(shù)M可由式（1）表示：

式中，F(xiàn)DD 和FOD 分別表示X 射線源焦點到探測器平面和物體中心平面的距離，mm，成像系統(tǒng)極限空間分辨率可由等效束流寬度BW表示，μm，如式（2）所示［16］：

式中，s為X 射線源焦點尺寸，μm；p為探測器像元尺寸，μm；M為放大倍數(shù)，無量綱。

圖1 顯微CT 成像設(shè)置示意圖Fig.1 Schematic diagram of micro-CT imaging

針對不同的樣品檢測需求（樣品尺寸、空間分辨率），根據(jù)式（2），可通過調(diào)節(jié)X 射線源、樣品和探測器的幾何距離（即FDD 和FOD）來改變放大倍數(shù)M，在保證成像視場覆蓋被測樣品的前提下，實現(xiàn)最佳空間分辨率，通常情況下樣品尺寸越大，對應(yīng)的極限空間分辨率越低。對于本研究所采用顯微CT 系統(tǒng)，焦點尺寸5 μm，探測器像元尺寸為127 μm，表1 給出了給定待測樣品尺寸（以容器內(nèi)徑表征）條件下，對應(yīng)的最大放大比與極限空間分辨率（體素尺寸）以及最大可檢樣品體積。由表1 可以看出，當(dāng)容器內(nèi)徑為5 mm 時，極限空間分辨可達6.4 μm，但可檢樣品體積較小，為0.1 cm3；當(dāng)容器內(nèi)徑為40 mm 時，可檢樣品體積達到50.2 cm3，但空間分辨率為50.8 μm，造型顆粒的細節(jié)分辨將有所下降，因此成像參數(shù)需根據(jù)樣品尺寸和空間分辨率需求權(quán)衡選擇。此外，通過調(diào)節(jié)射線源的管電壓和管電流提供不同的X 射線穿透能力和射線束強度，管電壓越高穿透能力越強，管電流越大射線束強度越大，本研究中由于造型顆粒對X 射線吸收較弱，因此在保證探測器計數(shù)相對穩(wěn)定的情況下，一定范圍內(nèi)管電壓和管電流的變化對CT 成像結(jié)果影響較小。

表1 不同待測樣品尺寸條件下對應(yīng)的CT 成像參數(shù)和能力Table 1 Corresponding CT imaging parameters and capabilities under different sample size

1.2 圖像處理方法

利用顯微CT 成像得到造型顆粒CT 三維圖像后，通過圖像處理和統(tǒng)計分析可提取出造型顆粒統(tǒng)計特征參量，實現(xiàn)對造型顆粒的量化表征，流程如圖2 所示，主要包括圖像預(yù)處理、圖像形態(tài)學(xué)處理以及統(tǒng)計分析。

圖像預(yù)處理主要流程如圖3 所示，首先載入造型顆粒原始CT 數(shù)據(jù)I0（為便于展示以二維CT 圖像呈現(xiàn)），再通過圖像裁剪及閾值分割去除樣品容器，即通過圖像裁剪去除容器整體，再利用顆粒尺寸閾值（100 體素）去除裁剪殘留的容器碎片，得到僅保留造型顆粒的三維CT 圖像I1，利用平滑濾波操作降低圖像噪聲得到I2，再利用MATLAB 軟件中的imhist 函數(shù)計算I2的灰度直方圖，并基于灰度直方圖采用OTSU 算法（最大類間方差法）［17］計算得到全局二值化閾值T。

圖3 CT 數(shù)據(jù)圖像預(yù)處理示意圖Fig.3 Sketch map of CT image processing at each stage

圖像形態(tài)學(xué)處理中，利用全局二值化閾值T對I2進行二值化，即圖像中像素灰度值大于等于T的像素賦值為1，小于T的像素賦值為0，得到二值化圖像I3。利用圖像孔洞填充方法（imfill 函數(shù)）填充I3圖像中的顆粒內(nèi)部孔隙（內(nèi)部封閉孔洞），得到I3_fill，再利用分水嶺分割算法（watershed 函數(shù)）分別對I3和I3_fill進行圖像分割，得到所有顆粒被獨立標記的分割圖像I4和I4_fill。在分割圖像的基礎(chǔ)上，利用統(tǒng)計方法（三維圖像幾何特性計算函數(shù)regionprops3）得到每一顆造型顆粒的基本結(jié)構(gòu)信息，包括顆粒質(zhì)心坐標Gi、體積Vi、表面積Si以及顆粒數(shù)N等。

1.3 特征參量統(tǒng)計方法

基于顆?；拘畔ⅲw積Vi、表面積Si以及顆粒數(shù)N），提取的炸藥造型顆粒統(tǒng)計特征參量主要包括：等體積粒徑d、球形度ψ、孔隙率η、本征密度ρ、體積分數(shù)Φ，分別用于表征造型顆粒的粒徑、形貌、內(nèi)部孔隙、密度和堆積狀態(tài)。

等體積粒徑d表征顆粒大?。?8］，mm，由式（3）計算得到，計算每顆顆粒的等體積粒徑di，可以給出造型顆粒體系的粒徑分布并利用式（4）計算得到平均粒徑-d：

式中，Vi為第i個顆粒的體積，mm3；π 為圓周率，取值3.1415。

球形度ψ表征顆粒形貌特性［15，18］，無量綱，其值介于0 到1 之間，值越大表明顆粒形狀趨向于球形，可由式（5）計算得到，計算每顆顆粒的球形度ψi，可得到球形度分布，通過式（6）可計算出平均球形度-ψ：

式中，Si為第i個顆粒的表面積，mm2；N為顆粒數(shù)，單位為顆。

孔隙率η表征顆粒內(nèi)部CT 圖像可見孔隙率，無量綱，可由式（7）計算得到：

式中，Vi_fill為第i個顆粒填充后的體積，mm3。

本征密度ρ表征顆粒密度，g·cm-3，與松裝密度相比去除了顆粒之間空隙對密度的影響，直接給出了顆粒本身的密度，由顆?？傎|(zhì)量除以顆?？傮w積得到，可由式（8）計算得到：

式中，m為顆粒體系的總質(zhì)量，g。

體積分數(shù)Φ表征顆粒體系堆積狀態(tài)，由顆粒總體積比上容器體積得到，無量綱，值介于0 到1 之間，值越大表明顆粒堆積越緊密，可由式（9）計算得到：

式中，V0為造型顆粒體系的松裝體積，包含顆粒體積及顆粒之間的空隙體積，mm3，通過容器尺寸和顆粒堆積高度計算得。

2 實驗部分

2.1 樣品與儀器

實驗樣品為TATB 造型顆粒，其堆積的顆粒體系如圖4a 所示。樣品容器內(nèi)徑為10 mm，TATB 造型顆粒樣品量約為0.7 cm3，質(zhì)量0.73g。設(shè)備采用天津三英精密公司NanoVoxel 9010 型號顯微CT 成像系統(tǒng)，實驗設(shè)置如圖4b 所示。CT 成像參數(shù)為管電壓60 kV，管電流160 μA，放大倍數(shù)M=8.9，體素尺寸14.3 μm，采集角度360 度，投影角度數(shù)1080，單幅曝光時間0.3 s，探測器采集動態(tài)范圍16 位。篩分實驗采用18目篩網(wǎng)，篩孔尺寸1.0 mm。

圖4 造型顆粒體系CT 成像實驗設(shè)備與樣品Fig.4 Experimental setup and samples for CT imaging of molding granules

2.2 實驗過程

首先開展TATB 造型顆粒統(tǒng)計特征參量表征實驗，其次利用篩網(wǎng)篩分造型顆粒后，篩網(wǎng)上/下側(cè)樣品分別命名為S1 和S2，分別對篩網(wǎng)上/下側(cè)的造型顆粒統(tǒng)計特征參量進行表征，驗證造型顆粒粒徑表征結(jié)果的可靠性。最后利用同一樣品在不同時間段（共5 次實驗，單次CT 實驗40 分鐘，每次實驗之間間隔2 小時，實驗編號1#、2#、3#、4#和5#）或不同堆積狀態(tài)（共5次實驗，每次實驗前通過晃動容器改變顆粒堆積狀態(tài)，待堆積狀態(tài)穩(wěn)定后進行CT 實驗，實驗編號6#、7#、8#、9#和10#）下進行統(tǒng)計特征參量表征實驗，分別評估表征方法的穩(wěn)定性和重復(fù)性。

2.3 結(jié)果與分析

2.3.1 統(tǒng)計特征參量表征

研究采用顯微CT 對TATB 基造型顆粒樣品進行了三維CT 檢測，造型顆粒體系的CT 成像橫切面、縱切面及三維結(jié)果如圖5 所示。由圖5a 和圖5b 可以看出，無論是在橫切面還縱切面，不同造型顆粒的粒徑和形貌存在差異，且均具有一定分布；顆粒內(nèi)部存在許多可見孔隙，不同顆粒之間存在大量空隙；造型顆粒體系的局部堆積結(jié)構(gòu)因顆粒粒徑和形貌差異，以及樣品容器約束條件的不同，存在較大差異。圖5c 的造型顆粒三維結(jié)構(gòu)給出了更為直觀的顆粒粒徑、形貌以及堆積狀態(tài)展示。

圖5 造型顆粒CT 成像結(jié)果Fig.5 CT imaging results of molding granules

基于圖5 所示造型顆粒原始CT 圖像，通過圖像處理得到CT 數(shù)據(jù)圖像處理各階段結(jié)果，如圖6 所示。由圖6 可以看到，本研究所發(fā)展的圖像處理方法可適用于真實造型顆粒CT 圖像，原始CT 圖像經(jīng)過容器去除、濾波、二值化、圖像填充、圖像分割以及圖像統(tǒng)計，得到造型顆?；拘畔ⅲw粒體積Vi、顆粒表面積Si以及顆粒數(shù)N）。

在此基礎(chǔ)上，利用式（4）、式（6）、式（7）、式（8）和式（9）分別計算得到平均等體積粒徑-d為1.020 mm，平均球形度-ψ為0.881，孔隙率η為2.292%，本征密度ρ為1.356 g·cm-3，體 積 分 數(shù)Φ為0.692。結(jié) 果 表 明TATB 基造型顆粒粒徑處于毫米量級，形狀大致趨于球形，顆粒內(nèi)部孔隙較多（空間分辨率14.3 μm），本征密度介于松裝密度（通常0.7～0.9 g·cm-3）和理論密度（通常1.9～2.0 g·cm-3）之間。

圖6 CT 數(shù)據(jù)圖像處理各階段結(jié)果Fig.6 Results of CT image processing at each stage

利用式（3）和式（5）可分別計算得到每個造型顆粒的粒徑和球形度，統(tǒng)計各粒徑段和球形度段的顆粒數(shù)目并進行歸一化可分別得到粒徑分布和球形度分布，如圖7 所示，藍色直方圖為原始分布，紅色曲線為擬合結(jié)果。由圖7a 可以看出，粒徑分布整體呈鐘形分布，直方圖圍繞均值（1.02 mm）存在一定展寬，半高全寬約0.4 mm，粒徑主要分布于0.6～1.4 mm，大粒徑顆粒（＞1.02 mm）比小粒徑顆粒（＜1.02 mm）分布更寬，擬合結(jié)果表明粒徑近似服從指數(shù)型高斯分布。由圖7b 可以看出，球形度直方圖峰值（0.95）左側(cè)分布較寬，右側(cè)分布較窄，球形度主要分布于0.8～1.0，表明TATB 基造型顆粒形狀大致趨于球形，擬合結(jié)果表明球形度近似服從韋伯分布。

圖7 TATB 基造型顆粒粒徑及球形度分布Fig.7 Particle size and sphericity distribution of TATB-based molding granules

2.3.2 統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果評估

2.3.2.1 表征方法準確性驗證

考慮到目前針對炸藥造型顆粒暫未有可靠和有效手段獲得統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果，尚無法與本研究表征方法進行全面對比驗證，但由于本研究中統(tǒng)計特征參量均基于造型顆粒結(jié)構(gòu)信息，顆粒等體積粒徑表征結(jié)果的準確性可驗證結(jié)構(gòu)信息提取的可靠性，進而支撐其他統(tǒng)計特征參量表征的準確性。本研究以顆粒粒徑為例進行分析，利用篩網(wǎng)篩分TATB 基造型顆粒測試樣品，對篩網(wǎng)上/下側(cè)的造型顆粒樣品分別進行統(tǒng)計特征參量表征實驗，得到篩網(wǎng)上/下側(cè)造型顆粒樣品的粒徑分布直方圖如圖8 所示，其中橙色和藍色分別為篩網(wǎng)上側(cè)和下側(cè)顆粒樣品的粒徑分布，兩者分布重疊部分為棕色表示。由圖8 可以看出，篩網(wǎng)上/下側(cè)顆粒的粒徑分布對稱分布于篩網(wǎng)孔徑（1.0 mm）兩側(cè)，篩網(wǎng)上/下側(cè)樣品平均粒徑分別為1.15 mm 與0.85 mm，對稱中心為1.0 mm，與篩網(wǎng)孔徑一致，以上兩點驗證了本研究表征方法對造型顆粒粒徑表征結(jié)果的準確性。

圖8 篩網(wǎng)篩分上/下側(cè)造型顆粒粒徑分布表征結(jié)果Fig.8 Characterization results of the particle size distribution of molding granules at the upper/lower of the sieve

2.3.2.2 表征結(jié)果的穩(wěn)定性

利用2.2 中1#～5#組對比實驗評估造型顆粒統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果的穩(wěn)定性，結(jié)果如表2 所示。由表2可以看出，不同時間段表征得到的統(tǒng)計特征參量變化較小，除孔隙率η以外，其他統(tǒng)計特征參量（-d、-ψ、ρ和Φ）表征結(jié)果的相對變化均優(yōu)于1%，表明利用本研究表征方法得到的造型顆粒統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果具有較好的穩(wěn)定性。平均等體積粒徑-d相對變化最小，孔隙率η和球形度-ψ相對變化較大，這主要是由于與顆粒粒徑相比，顆粒內(nèi)部孔隙尺寸更小，通常小1～2 個量級，而球形度計算因涉及顆粒表面積，受到顆粒尺寸和表面形貌兩者共同影響，因此CT 系統(tǒng)和環(huán)境的微小變化所引起的孔隙率和球形度表征結(jié)果的相對變化顯著高于等體積粒徑表征結(jié)果的相對變化。

2.3.2.3 表征結(jié)果的重復(fù)性

為了評估造型顆粒統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果的可重復(fù)性，利用2.2 中6#～10#組對比實驗研究同一樣品不同堆積狀態(tài)下的統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果變化，如表3所示。由表3 可以看出，不同堆積狀態(tài)下顆粒統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果存在一定差異，其中平均等體積粒徑、本征密度ρ和體積分數(shù)Φ變化較小，相對變化分別為0.20%、0.44%和0.29%，平均球形度-ψ、孔隙率η變化相對較大，相對變化分別為1.51%和4.44%。相較于穩(wěn)定性實驗，重復(fù)性實驗中除了CT 系統(tǒng)和環(huán)境變化，還引入了不同堆積狀態(tài)的影響，由表3 可以看到，樣品堆積狀態(tài)對統(tǒng)計特征參量均存在一定影響，這是由于堆積狀態(tài)的改變導(dǎo)致顆粒位置和接觸變化，影響圖形態(tài)學(xué)處理結(jié)果，進而影響統(tǒng)計特征參量的提取表征。特別對于孔隙率和球形度，堆積狀態(tài)的改變，將使得部分顆粒堆積形成封閉孔洞被誤判為顆粒內(nèi)部孔隙，部分顆粒之間由于緊密接觸導(dǎo)致呈現(xiàn)的表面形貌變化，從而導(dǎo)致孔隙率和球形度的量化表征結(jié)果。

表2 不同時間條件下造型顆粒特征參量表征結(jié)果Table 2 Characterization results of characteristic parameters of molding granules at different times

表3 不同堆積狀態(tài)下造型顆粒統(tǒng)計特征參量表征結(jié)果Table 3 Characterization results of characteristic parameters of molding granules under different packing states

3 結(jié) 論

（1） 基于顯微CT、圖像處理和統(tǒng)計方法研究了造型顆粒結(jié)構(gòu)統(tǒng)計特征參量CT 量化表征技術(shù)，實現(xiàn)了對造型顆粒體系統(tǒng)計特性（粒徑、形貌、孔隙、密度、堆積）的量化表征。

（2） TATB 基造型顆粒體系的粒徑、球形度分別近似服從指數(shù)高斯和韋伯分布，平均粒徑為1.02 mm，平均球形度為0.88，本征密度1.35 g·cm-3，可見孔隙率2.3%（空間分辨率14.3 μm），體積分數(shù)0.69。

（3） 造型顆粒結(jié)構(gòu)統(tǒng)計特征參量表征方法具有較好的準確性，表征結(jié)果的穩(wěn)定性和重復(fù)性較好。粒徑表征結(jié)果與篩網(wǎng)篩分結(jié)果相符，主要統(tǒng)計特征參量在不同時間段的表征結(jié)果相對變化小于1%，形貌和孔隙特性表征結(jié)果受造型顆粒堆積狀態(tài)影響較大，重復(fù)性相對較低，相對變化分別為1.51%和4.44%。