楊院生，付俊偉，羅天驕，汪 彬，馮小輝，童文輝，李應舉

(中國科學院 金屬研究所, 沈陽 110016)

鎂合金低壓脈沖磁場晶粒細化

楊院生，付俊偉，羅天驕，汪 彬，馮小輝，童文輝，李應舉

(中國科學院 金屬研究所, 沈陽 110016)

提出一種低壓脈沖磁場合金晶粒細化技術(shù)，分析常規(guī)鑄造和半連續(xù)鑄造條件下，低壓脈沖磁場對鎂合金凝固組織的影響。結(jié)果表明：脈沖磁場對AZ31、AZ91D、AZ80、AM60、AS31和Mg-Gd-Y-Zr鎂合金均有顯著的細化效果。施加脈沖磁場后，初生α-Mg形態(tài)發(fā)生明顯球化，由粗大、發(fā)達的枝晶變?yōu)榧毿〉乃N薇狀，且溶質(zhì)偏析顯著降低。采用商用ANSYS軟件分析了電磁力、流場以及焦耳熱對熔體的影響規(guī)律，從形核和生長角度分析了脈沖磁場下鎂合金晶粒細化機制，依據(jù)界面穩(wěn)定性理論提出了脈沖磁場下鎂合金晶粒球化模型。

鎂合金；組織；晶粒細化；脈沖磁場

鎂合金作為最輕的金屬結(jié)構(gòu)材料，具有較高的比強度、比剛度和良好的導熱、減震、電磁屏蔽等性能，對于減輕質(zhì)量和節(jié)能具有獨特的優(yōu)勢，在交通工具、電子通訊、民用家電、航空航天和國防軍工等領(lǐng)域具有極其重要的應用價值，是當今世界發(fā)展最快的輕合金[1]。

通常，鎂合金屬于HCP結(jié)構(gòu)，其強度和塑性變形能力較差，限制了鎂合金的大規(guī)模應用，因此，提高鎂合金的強度及塑性成為研究的重點。根據(jù)Hall-Petch理論，鎂合金的晶粒細化可以同時提高其強度和塑性，大量研究也已表明晶粒細化是提高鎂合金性能的有效途徑。在常規(guī)鑄造條件下，鎂合金凝固組織枝晶發(fā)達，晶粒粗大，鑄件的強度和塑性均較低。所以，凝固晶粒細化對于提高鑄件的力學性能極為重要。另外，晶粒細化對于變形鎂合金的鑄錠制備也很有意義，可使鑄錠的變形能力提高，從而將非常有利于后續(xù)擠壓、軋制等塑性加工過程。因此，人們對鎂合金的凝固組織控制和晶粒細化給與極大的關(guān)注。

鎂合金的凝固組織細化方法主要有變質(zhì)法和合金化法等，研究工作主要集中于尋找有效的鎂合金晶粒細化劑和變質(zhì)劑。在不含鋁的鎂合金中添加Zr可以細化晶粒，然而，對于含 Al、Si、Mn、Ni、Fe的鎂合金，Zr則不能細化[2]。對于Mg-Al合金，過熱或加入碳變質(zhì)劑均可以起到細化效果[3]。然而，過熱容易導致氧化，加入碳變質(zhì)劑則會引入含碳化合物。迄今，還沒有用于Mg-Al系鎂合金的理想變質(zhì)劑[4]。另外，稀土元素(RE) 可以有效細化鎂合金[5?8]，然而，高昂的價格使得應用稀土元素細化受到限制。因此，在不改變合金成分的前提下，開發(fā)鎂合金凝固組織細化技術(shù)，成為鎂合金細化的一個重要方向。

近年來的研究表明，利用脈沖電磁場可以控制凝固過程，有效細化金屬或合金的凝固組織[9?20]。NAKADA等[9]首先在Sn-15%Pb合金凝固過程中施加脈沖電流，發(fā)現(xiàn)施加脈沖電流后凝固晶粒顯著細化，枝晶逐漸退化。BARNAK等[10]在 Sn-40%Pb和Sn-37%Pb 合金中的凝固過程中施加脈沖電流，亦發(fā)現(xiàn)同樣的現(xiàn)象，且高密度脈沖電流可以細化Sn-Pb合金共晶尺寸。進一步的研究表明，脈沖電流還可以細化純鋁和鋁合金的凝固組織[12?17]，并且可以細化鎂合金的凝固組織[18]。然而，由于合金凝固過程中施加脈沖電流比較困難，迄今為止，脈沖電流仍未在工業(yè)上廣泛應用。

研究者發(fā)現(xiàn)，合金凝固階段施加脈沖磁場也可以細化晶粒，而且，施加脈沖磁場不與熔體直接接觸，避免污染熔體。ZI等[19]研究了強脈沖磁場(SPMF)對2024鋁合金凝固組織的影響，發(fā)現(xiàn)施加強脈沖磁場后，合金組織得到顯著細化，細化效果優(yōu)于脈沖電流處理。GAO等[20]在純鋁凝固階段施加強脈沖磁場，也獲得了顯著的細化效果。近來，研究者們在合金凝固過程中施加低壓脈沖磁場(LVPMF)，研究其細化晶粒效果[21?34]。結(jié)果表明：無論是對于鎂合金、鋁合金或者鎳基高溫合金，均能顯著細化凝固晶粒。且施加脈沖磁場后，初生相由粗大的枝晶變?yōu)榧毿〉乃N薇狀[21,26]，有利于降低偏析，提高力學性能?；谘芯拷Y(jié)果開發(fā)的低壓脈沖磁場細化技術(shù)，具有無污染、操作安全、設備簡單的優(yōu)點，具有極大的工業(yè)應用前景。

本文作者介紹近幾年圍繞鎂合金低壓脈沖磁場晶粒細化開展的工作，從形核和長大兩方面分析了脈沖磁場細化鎂合金凝固組織的機理，并且通過數(shù)值模擬分析了脈沖磁場對熔體中的電磁力分布及流動的影響。最后，指出了脈沖磁場下鎂合金晶粒細化的發(fā)展方向。

1 實驗

實驗材料為工業(yè)用AZ31、AZ91D、AZ80、AM60、AS31以及Mg-Gd-Y-Zr合金。采用自行研制的脈沖磁場凝固裝置進行實驗，裝置示意圖如圖1所示，主要由脈沖磁場發(fā)生器、水冷系統(tǒng)及隔熱系統(tǒng)組成。脈沖發(fā)生器在線圈(Coil)中產(chǎn)生隨時間變化的脈沖電流，脈沖電流在線圈內(nèi)部激發(fā)脈沖磁場，從而使放置于坩堝中的熔體在脈沖磁場的作用下凝固。

實驗時，先將實驗用鎂合金在電阻爐中熔化至993 K并保溫15 min，然后澆注到置于脈沖磁場凝固裝置中預熱至一定溫度的石墨坩堝中，石墨坩堝內(nèi)徑和高度分別為60 mm和140 mm。澆鑄完畢后立即啟動脈沖磁場發(fā)生裝置，使鎂合金熔體在脈沖磁場作用下凝固，大約5 min后熔體凝固完畢，關(guān)閉脈沖磁場。熔體凝固時施加SF6+CO2混合氣體保護。

為了分析脈沖參數(shù)對凝固組織的影響，實驗時脈沖磁場頻率固定，電壓分別選擇100、200和300 V；脈沖電壓固定時，脈沖頻率分別選擇為2.5、5、10和20 Hz。另外，為了對比分析，在未加脈沖磁場條件下制備了相同凝固條件下的鑄錠。為了分析晶粒細化原因，采用在坩堝內(nèi)放置不銹鋼篩網(wǎng)的方法來研究鑄錠心部晶粒細化情況，以了解心部晶核的來源。在石墨坩堝內(nèi)壁異質(zhì)形核的晶核被該篩網(wǎng)阻止，不能進入熔體中心。篩網(wǎng)實驗中石墨坩堝尺寸為 d 32 mm×140 mm。

在凝固鑄錠1/2 高度的橫截面中心部位制備金相試樣，利用光學顯微鏡觀察凝固組織，采用SISC-IAS軟件、截線法統(tǒng)計平均晶粒尺寸。沿直徑方向?qū)㈣T錠沿縱截面截開，觀察凝固鑄錠的頂部宏觀形貌。

圖1 脈沖磁場裝置示意圖Fig.1 Schematic diagram of casting process using LVPMF apparatus

2 結(jié)果與分析

2.1 脈沖磁場對凝固組織的影響

脈沖磁場作用下AZ31和AZ91D鎂合金凝固的宏觀組織如圖2所示?？梢钥闯?，施加脈沖磁場前，AZ31鎂合金由發(fā)達的柱狀晶組成，晶粒十分粗大，如圖2(a)所示。施加脈沖磁場后，AZ31鎂合金的晶粒得到顯著細化，而且施加脈沖磁場后晶粒十分均勻，如圖2(b)所示。同樣，施加脈沖磁場后，AZ91D鎂合金晶粒也得到了明顯的細化，如圖2(c)、(d)所示。分析圖2可知，利用脈沖磁場技術(shù)可以獲得晶粒細小均勻的鎂合金凝固組織。

圖3所示為脈沖磁場對AZ91D鎂合金微觀組織中枝晶形貌的影響?？梢悦黠@看出，施加脈沖磁場前，微觀組織中初生 α-Mg為粗大的等軸晶，枝晶二次臂十分發(fā)達，如圖3(a)所示。施加脈沖磁場后，α-Mg 枝晶尺寸顯著細化，枝晶明顯退化，基本觀察不到二次枝晶臂，如圖3(b)所示。且施加脈沖磁場后，α-Mg 枝晶轉(zhuǎn)變?yōu)樗N薇狀，這種形貌有利于降低溶質(zhì)元素偏析。

脈沖磁場對AZ80、AM60、AS31和Mg-Gd-Y-Zr組織及晶粒尺寸的影響結(jié)果和AZ31、AZ91D相似，施加脈沖磁場后，晶粒得到顯著細化。表1所列為脈沖磁場對AZ80、AM60、AS31和Mg-Gd-Y-Zr晶粒尺寸影響的統(tǒng)計結(jié)果。

2.2 脈沖參數(shù)的影響

脈沖磁場控制凝固的磁場參數(shù)即脈沖電壓和脈沖頻率，對合金的凝固組織有著重要的影響。圖4所示為脈沖頻率為5 Hz時不同脈沖電壓下AZ91D合金的凝固組織[21]?？梢钥闯?，脈沖電壓對 AZ91D的凝固組織有著雙重的影響，隨著脈沖電壓的增加，AZ91D合金的晶粒尺寸先減小后增大，當脈沖電壓為200 V時，晶粒尺寸最小。繼續(xù)增加脈沖電壓，晶粒尺寸有所增加。因此，在一定的脈沖頻率時，脈沖電壓存在一個最優(yōu)值。圖5所示為不同脈沖電壓下 AZ31和AZ91D合金晶粒尺寸的實驗結(jié)果。

圖2 施加脈沖磁場前后鑄造態(tài)AZ31和AZ91D鎂合金的宏觀組織[24,26]Fig.2 Macrostructures of as-cast AZ31 and AZ91D Mg alloys: (a) Coarse grain in AZ31 without LVPMF; (b) Fine grain in AZ31 with LVPMF (5 Hz, 200 V); (c) Coarse grain in AZ91D without LVPMF; (d) Fine grain in AZ91D with LVPMF (5 Hz, 200 V)

表1 合金晶粒細化的統(tǒng)計結(jié)果Table 1 Statistical results of grain size of alloys without and with LVPMF

脈沖頻率同樣對鎂合金的組織有著重要的影響，其影響規(guī)律和脈沖電壓相似。隨著脈沖頻率的增加，AZ91D鎂合金的晶粒尺寸也是先降低后增加。當脈沖頻率為5 Hz 時，晶粒尺寸達到最小值，組織均勻。圖6所示為脈沖電壓為 200 V時不同脈沖頻率下AZ91D和AZ31鎂合金晶粒尺寸的實驗結(jié)果。

圖3 脈沖磁場對鑄態(tài)AZ91D鎂合金枝晶形貌的影響Fig.3 Effect of pulsed magnetic field on dendrite morphologies of as-cast AZ91D Mg alloy: (a) Developed α-Mg dendrite without LVPMF; (b) Fine rosette α-Mg dendrite with LVPMF

圖4 脈沖電壓對AZ91D鎂合金微觀組織的影響Fig.4 Effect of pulsed voltage on microstructures of AZ91D Mg alloy (ω=5 Hz): (a) 0 V; (b) 100 V; (c) 200 V; (d) 300 V

圖5 脈沖電壓對AZ31和AZ91D鎂合金晶粒尺寸的影響Fig.5 Effect of pulsed voltage on average grain size of AZ31 and AZ91D Mg alloys (ω=5 Hz)

圖6 脈沖頻率對AZ31和AZ91D鎂合金晶粒尺寸的影響Fig.6 Effect of pulsed frequency on average grain size of AZ91D and AZ31 Mg alloys (U=200 V)

為了分析脈沖電壓和脈沖頻率對鎂合金凝固組織的綜合影響，可將脈沖電壓與脈沖頻率的比值定義為一個脈磁參數(shù)α。圖7所示為參數(shù)α與AZ91D合金晶粒尺寸的關(guān)系。可以明顯看出，參數(shù)α對AZ91D合金的晶粒尺寸也具有雙重影響。當參數(shù)α小于40 V·s時，隨著α的增加，AZ91D合金晶粒尺寸逐漸減小；當參數(shù)α大于40 V·s時，隨著參數(shù)α的增加，AZ91D合金晶粒尺寸逐漸增加。參數(shù)α的最優(yōu)達到40 V·s，此時，AZ91D合金的平均晶粒尺寸為104 μm。

2.3 脈沖磁場對枝晶生長的影響

圖7 參數(shù)α對AZ91D合金平均晶粒尺寸的影響Fig.7 Relationship between parameter α and average grain size of AZ91D alloy

枝晶是金屬或合金中最常見的晶體形態(tài)，其形貌或尺寸對金屬或合金的元素偏析和力學性能有著十分重要的影響。為了研究脈沖磁場對鎂合金枝晶生長的影響，采用液淬技術(shù)保留了不同凝固階段的枝晶形貌進行分析。圖8所示為不同溫度下AZ31鎂合金液淬時的金相組織[24]?？梢钥闯?，脈沖磁場對AZ31鎂合金的枝晶生長有著重要的影響。施加脈沖磁場前，在凝固初期 α-Mg枝晶就比較粗大、二次臂很發(fā)達，而且，α-Mg枝晶尖端尖銳，如圖8(a)和(b)所示；施加脈沖磁場后，α-Mg枝晶非常細小、枝晶明顯退化，幾乎看不到二次臂，且α-Mg枝晶尖端明顯鈍化，如圖8(c)和(d)所示。由圖8可以看出，施加脈沖磁場后，枝晶尺寸明顯減小，且枝晶逐漸球化。這說明脈沖磁場不但可以提高形核率，還可以限制枝晶生長。

3 討論

3.1 脈沖磁場對合金熔體的影響

根據(jù)電磁場理論可知，在凝固過程中施加外加磁場后，熔體中會產(chǎn)生感生電流，感生電流再和外加磁場相互作用就會產(chǎn)生電磁力。該電磁力會作用于熔體將導致熔體運動從而影響凝固組織。為了分析外加脈沖磁場后熔體的運動狀況，采用ANSYS商用有限元軟件，在給定邊界和初始條件下，對麥克斯韋方程組、歐姆定律、連續(xù)性方程和動量方程進行綜合求解，模擬計算了熔體中的電磁力、熔體的流動及焦耳熱的分布[33]。

圖8 施加脈沖磁場前后AZ31鎂合金不同凝固階段的液淬組織Fig.8 As-quenched microstructures of AZ31 alloy during solidification with and without LVPMF: (a) 610 ℃; (b) 550 ℃; (c) 610℃ (5 Hz, 200 V); (d) 550 ℃ (5 Hz, 200 V)

熔體中的電磁力可由歐姆定律得出：

通過分析方程(1)～(4)，可以得到電磁力的數(shù)學表達式：

結(jié)合連續(xù)性方程、動量方程及熔體不可壓縮條件可得方程(7)～(9)：

式中的邊界條件為：熔體上表面Vy=0；熔體底部和側(cè)部：Vx=0、Vy=0；由軸對稱條件有Vx=0。

數(shù)值計算得到在熔體中的電磁力分布如圖9 所示?？梢钥闯?，在脈沖充電階段電磁力指向熔體內(nèi)壁(見圖9(a))，在放電階段，熔體中的電磁力方向指向熔體心部(見圖9(b))。隨著脈沖磁場的連續(xù)施加，電磁力方向?qū)⒊尸F(xiàn)周期性的變化，從而對熔體產(chǎn)生電磁振蕩效應。

計算得到的電磁力引起熔體的流動情況如圖10所示。可以看出，脈沖磁場作用使熔體產(chǎn)生垂直方向上產(chǎn)生對流。

3.2 脈沖磁場下鎂合金的細化機制

3.2.1 脈沖磁場對形核的影響

圖9 脈沖磁場下熔體中電磁力的分布Fig.9 Magnetic force distribution in melt during pulsed period: (a) Charging stage; (b) Discharging stage

圖10 施加脈沖磁場后電磁力引起熔體的流動Fig.10 Flow field in melt during pulsed period

在金屬凝固過程中，由于模壁的催化作用，通常形核在模壁處開始，發(fā)生異質(zhì)形核。因此，增加模壁處的形核率或者將模壁形成的晶核有效地分散到熔體中都將提高金屬或合金凝固的形核率，從而獲得細晶的凝固組織。AZ80鎂合金在有無脈沖磁場篩網(wǎng)條件下的實驗結(jié)果如圖11所示[26]，可以看出，無論有無脈沖磁場作用，篩網(wǎng)外的晶粒明顯比篩網(wǎng)內(nèi)要細小，說明了模壁處的催化形核作用。這同時也說明脈沖磁場作用下的鑄錠心部細化的晶粒源于模壁處形成的晶核，這些晶核由電磁力驅(qū)使的熔體流動進入心部。另外，施加脈沖磁場后，篩網(wǎng)外面部分的晶粒要比未施加脈沖磁場時明顯細小，這說明脈沖磁場作用提高了模壁處的形核率。

施加脈沖磁場后，形核率增加可能有多個因素導致。首先，通常凝固條件下，固液相體積能差只能抵消凝固形成固相表面能增加的 2/3，另外的 1/3 需要能量起伏來獲得，施加脈沖磁場后，增加的磁場能可以部分抵消增加的表面量。其次，熔體中的電磁力也是提高形核率的重要因素，從上述電磁力的分析可知，交變電磁力形成的電磁振蕩將促使模壁處形成的晶核加快脫落，在脈沖放電階段，熔體中的電磁力方向指向熔體心部，此方向的電磁力可以促使模壁形成的晶核進入熔體中心，使熔體心部晶核數(shù)量增加，從而提高形核率。再者，電磁振蕩還可以使枝晶的二次臂頸縮部分折斷，從而形成新的晶核提高形核率。另外，脈沖磁場作用于熔體后產(chǎn)生的焦耳熱對形核率也有一定的影響。一方面，焦耳熱會降低熔體的冷卻速度，使得熔體的過冷度降低，而形核率和過冷度是成正比的，從而降低形核率；另一方面，當熔體溫度至低于合金的固相線時，凝固過程就宣告結(jié)束，而施加脈沖磁場后，釋放的焦耳熱可能使溫度再次升高至合金固相線溫度以上，這樣又可以形核，使得形核率增加，也就是說焦耳熱對形核起著雙重的作用。因此，從形核角度考慮磁場能、電磁力、熔體的振蕩和焦耳熱都在一定程度上提高了形核率，使得鎂合金組織細化。

圖11 脈沖磁場對AZ80 鎂合金形核的影響Fig.11 Effect of LVPMF on macrostructure of AZ80 alloy with sieve in melt during solidification: (a) Grains outside sieve coarsening without LVPMF; (b) Grains outside sieve fining with LVPMF

3.2.2 脈沖磁場對枝晶生長的影響

脈沖磁場除了影響形核階段外，對枝晶生長也將產(chǎn)生影響。根據(jù)麥柯斯韋電磁場理論，施加脈沖磁場后熔體中將產(chǎn)生焦耳熱效應。在凝固過程中，由于枝晶尖端橫截面積明顯小于枝晶干的，施加脈沖磁場后在枝晶生長過程中大量的焦耳熱將在枝晶尖端集中。另外，由于固相的電導率明顯高于液相的，這也會導致電流在固相集中。而枝晶尖端又很細小，這樣焦耳熱就很容易使得細小的枝晶尖端熔化，導致枝晶尖端的曲率半徑增加。枝晶尖端半徑是枝晶生長過程最重要的尺度參數(shù)，它決定枝晶生長的行為以及最終的枝晶組織特征，而且枝晶尖端半徑還直接影響枝晶的生長速度。枝晶尖端半徑與枝晶生長速度的關(guān)系可以通過求解溶質(zhì)和熱傳導方程，再加上一定的邊界條件來獲得。依據(jù)界面穩(wěn)定理論和界面擴散條件給出了枝晶尖端半徑與枝晶生長速度的關(guān)系[26]，如方程(10)所示：

式中：v為枝晶生長速度；R為枝晶尖端半徑；DL為液相中溶質(zhì)的擴散系數(shù)；Γ為Gibbs-Thompson系數(shù)；mL為液相線斜率；C0為合金的初始成分；k0為溶質(zhì)平衡分配系數(shù)。

方程(10)清晰揭示了枝晶尖端半徑與枝晶生長速度的關(guān)系?？梢悦黠@看出，兩者不是各自獨立的，枝晶尖端半徑改變將影響枝晶生長的速度。而且枝晶尖端半徑的平方和枝晶生長速度的乘積為一個常數(shù)，該常數(shù)由合金本身決定。在枝晶生長過程中，施加脈沖磁場后，焦耳熱導致枝晶尖端半徑增加，根據(jù)方程(10)可知，枝晶的生長速度將會降低，從而限制枝晶生長，使得枝晶球化?；谏鲜龇治?，可以確認，枝晶球化是由焦耳熱在枝晶尖端集中使得枝晶尖端半徑增加導致的。圖12所示為脈沖磁場施加后α-Mg形貌變化過程示意圖。首先，焦耳熱在枝晶尖端集中使得枝晶尖端熔化，導致枝晶尖端半徑增加、枝晶尖端鈍化，枝晶逐漸退化，如圖12(b)所示；隨著焦耳熱的釋放枝晶進一步退化，最后逐漸變?yōu)樗N薇狀，即枝晶球化，如圖12(c)所示。

圖12 施加脈沖磁場后枝晶球化過程示意圖Fig.12 Schematic diagram of transformation mechanism of α-Mg morphology with LVPMF: (a) Developed α-Mg dendrite;(b) α-Mg dendrite with shortened and degenerated primary arms owing to accumulation of Joule heat at dendrite tip; (c) Undeveloped rosette dendrite

枝晶球化也可以從溶質(zhì)擴散角度來分析。枝晶生長由擴散控制，枝晶生長的過程就是溶質(zhì)擴散的過程。在凝固過程中，固液界面的形狀，即固液界面的曲率半徑對溶質(zhì)擴散起著決定性的作用[35]。擴散界面的曲率半徑和擴散驅(qū)動力的關(guān)系如方程(11)所示：

式中：μΔ為溶質(zhì)擴散過程的化學位梯度，即擴散的驅(qū)動力；αM為α相的摩爾分數(shù)；γ為界面能；r為擴散界面的曲率半徑。從方程(11)可知，擴散的驅(qū)動力和擴散界面的曲率半徑成反比，增加擴散界面的曲率半徑，溶質(zhì)的擴散驅(qū)動力就會降低。施加脈沖磁場后，在枝晶生長過程中，焦耳熱使得枝晶尖端曲率半徑增加，溶質(zhì)擴散驅(qū)動力降低，使得溶質(zhì)在固液界面堆積，將導致枝晶生長速度降低。這樣，發(fā)達的枝晶生長受到限制，逐漸球化。另外，施加脈沖磁場后，焦耳熱在枝晶尖端附近集中，將提高固液界面附近液相的溫度梯度。根據(jù)溫度梯度與生長速度的關(guān)系，可知溫度梯度的提高要降低生長速度，從這個角度分析，施加脈沖磁場后焦耳熱也可以限制枝晶生長。且焦耳熱的釋放將明顯降低枝晶生長過程中的過冷度，而熔體中的過冷度和枝晶生長速度近似呈正比關(guān)系。因此，焦耳熱將提高熔體溫度降低過冷度，限制枝晶生長。需要指出的是，盡管利用低壓脈沖磁場細化金屬材料技術(shù)在鎂合金、高溫合金等的晶粒都取得了顯著的細化效果，然而，脈沖磁場細化金屬凝固組織的研究還處于初始階段，許多工作有待于進一步深入研究。例如，脈沖電壓和脈沖頻率與最優(yōu)晶粒細化效果的內(nèi)在聯(lián)系和影響機制還不明了；焦耳熱導致枝晶尖端溫度升高還需要細致計算和精確測量；脈沖磁場對二次相析出的影響也需要進一步研究。

4 結(jié)論

1) 利用開發(fā)的低壓脈沖磁場合金晶粒細化技術(shù)，顯著細化 AZ31、AZ91D、AZ80、AM60、AS31和Mg-Gd-Y-Zr鎂合金的凝固組織，獲得脈沖磁場參數(shù)的影響規(guī)律與最佳參數(shù)范圍。

2) 施加脈沖磁場后晶粒細化的主要原因在于電磁振蕩導致模壁的形核率增加，電磁振蕩促使枝晶的二次臂折斷和焦耳熱對提高也起到重要作用。

3) 施加脈沖磁場后，初生α-Mg形態(tài)由粗大、發(fā)達的枝晶變?yōu)榧毿〉乃N薇狀。焦耳熱在枝晶尖端集中是枝晶球化的根源。依據(jù)界面穩(wěn)定性理論提出脈沖磁場下鎂合金晶粒球化模型。

REFERENCES

[1] KUROTA K, MABUCHI M, HIGASHI K. Review processing and mechanical properties of fine-grained magnesium alloys[J].Journal of Materials Science, 1999, 34(10): 2255?2262.

[2] EMLEY E F. Principles of magnesium technology[M]. Oxford:Pergamon Press, 1966: 200?210.

[3] LEE Y C, DAHLE A K, STJOHN D H. The role of solute in grain refinement of magnesium[J]. Metallurgical and Materials Transactions A, 2000, 319: 2895?2906.

[4] STJOHN D H, QIAN M, EASTON M A, CAO P,HILDEBRAND Z. Grain refinement of magnesium alloys[J].Metallurgical and Materials Transactions A, 2005, 36:1669?1679.

[5] WANG Y S, WANG Q D, MA C J, DING W J, ZHU Y P.Effects of Zn and RE additions on the solidification behavior of Mg-9Al magnesium alloy[J]. Materials Science and Engineering A, 2003, 342(1/2): 178?182.

[6] WANG Y X, GUAN S K, ZENG X Q, DING W J. Effects of RE on the microstructure and mechanical properties of Mg-8Zn-4Al magnesium alloy[J]. Materials Science and Engineering A, 2006,416(1/2): 109?118.

[7] WU L B, CUI C L, WU R Z, LI J Q, ZHAN H B, ZHANG M L.Effects of Ce-rich RE additions and heat treatment on the microstructure and tensile properties of Mg-Li-Al-Zn-based alloy[J]. Materials Science and Engineering A, 2011, 528(4/5):2174-2179.

[8] CABIBBO M, SPIGARELLI S. A TEM quantitative evaluation of strengthening in an Mg-RE alloy reinforced with SiC[J].Materials Characterization, 2011, 62(10): 959?969.

[9] NAKADA M, SHIOHARA Y, FLEMINGS M C. Modification of solidification structures by pulse electric discharging[J]. ISIJ International, 1990, 30(1): 27?33.

[10] BARNAK J P, SPRECHER A F, CONRAD H. Colony (grain)size reduction in eutectic Pb-Sn castings by electropulsing[J].Scripta Metallurgica Materialia, 1995, 32(6): 879?884.

[11] LI J M, LI S L, LI J, LIN H T. Modification of solidification structure by pulse electric discharge[J]. Scripta Metallurgica Materialia, 1994, 31(12): 1691?1964.

[12] LIAO X L, ZHAI Q J, LUO J, CHEN W J, GONG Y Y.Refining mechanism of the electric current pulse on the solidification structure of pure aluminum[J]. Acta Materialia,2007, 55: 3103?3109.

[13] GONG Y Y, LUO J, JING J X, XIA Z Q, ZHAI Q J. Structure refinement of pure aluminum by pulse magneto-oscillation[J].Materials Science and Engineering A, 2008, 497: 147?152.

[14] LI J, MA J H, GAO Y L, ZHAI Q J. Research on solidification structure refinement of pure aluminum by electric current pulse with parallel electrodes[J]. Materials Science and Engineering A,2008, 490(1/2): 452?456.

[15] MA J H, LI J, GAO Y L, ZHAI Q J. Grain refinement of pure Al with different electric current pulse modes[J]. Materials Letters,2009, 63: 142?144.

[16] 班春燕, 崔建忠, 巴啟先, 路貴民, 訾炳濤. 在脈沖電流或脈沖磁場作用 LY12合金的凝固組織[J]. 材料研究學報, 2002,16: 322?326.BAN Chun-yan, CUI Jian-zhong, BA Qi-xian, LU Gui-min, ZI Bing-tao. Solidification structures of LY12 Al-alloy under pulsed current and pulsed magnetic field[J]. Chinese Journal of Materials Research, 2002, 16(3): 322?326.

[17] 何樹先, 王 俊, 孫寶德, 周堯和. 高密度脈沖電流對 A356鋁合金凝固組織的影響[J]. 中國有色金屬學報, 2002, 12:426?429.HE Shu-xian, WANG Jun, SUN Bao-de, ZHOU Yao-he. Effect of high density pulse current on solidification structure of A356 alloy[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2002, 12(3):426?429.

[18] YANG Y S, ZHOU Q, HU Z Q. The influence of electric current pulses on the microstructure of magnesium alloy AZ91D[J].Materials Science Forum, 2005, 488/489: 201?204.

[19] ZI B T, BA Q X, CUI J Z, XU G M. Study on axial changes of as-cast structures of Al-alloy sample treated by the novel SPMF technique[J]. Scripta Materialia, 2000, 43: 377?380.

[20] GAO Y L, LI Q S, GONG Y Y, ZHAI Q. Comparative study on structural transformation of low-melting pure Al and high-melting stainless steel under external pulsed magnetic field[J]. Materials Letters, 2007, 61: 4011?4014.

[21] WANG B, YANG Y S, ZHOU J X, TONG W H. Microstructure refinement of AZ91D alloy solidified with pulsed magnetic field[J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2008, 18(3): 536?540.

[22] 汪 彬, 楊院生, 周吉學, 童文輝. 脈沖磁場對 Mg-Gd-Y-Zr合金凝固及力學性能的影響[J]. 稀有金屬材料與工程, 2009,38(3): 519?522.WANG Bin, YANG Yuan-sheng, ZHOU Ji-xue, TONG Wen-hui.Effect of the pulsed magnetic field on the solidification and mechanical properties of Mg-Gd-Y-Zr alloy[J]. Rare Metal Materials and Engineering, 2009, 38(3): 519?522.

[23] WANG B, YANG Y S, MA X P, TONG W H. Simulation of electromagnetic-flow fields in Mg melt under pulsed magnetic field[J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2010, 20(2): 283?288.

[24] WANG B, YANG Y S, SUN M L. Microstructure refinement of AZ31 alloy solidified with pulsed magnetic field[J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China, 2010, 20(9): 1685?1690.[25] WANG B, YANG Y S, ZHOU J X, TONG W H. Structure refinement of pure Mg under pulsed magnetic field[J]. Materials Science and Technology, 2011, 27(1): 176?179.

[26] FU J W, YANG Y S. Formation of the solidified microstructure of Mg-Al-Zn alloy under a low-voltage pulsed magnetic field[J].Journal of Materials Research, 2011, 26(14): 1688?1695.

[27] FU J W, YANG Y S. Microstructure and mechanical properties of Mg-Al-Zn alloy under a low-voltage pulsed magnetic field[J].Materials Letters, 2012, 67(1): 252?255.

[28] WANG B, SUN M L, WEI Q. Effect of pulsed magnetic field on structure refinement of pure magnesium[J]. Advanced Materials Research, 2011, 154/155: 46?49.

[29] WANG B, SUN M L, CHEN J D, WEI Y B. Microstructural refinement process of pure magnesium by pulse magnetic field treatment[J]. Advanced Materials Research, 2011, 189/193:3964?3967.

[30] MA X P, LI Y J, YANG Y S. Grain refinement effect of pulsed magnetic field on as-cast superalloy K417[J]. Journal of Materials Research, 2009, 24(8): 2670?2676.

[31] MA X P, LI Y J, YANG Y S. Grain refinement effect of pulsed magnetic field on solidified microstructure of superalloy IN718[J]. Journal of Materials Research, 2009, 24(10):3174?3181.

[32] MA X P, Li Y J, YANG Y S. The origin of nuclei and the refinement mechanism for solidified superalloy IN718 under pulsed magnetic field[J]. Journal of Materials Research, 2009,24(10): 3174?3181.

[33] MA X P, YANG Y S, WANG B. Effect of pulsed magnetic field on superalloy melt[J]. International Journal of Heat and Mass Transfer, 2009, 52(23/24): 5285?5292.

[34] LI Y J, MA X P, YANG Y S. Grain refinement of as-cast superalloy IN 718 under action of low voltage pulsed magnetic field[J]. Transactions of Nonferrous Metals Society of China,2011, 21(6): 1277?1282.

[35] WAKAI F, ALDINGER F. Sintering through surface motion by the difference in mean curvature[J]. Acta Materialia, 2003, 51:4013?4024.

Grain refinement of magnesium alloys under low-voltage pulsed magnetic field

YANG Yuan-sheng, FU Jun-wei, LUO Tian-jiao, WANG Bin, FENG Xiao-hui, TONG Wen-hui, LI Ying-ju
(Institute of Metal Research, Chinese Academy of Sciences, Shenyang 110016, China)

A new approach, low-voltage pulsed magnetic field (LVPMF) technique, to refine metal materials was developed. The effect of the LVPMF on the solidified structure of magnesium alloys under common casting and direct casting conditions was investigated. The results show that the grain refinement effects on AZ31, AZ91D, AZ80, AM60,AS31 and Mg-Gd-Y-Zr alloys under the LVPMF are obvious. Meanwhile, the morphology of α-Mg is transformed from developed dendrite to fine rosette with the application of LVPMF. The solute segregation in the alloys decreases obviously under the LVPMF. The magnetic force, flow field and Joule heat with the application of LVPMF were analyzed using the ANSYS element software. The grain refinement mechanism of magnesium alloys was discussed in terms of nucleation and growth theories. A model for spheroidization of developed dendrite α-Mg under LVPMF was developed by analyzing the growth behavior of α-Mg dendrite.

Mg alloy; microstructure; grain refinement; pulsed magnetic field

TG113.1

A

1004-0609(2011)10-2639-11

國家自然科學基金資助項目(50774075，51034012)

2011-05-10；

2011-07-20

楊院生，教授，博士；電話：024-23971728；E-mail: ysyang@imr.ac.cn

(編輯 李艷紅)

楊院生教授簡介

楊院生，1956年出生，博士，中國科學院金屬研究所研究員，博士生導師，學位委員會委員；中國科學院研究生院教授，材料專家組組長；山東省輕質(zhì)高強材料設計與制備泰山學者；中國金屬學會電磁冶金與強磁場材料科學分會委員，不銹鋼與耐熱鋼學術(shù)委員會委員，材料計算與模擬學術(shù)委員會副理事長；全國鎂合金聯(lián)盟副秘書長、學術(shù)委員會副主任。長期從事新型金屬材料及其制備工藝與性能等研究工作，主持過20余項國家和省部級重要研究項目，發(fā)表論文180余篇，參編專著4部，申請專利30余項。曾獲省部級科技進步獎4項，獲得政府特殊津貼專家、遼寧省優(yōu)秀專家、沈陽市先進科研工作者、中國科學院研究生院優(yōu)秀教師等榮譽稱號。