趙 洋 張逸成 孫家南 梁海泉 韋 莉 顧 帥

（1.同濟(jì)大學(xué)電子與信息工程學(xué)院 上海 201804 2.同濟(jì)大學(xué)鐵道與城市軌道交通研究院 上海 201804）

1 引言

當(dāng)前可再生能源的開(kāi)發(fā)與利用以及節(jié)能減排是全世界范圍內(nèi)的研究熱點(diǎn)。以太陽(yáng)能和風(fēng)能等為代表的新能源發(fā)電技術(shù)發(fā)展迅速，但這類(lèi)非恒定能源都存在一個(gè)共同的問(wèn)題就是能量存儲(chǔ)技術(shù)問(wèn)題。這不僅取決于能量分配和存儲(chǔ)的優(yōu)化與控制技術(shù)，也與儲(chǔ)能系統(tǒng)本身的性能緊密相關(guān)。此外在某些應(yīng)用場(chǎng)合，如電機(jī)運(yùn)行系統(tǒng)中，采用儲(chǔ)能器件回收電機(jī)制動(dòng)產(chǎn)生的能量對(duì)于節(jié)能問(wèn)題也具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。在此背景下出現(xiàn)了許多新型儲(chǔ)能器件，如鋰離子電池、飛輪電池、燃料電池、超導(dǎo)磁體、超級(jí)電容器等[1-3]。其中超級(jí)電容器因其具有功率密度大、充放電效率高、循環(huán)壽命長(zhǎng)、使用溫度范圍寬等優(yōu)點(diǎn)，在能量存儲(chǔ)[4]、混合電動(dòng)汽車(chē)[5]、電壓補(bǔ)償[6]等諸多領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

根據(jù)超級(jí)電容器的工作原理可將其分為雙電層超級(jí)電容器、贗電容超級(jí)電容器和混合型超級(jí)電容器等三類(lèi)。其中雙電層超級(jí)電容器基于靜電電荷存儲(chǔ)原理。由于在儲(chǔ)能過(guò)程中沒(méi)有發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，因而具有非常高的充放電效率。贗電容超級(jí)電容器在充放電過(guò)程中其電極和電解液之間有快速可逆的氧化還原反應(yīng)發(fā)生。因此可獲得更高的電容量和能量密度[7]?；旌闲统?jí)電容器是新發(fā)展的一種超級(jí)電容器，它綜合了雙電層超級(jí)電容器和贗電容超級(jí)電容器的優(yōu)點(diǎn)，其能量密度和功率密度均比較高，能量功率比也更加優(yōu)化，因此在對(duì)儲(chǔ)能密度和功率性能要求均較高的場(chǎng)合可以選用混合型超級(jí)電容器作為系統(tǒng)能量源[8,9]。

混合型超級(jí)電容器在物理結(jié)構(gòu)上表現(xiàn)為一個(gè)電極采用金屬氧化物或?qū)щ娋酆衔镫姌O，另一個(gè)電極采用碳材料電極。因其電極材料不同，故也稱(chēng)為非對(duì)稱(chēng)型超級(jí)電容器，本文統(tǒng)稱(chēng)為混合型超級(jí)電容器。按照其使用的具體電解液類(lèi)型又可細(xì)分為水系電解液和有機(jī)系電解液兩類(lèi)。目前混合型水系超級(jí)電容器產(chǎn)品已經(jīng)實(shí)現(xiàn)商業(yè)化，混合型有機(jī)系超級(jí)電容器還處于研究階段。

建立一個(gè)可以準(zhǔn)確描述超級(jí)電容器動(dòng)態(tài)特性的模型是目前超級(jí)電容器相關(guān)研究領(lǐng)域的熱點(diǎn)問(wèn)題，但是此類(lèi)問(wèn)題的研究對(duì)象主要集中于雙電層超級(jí)電容器，而針對(duì)混合型超級(jí)電容器建模問(wèn)題則研究較少。由于混合型超級(jí)電容器在工作原理和物理結(jié)構(gòu)上均不同于雙電層超級(jí)電容器，因此不能直接套用雙電層超級(jí)電容器的模型，必須在深入分析其工作原理的前提下建立可以描述其動(dòng)態(tài)特性的模型，這對(duì)于使用混合型超級(jí)電容器系統(tǒng)的分析、設(shè)計(jì)、仿真等研究工作具有重要意義。

本文以已經(jīng)商品化并且成功地應(yīng)用于純電動(dòng)公交車(chē)上的混合型水系超級(jí)電容器[10,11]為研究對(duì)象，通過(guò)深入分析其工作原理，提出并建立可準(zhǔn)確描述其充放電外特性的等效電路模型，并利用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對(duì)模型參數(shù)進(jìn)行辨識(shí)，最后對(duì)所建立的模型進(jìn)行仿真分析和驗(yàn)證。

2 混合型水系超級(jí)電容器建模

2.1 混合型水系超級(jí)電容器原理

本文具體研究對(duì)象為上海奧威科技有限公司生產(chǎn)的型號(hào)為UCE15V80000的混合型水系超級(jí)電容器。該超級(jí)電容器正電極采用的電極材料為氫氧化鎳（Ni（OH）2），負(fù)電極采用的電極材料為活性碳，電解液為氫氧化鉀（KOH）水溶液。其工作原理圖如圖1 所示。

圖1 混合型水系超級(jí)電容器原理圖Fig.1 Schematic diagram of hybrid supercapacitor with aqueous electrolyte

由圖1 可以看出，混合型水系超級(jí)電容器在工作過(guò)程中，其兩個(gè)電極應(yīng)用不同的工作原理實(shí)現(xiàn)電能的存儲(chǔ)與釋放。在充放電過(guò)程中，負(fù)極不發(fā)生化 學(xué)反應(yīng)，正負(fù)電荷排列在電極和溶液界面的兩側(cè)，形成雙電層電容，充放電操作僅改變界面兩端存儲(chǔ)的電荷數(shù)。而對(duì)于正極，在Ni（OH）2與溶液界面處由Ni（OH）2的H+與溶液中的OH-定向排列構(gòu)成雙電層。當(dāng)超級(jí)電容器充電時(shí)，正極發(fā)生氧化反應(yīng)，即H+通過(guò)雙電層電場(chǎng)，從Ni（OH）2電極表面轉(zhuǎn)移到溶液中，和OH-作用生成水，正極發(fā)生Ni（OH）2到NiOOH的轉(zhuǎn)變；放電時(shí)發(fā)生上述過(guò)程的逆反應(yīng)[12,13]。其化學(xué)反應(yīng)原理如式（1）所示。

由此可知，混合型水系超級(jí)電容器的正極在充放電過(guò)程中要發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。其反應(yīng)過(guò)程遵循法拉第定律。當(dāng)電極發(fā)生法拉第電荷遷移時(shí)，電荷數(shù)量q與電極電位φ具有函數(shù)關(guān)系，即有dq/（dφ），其相當(dāng)于一個(gè)可以測(cè)量的電容，稱(chēng)為贗電容[7]，所以混合型水系超級(jí)電容器綜合了贗電容和雙電層電容的工作原理。

2.2 混合型水系超級(jí)電容器建模

現(xiàn)有的系統(tǒng)建模方法主要可以劃分為白箱建模方法和黑箱建模方法兩類(lèi)。白箱建模方法也稱(chēng)為機(jī)理分析法，它要求對(duì)研究對(duì)象的工作機(jī)理有比較深入的了解，再根據(jù)基本定律建模；黑箱建模方法不需要過(guò)多了解對(duì)象細(xì)節(jié)，根據(jù)外加激勵(lì)和系統(tǒng)響應(yīng)數(shù)據(jù)采用辨識(shí)的方法建模。兩種方法各有特點(diǎn)，需根據(jù)具體建模對(duì)象的特點(diǎn)來(lái)選擇合適的建模方法。

本文采用機(jī)理分析法作為建模手段，即結(jié)合混合型水系超級(jí)電容器的工作原理和實(shí)際物理結(jié)構(gòu)建立其等效電路模型。需要指出的是，本文提出的模型是在深入分析系統(tǒng)工作機(jī)理基礎(chǔ)之上建立的可描述其宏觀外特性的等效電路模型，而不是針對(duì)其內(nèi)部組成元件的化學(xué)反應(yīng)過(guò)程的微觀模型。這與很多文獻(xiàn)研究的超級(jí)電容器多孔電極模型有本質(zhì)區(qū)別。

本文根據(jù)輸電線路架空地線取電系統(tǒng)供電需求,設(shè)計(jì)了系統(tǒng)供電部分中的電源變換模塊,該模塊是實(shí)現(xiàn)電源變換的主要部分,并利用軟件仿真對(duì)電路進(jìn)行優(yōu)化分析,得到能夠滿足系統(tǒng)供電需求的電源變換模塊。

從圖1 可以看出混合型水系超級(jí)電容器的物理構(gòu)成單元主要包括：兩個(gè)不同材料的電極，電流集流體，隔膜和電解液等，各個(gè)元件的組成關(guān)系可以看作是串聯(lián)關(guān)系。因此，本文建模思路可表述為：通過(guò)對(duì)每一組件根據(jù)其功能、特性和工作原理單獨(dú)建模，然后再串聯(lián)構(gòu)成最終的等效電路模型。

2.2.1 電極模型

混合型水系超級(jí)電容器的正電極在工作過(guò)程中發(fā)生法拉第電荷遷移過(guò)程。對(duì)于這類(lèi)電極，其電路模型可以等效為阻容并聯(lián)支路，其模型結(jié)構(gòu)圖如圖2所示。其中RF為法拉第電阻，它代表氧化和還原電荷遷移速率倒數(shù)對(duì)電勢(shì)的依賴(lài)，CF代表贗電容[14]。

圖2 正極等效電路模型Fig.2 Equivalent circuit model of positive electrode

對(duì)于混合型水系超級(jí)電容器的負(fù)電極，由于其應(yīng)用雙電層儲(chǔ)能原理，其特性接近理想極化電極，即流入電極的電荷全部都在電極表面不斷積累，只起到改變電極電位的作用。因此可以直接將其等效為一個(gè)電容Cd，代表雙電層電容。

2.2.2 其他組件模型

對(duì)于集流體、隔膜和電解液等組成元件，因其在混合型水系超級(jí)電容器充放電過(guò)程中只起到為電子和離子電荷提供流動(dòng)通路的作用，故可以統(tǒng)一等效成超級(jí)電容器的等效串聯(lián)內(nèi)阻Rs。同時(shí)由于正負(fù)電極材料本身也有電阻效應(yīng)，因此等效串聯(lián)內(nèi)阻Rs也包括正負(fù)電極的電阻。

此外，由于實(shí)際超級(jí)電容器產(chǎn)品內(nèi)部各組成元件的空間位置安排非常緊湊，元件之間的間距非常小，在所有元件封裝過(guò)程中各個(gè)組成元件之間通常存在纖維接觸而構(gòu)成歐姆泄漏通路[7]。因此需要在兩個(gè)電極串聯(lián)模型的基礎(chǔ)之上再并聯(lián)一個(gè)等效并聯(lián)電阻Rp。

根據(jù)上述分析，對(duì)各組成元件的模型進(jìn)行串并聯(lián)即可得到混合型水系超級(jí)電容器的整體模型。

值得注意的是，混合型水系超級(jí)電容器與雙電層超級(jí)電容器的一個(gè)重要區(qū)別在于其工作電壓不可以降至0V，本文研究對(duì)象的工作電壓范圍為0.9～1.5V。這是由于這類(lèi)超級(jí)電容器的正電極為金屬氧化物電極，其充放電過(guò)程的端電壓變化區(qū)間相對(duì)于活性碳負(fù)電極要小很多，對(duì)于Ni（OH）2電極其充電時(shí)最高電壓為0.65V 左右，而碳負(fù)極可達(dá)到1V。因此整個(gè)超級(jí)電容器的工作電壓范圍受牽制于正電極的極化電壓范圍，如果過(guò)充電則在正極會(huì)析出氧氣，如果過(guò)放電，則正電極會(huì)出現(xiàn)反極現(xiàn)象，從而嚴(yán)重影響其使用壽命。因此，混合型水系超級(jí)電容器的等效電路模型應(yīng)包含一個(gè)直流偏置電壓源U0來(lái)等效其最低工作電壓。文獻(xiàn)[15-16]提出的模型都沒(méi)有將此類(lèi)超級(jí)電容器的工作電壓下限考慮進(jìn)去。

綜合以上分析，最終建立的混合型水系超級(jí)電容器的等效電路模型如圖3 所示。

圖3 混合型水系超級(jí)電容器等效電路模型Fig.3 Equivalent circuit model of hybrid supercapacitor with aqueous electrolyte

3 混合型水系超級(jí)電容器模型參數(shù)辨識(shí)

針對(duì)超級(jí)電容器的模型參數(shù)辨識(shí)，目前常用的方法主要有電路分析法[17,18]和阻抗譜分析法[19]。其中電路分析法利用恒流充電實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及歐姆定律進(jìn)行模型參數(shù)求解。從參數(shù)辨識(shí)理論角度來(lái)說(shuō)，恒流信號(hào)不能充分激勵(lì)系統(tǒng)的所有模態(tài)，所以采用恒流實(shí)驗(yàn)法辨識(shí)得到的參數(shù)也不能完全真實(shí)反映實(shí)際系統(tǒng)的動(dòng)態(tài)特性。阻抗譜分析法的原理是通過(guò)對(duì)超級(jí)電容器的頻域特性進(jìn)行擬合來(lái)求解模型參數(shù)，具體方法是對(duì)處于某種穩(wěn)定工作狀態(tài)下的超級(jí)電容器施加一個(gè)幅值為10mV 頻率從小到大變化的正弦信號(hào)，然后測(cè)得其頻率響應(yīng)再利用該數(shù)據(jù)擬合模型參數(shù)。由于該方法是在超級(jí)電容器處于某種靜態(tài)偏置下進(jìn)行的，并且由于阻抗譜的激勵(lì)信號(hào)幅度的數(shù)量級(jí)相對(duì)于超級(jí)電容器真實(shí)工況下工作電流（通常為幾十安到幾百安）的數(shù)量級(jí)要小很多，因此其參數(shù)辨識(shí)結(jié)果也不能準(zhǔn)確反映超級(jí)電容器在實(shí)際工作狀態(tài)下的動(dòng)態(tài)特性[20,21]。

本文針對(duì)現(xiàn)有超級(jí)電容器模型參數(shù)辨識(shí)方法的缺點(diǎn)，提出采用限定記憶遞推最小二乘法辨識(shí)混合型水系超級(jí)電容器模型的參數(shù)。該方法可以利用真實(shí)工況下的實(shí)際輸入輸出數(shù)據(jù)進(jìn)行模型參數(shù)求解，其結(jié)果可以更真實(shí)地反應(yīng)出實(shí)際系統(tǒng)的狀態(tài)，而且還能實(shí)現(xiàn)模型參數(shù)的在線辨識(shí)。由于超級(jí)電容器在使用過(guò)程中其模型參數(shù)會(huì)受到外界環(huán)境及循環(huán)壽命的影響而改變，參數(shù)的變化情況可直接反應(yīng)出超級(jí)電容器的使用狀況并可以為其壽命評(píng)判提供依據(jù)。因此本文采用的參數(shù)辨識(shí)方法對(duì)于實(shí)際的超級(jí)電容器應(yīng)用系統(tǒng)的故障診斷和優(yōu)化使用具有積極意義。具體模型參數(shù)辨識(shí)過(guò)程如下：

（1）求解等效電路模型的傳遞函數(shù)。由圖3可求得該模型的傳遞函數(shù)為

（2）求解連續(xù)傳遞函數(shù)的離散化形式及相應(yīng)的差分方程。對(duì)式（2）采用雙線性變換法進(jìn)行傳遞函數(shù)的離散化，令

可得離散化后的傳遞函數(shù)形式為

根據(jù)式（4）可得對(duì)應(yīng)的差分方程為

（3）根據(jù)差分方程推導(dǎo)參數(shù)辨識(shí)模型。式（5）中的a1、a2、a3、a4、a5為待定系數(shù)。將所有待定系數(shù)項(xiàng)均置于等式右端可得

并設(shè)k時(shí)刻傳感器的采樣誤差為e（k），則可得到參數(shù)辨識(shí)模型如下：

（4）根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)求解模型參數(shù)。由式（9）采用限定記憶遞推最小二乘算法（因篇幅限制不詳細(xì)列出具體算法）求解未知參數(shù)θ的值，然后采用雙線性反變換反求實(shí)際模型參數(shù)。

令

將式（10）代入式（4）可得

比較式（11）和式（2）可得如下方程組：

通過(guò)求解方程組（12）便可最終確定混合型水系超級(jí)電容器等效電路模型中的各個(gè)參數(shù)。

4 混合型水系超級(jí)電容器模型驗(yàn)證

為驗(yàn)證本文提出的混合型水系超級(jí)電容器模型的準(zhǔn)確性，采用超級(jí)電容器充電時(shí)實(shí)測(cè)的電流電壓數(shù)據(jù)對(duì)模型參數(shù)進(jìn)行辨識(shí)，然后利用辨識(shí)出的模型參數(shù)及實(shí)測(cè)輸入電流數(shù)據(jù)在Matlab/Simulink 環(huán)境下對(duì)模型進(jìn)行仿真，通過(guò)比較仿真電壓波形與實(shí)測(cè)電壓波形來(lái)驗(yàn)證模型的準(zhǔn)確性。整個(gè)參數(shù)辨識(shí)與模型驗(yàn)證過(guò)程的流程圖如圖4 所示。

圖4 參數(shù)辨識(shí)與模型驗(yàn)證流程圖Fig.4 Flow chart of parameter identification and model confirmation

由于混合型水系超級(jí)電容器在實(shí)際應(yīng)用場(chǎng)合中其充電電流往往存在較劇烈的變化，因此為模擬這種工況，采用幅值變化區(qū)間為10～30A的偽隨機(jī)序列形式變電流信號(hào)作為超級(jí)電容器的輸入激勵(lì)信號(hào)，以充分激勵(lì)超級(jí)電容器的動(dòng)態(tài)特性；并應(yīng)用NI公司PXI-6133 數(shù)據(jù)采集卡實(shí)時(shí)采集輸入電流和輸出端電壓的數(shù)據(jù)。實(shí)測(cè)的充電電流和端電壓波形如圖5 所示。

圖5 實(shí)測(cè)充電電流電壓波形Fig.5 Actual waveform of charge current and voltage

采用前述的模型參數(shù)辨識(shí)方法及該實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)可以求得混合型水系超級(jí)電容器等效電路模型的具體參數(shù)見(jiàn)下表。

表 等效電路模型參數(shù)值Tab The parameters’ value of equivalent circuit model

利用以上參數(shù)，將實(shí)測(cè)的充電電流數(shù)據(jù)作為輸入進(jìn)行仿真。得到實(shí)測(cè)電壓曲線和仿真電壓曲線的對(duì)比圖及其誤差如圖6 所示，可以看出仿真電壓曲線與實(shí)測(cè)電壓曲線非常接近。仿真電壓與實(shí)測(cè)電壓的最大相對(duì)誤差不超過(guò)1.5%（20mV），其終端預(yù)測(cè)的絕對(duì)誤差為2mV 左右。仿真結(jié)果表明該模型不僅可以準(zhǔn)確反映混合型水系超級(jí)電容器在工作過(guò)程中的外特性，而且可以精確地預(yù)測(cè)其端電壓變化趨勢(shì)。

5 結(jié)論

圖6 實(shí)測(cè)電壓曲線和仿真電壓曲線對(duì)比及誤差圖Fig.6 Comparison and error between real and simulating voltage curves

混合型水系超級(jí)電容器的能量密度和功率密度均比較高，因此可以作為某些應(yīng)用場(chǎng)合中蓄電池/ 雙電層超級(jí)電容器混合配置的替代方案。目前，以混合型水系超級(jí)電容器作為唯一能量源的配置模式已成功應(yīng)用于純電動(dòng)公交車(chē)上。但是針對(duì)該類(lèi)型超級(jí)電容器的建模研究與實(shí)際應(yīng)用相比稍顯滯后。

本文針對(duì)混合型水系超級(jí)電容器建模問(wèn)題進(jìn)行深入研究。提出并建立一種可描述其工作原理和宏觀外特性的等效電路模型。在此基礎(chǔ)上進(jìn)一步推導(dǎo)出參數(shù)辨識(shí)的模型結(jié)構(gòu)，并采用限定記憶遞推最小二乘算法求解模型參數(shù)，該方法克服了電路分析法和阻抗譜分析法的缺點(diǎn)，為混合型水系超級(jí)電容器模型參數(shù)辨識(shí)提供了新思路。論文最后通過(guò)實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果證明了該模型的準(zhǔn)確性及參數(shù)辨識(shí)方法的有效性。

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