朱傳新 牟云峰 鄭 普

（中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽(yáng) 621900）

載釓液閃的(n,γ)分辨性能及中子俘獲時(shí)間分布

朱傳新 牟云峰 鄭 普

（中國(guó)工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽(yáng) 621900）

本文進(jìn)行了多種配比和成分載Gd量為0.5%的載釓液閃溶液研制和載釓液閃探測(cè)器制作，并進(jìn)行了中子與伽瑪分辨性能測(cè)試，通過(guò)實(shí)驗(yàn)得到在萘質(zhì)量含量為7.5%時(shí)，可得到較好的中子與伽瑪?shù)姆直嫘阅?，?yōu)化了載釓液閃成分；利用252Cf裂變電離室的裂變碎片信號(hào)作為開(kāi)門(mén)信號(hào)，以載釓液閃探測(cè)器的陽(yáng)極信號(hào)作為關(guān)門(mén)信號(hào)，通過(guò)符合測(cè)量的方法得到了252Cf 裂變中子在載Gd量為0.5%的?13 cm×30 cm載釓液閃探測(cè)器中的中子俘獲時(shí)間分布。結(jié)果表明，中子俘獲時(shí)間主要集中在約30 μs以?xún)?nèi)，中子俘獲平均時(shí)間為11 μs。

載釓液閃，中子俘獲時(shí)間分布，裂變電離室

由于釓(Gd)原子有非常大的中子俘獲反應(yīng)截面（155Gd的熱中子截面為6.09×104b，157Gd的熱中子俘獲截面為2.537×105b），在大體積的液閃溶液中摻入Gd后，當(dāng)中子進(jìn)入載釓液閃探測(cè)器，先被氫原子核慢化，在載釓液閃探測(cè)器中產(chǎn)生的熱中子就被Gd原子俘獲，并放出總能量約為8 MeV的俘獲γ，這些俘獲γ又被載釓液閃探測(cè)器探測(cè)到，這整個(gè)的物理過(guò)程主要發(fā)生在幾十微秒的時(shí)間范圍內(nèi)，因此使得載釓液閃探測(cè)器在中子核反應(yīng)截面測(cè)量[1]、中微子探測(cè)[2-3]等研究中得到廣泛應(yīng)用。載釓液閃溶液成分與其探測(cè)性能密切相關(guān)，中國(guó)科學(xué)院高能物理研究所進(jìn)行了載釓液閃溶液的研制工作，制作了載釓液閃溶液，并進(jìn)行了載釓液閃的衰減長(zhǎng)度、光產(chǎn)額、時(shí)間特性、波形甄別等實(shí)驗(yàn)研究工作[4-6]。國(guó)外，美國(guó)、德國(guó)、日本等多家研究所在載釓液閃溶液成分及性能方面開(kāi)展了深入的研究工作[7-10]，包括載釓液閃溶液制作方法、性能檢測(cè)方法、載釓液閃溶液穩(wěn)定性研究等。

載釓液閃探測(cè)器可用于測(cè)量多種核素的核反應(yīng)截面，而載釓液閃溶液的探測(cè)性能是其中的關(guān)鍵所在，這些性能包括(n,γ)分辨性能、中子俘獲時(shí)間分布等。本工作進(jìn)行了載Gd量為0.5%的載釓液閃溶液研制、(n,γ)性能測(cè)試以及中子俘獲時(shí)間分布實(shí)驗(yàn)測(cè)量工作，優(yōu)化了載釓液閃成分；利用252Cf裂變室以裂變碎片作為開(kāi)門(mén)信號(hào)，通過(guò)符合法測(cè)量了載釓液閃探測(cè)器的中子俘獲時(shí)間分布曲線(xiàn)。

1 乙基己酸釓的合成

由于需要使用可溶于液閃溶液的釓的化合物，才能將釓有效地載入液閃溶液中，因此，制備載釓液閃，需要進(jìn)行釓的有機(jī)合成，其基本原理是采用Gd2O3粉末與“2-乙基己酸”（又名異辛酸）通過(guò)水合反應(yīng)，得到乙基己酸釓。在實(shí)驗(yàn)中，按照摩爾比1:3的比例，用電子稱(chēng)量取2-乙基己酸，放入燒杯中，然后量取Gd2O3粉末，在加入2-乙基己酸的過(guò)程中，用玻璃棒不斷攪拌，使其充分反應(yīng)，防止Gd2O3粉末在液體中結(jié)成小塊，然后加入適量的水，再繼續(xù)攪拌，直至Gd2O3粉末充分溶解和反應(yīng)，形成乳狀液體（見(jiàn)圖1）。然后對(duì)混合物進(jìn)行過(guò)濾、烘干，最后得到固體狀態(tài)的乙基己酸釓（如圖2）。

圖1 乙基己酸釓的合成Fig.1 Preparation of gadolinium 2-ethylhexanoate.

圖2 乙基己酸釓固體樣品Fig.2 Gadolinium 2-ethylhexanoate.

2 載釓液閃溶液研制與探測(cè)器制作

利用1,2,4-三甲苯、聚苯醚(Polyphenylene Oxide, PPO)、1,4-(5-苯基惡唑)苯 (1,4-Bis(5-phenyloxazol-2-yl)benzene, POPOP)、乙基己酸釓、2,6-二叔丁基對(duì)甲苯酚（Butylated Hydroxytoluene，BHT，是一種抗氧化劑）按照質(zhì)量比995:4:0.4:25:0.2進(jìn)行溶解、攪拌、過(guò)濾，即得到Gd含量為0.5%的載釓液閃溶液。其中，1,2,4-三甲苯由于對(duì)于乙基己酸釓有良好的可溶性，用做基本溶劑，第一溶質(zhì)PPO作為熒光物質(zhì)，第二溶質(zhì)POPOP作為波長(zhǎng)轉(zhuǎn)換劑，在載釓液閃溶液中摻入了BHT用于提高載釓液閃溶液穩(wěn)定性。所制備的載釓液閃溶液示于圖3，載釓液閃溶液呈現(xiàn)淡藍(lán)色，儲(chǔ)存在玻璃容器中。

載釓液閃探測(cè)器制作過(guò)程：將載釓液閃溶液裝入探測(cè)器包殼中，包殼材料使用硬鋁，其中在包殼內(nèi)壁均勻噴涂白色反射漆，用于提高閃爍光的收集效率，利用K9玻璃進(jìn)行封裝，采用硅油作為光學(xué)耦合劑將圓柱形液閃包殼與光電倍增管進(jìn)行連接，用螺釘固定，從而完成載釓液閃探測(cè)器制作。

圖3 制備的載釓液閃溶液Fig.3 Gadolinium-loaded liquid scintillator.

3 萘含量的優(yōu)化實(shí)驗(yàn)

萘可提升光發(fā)射中的慢成分和提高(n,γ)分辨水平，為了研究萘含量與(n,γ)分辨性能之間的關(guān)系，基于Gd含量為0.5%的載釓液閃溶液，制作了含萘質(zhì)量百分比分別為2.5%、5%、7.5%和10%的?7.5 cm×5 cm圓柱形載釓液閃探測(cè)器。

然后利用Am-Be中子源對(duì)于載釓液閃探測(cè)器的(n,γ)分辨性能進(jìn)行測(cè)量，(n,γ)分辨采用過(guò)零分辨法；對(duì)分辨下閾進(jìn)行調(diào)節(jié)，得到不同中子閾能下的(n,γ)分辨譜，根據(jù)(n,γ)分辨譜讀出中子峰谷比K，實(shí)驗(yàn)結(jié)果示于圖4，以中子峰谷比K作為衡量(n,γ)分辨性能的主要指標(biāo)。圖4中，當(dāng)中子閾能為0.5 MeV和1.0 MeV時(shí)，分辨效果最佳點(diǎn)在萘含量7.5%，尤其在1.0 MeV時(shí)，萘含量7.5%時(shí)對(duì)應(yīng)的中子峰谷比為20:1，比其他含量時(shí)高出2倍以上。

圖4 不同萘含量條件下載釓液閃的中子閾能Enth與中子峰谷比K的關(guān)系曲線(xiàn)Fig.4 Results of relationship between the Enth and K with different naphthalene contents in gadolinium-loaded liquid scintillators.

圖5給出了1 MeV中子閾能時(shí)對(duì)應(yīng)的(n,γ)分辨譜實(shí)驗(yàn)結(jié)果，可以清楚地看到，萘含量為7.5%時(shí)的分辨效果優(yōu)于其他3個(gè)含量。結(jié)果表明：萘含量增加到7.5%時(shí)，可以得到最佳的分辨效果，而繼續(xù)增加萘含量到10.0%時(shí)，分辨效果反而變差了。因此確定使用萘含量為7.5%來(lái)進(jìn)行載釓液閃溶液配制。

圖5 閾能為1 MeV條件下不同萘含量條件下的(n,γ)分辨譜比較Fig.5 The (n,γ) spectra at 1 MeV Enth with different naphthalene contents in gadolinium-loaded liquid scintillator.

4 尺寸為?13 cm×30 cm的載釓液閃(n,γ)分辨性能測(cè)試

分別制作了尺寸為?13 cm×30 cm，含萘7.5%和含Gd為0.5%的載釓液閃、不含Gd的液閃以及EJ-335商用載釓液閃探測(cè)器（含Gd為0.5%），制作的部分液閃探測(cè)器示于圖6。對(duì)于這三種載釓液閃探測(cè)器利用Am-Be中子源分別進(jìn)行了(n,γ)分辨性能測(cè)試，中子閾能為2.25 MeV，測(cè)試結(jié)果示于圖7。三種液閃探測(cè)器的(n,γ)分辨中子峰谷比分別為：EJ-335液閃為1.5:1，自制載釓液閃為1.5:1，不含Gd液閃為2:1。由測(cè)試結(jié)果可以看出：大體積載釓液閃的(n,γ)分辨性能較差，不載Gd時(shí)，(n,γ)分辨性能略好于載Gd時(shí)。結(jié)果表明，當(dāng)使用?13 cm×30 cm尺寸的載釓液閃探測(cè)器時(shí)，(n,γ)分辨性能顯著變差。分析認(rèn)為：與不載Gd時(shí)相比，由于大體積的載釓液閃對(duì)于中子有更高的俘獲幾率，產(chǎn)生更多的俘獲γ，這導(dǎo)致(n,γ)分辨變差。

圖6 載釓液閃探測(cè)器實(shí)物Fig.6 Photo of gadolinium-loaded liquid scintillator.

圖7 液閃探測(cè)器(n,γ)分辨譜(a) EJ-335，(b) 自制載釓液閃，(c) 自制無(wú)Gd液閃Fig.7 (n,γ) spectra of liquid scintillator. (a) EJ-335, (b) Homemade gadolinium-loaded liquid scintillator, (c) Homemade no gadolinium-loaded liquid scintillator

5 中子俘獲時(shí)間分布測(cè)量

利用李建勝[11]研制的252Cf裂變室和尺寸?13cm×30 cm的自制載釓液閃探測(cè)器測(cè)量了252Cf裂變中子的中子俘獲時(shí)間分布。測(cè)量的電子學(xué)框圖示于圖8。

在圖8中，252Cf裂變室信號(hào)先經(jīng)過(guò)142B前放進(jìn)行放大，142B前放加正高壓200 V，前放的T輸出信號(hào)先經(jīng)過(guò)579快濾波放大器后送入584恒比定時(shí)器，通過(guò)卡584恒比定時(shí)器的下閾扣除α粒子信號(hào)的干擾，得到卡閾后的裂變碎片信號(hào)用做567時(shí)幅轉(zhuǎn)換器的開(kāi)門(mén)信號(hào)；而由載釓液閃陽(yáng)極測(cè)量的時(shí)間信號(hào)經(jīng)過(guò)延遲后作為關(guān)門(mén)信號(hào)。從567時(shí)幅轉(zhuǎn)換器的TAC輸出給927多道，得到載釓液閃信號(hào)的時(shí)間分布譜。其中，對(duì)于γ射線(xiàn)的閾值為5 MeV，卡掉了環(huán)境γ射線(xiàn)本底，同時(shí)確保了對(duì)于155Gd和157Gd的俘獲γ射線(xiàn)的測(cè)量，這兩種同位素的熱中子俘獲反應(yīng)截面占天然釓中的95%以上，代表了天然釓的主要俘獲特性。142B前放的E輸出信號(hào)先經(jīng)過(guò)572A主放大器放大后送入927多道，與從584恒比定時(shí)器卡閾后輸出的裂變碎片時(shí)間信號(hào)進(jìn)行符合測(cè)量，得到扣除α粒子信號(hào)干擾后的裂變碎片能譜。裂變室輸出信號(hào)中，包含了裂變碎片信號(hào)和α粒子信號(hào)。锎中子源強(qiáng)度為104s-1量級(jí)，锎源發(fā)射中子的同時(shí)有瞬發(fā)伽瑪產(chǎn)生，這些瞬發(fā)伽瑪射線(xiàn)信號(hào)在裂變碎片產(chǎn)生后的0.5 μs以?xún)?nèi)發(fā)射，通過(guò)將俘獲起始時(shí)間設(shè)定為0.5 μs，從而卡掉了锎源瞬發(fā)伽瑪射線(xiàn)。

實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，567TAC的門(mén)寬度設(shè)為50 μs，測(cè)量得到了252Cf中子源自發(fā)裂變中子俘獲時(shí)間分布，如圖9所示，俘獲時(shí)間分布在0-30 μs內(nèi)，中子平均俘獲時(shí)間τ=11 μs，這與Frehaut[1]實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。

圖8 中子俘獲時(shí)間分布測(cè)量電子學(xué)框圖Fig.8 Electronics of the distributing of neutron capture time measurement.

圖9 252Cf中子源自發(fā)裂變中子俘獲時(shí)間分布Fig.9 Distributions of neutron capture time by 252Cf self-fission.

6 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)對(duì)載釓液閃性能的研究，包括(n,γ)分辨性能、中子俘獲時(shí)間分布等，獲得如下主要結(jié)論：

(1) 進(jìn)行了多種配比和成分的載釓液閃溶液制作，通過(guò)(n,γ)分辨性能測(cè)試實(shí)驗(yàn)表明，在萘含量為7.5%時(shí)可得到較好的(n,γ)分辨效果，優(yōu)化了載釓液閃溶液成分。

(2) 利用252Cf裂變室的裂變碎片信號(hào)作為開(kāi)門(mén)信號(hào)，符合測(cè)量得到含Gd為0.5%的?13 cm×30 cm載釓液閃探測(cè)器的中子俘獲時(shí)間分布，結(jié)果表明：中子俘獲γ信號(hào)主要集中在約30 μs以?xún)?nèi)，中子俘獲平均時(shí)間為11 μs，中子俘獲時(shí)間分布特性滿(mǎn)足實(shí)驗(yàn)要求。

通過(guò)上述研究工作，研制得到了具有較好(n,γ)分辨性能、載Gd量為0.5%的載釓液閃溶液。

致謝李建勝研究員為本工作提供了252Cf裂變室，并給予了熱情的技術(shù)指導(dǎo)和幫助，在此表示感謝！

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CLCTL99

(n,γ) discrimination and distribution of neutron capture time measurement of gadolinium-loaded liquid scintillator

ZHU Chuanxin MOU Yunfeng ZHENG Pu
(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background: Gadolinium-loaded liquid scintillator was widely used in the research of nuclear physics, (n,γ) discrimination and distribution of neutron capture time of gadolinium-loaded liquid scintillator were main values of detecting performance.Purpose:This paper attempts to develop the 0.5%wt gadolinium-loaded liquid scintillators with better neutron gamma discrimination factor by measuring the detecting performance of gadolinium-loaded liquid scintillators of several proportion and composition.Methods:The neutron gamma discrimination of gadolinium-loaded liquid scintillator detectors were measured using zero-crossing discrimination. The distribution of neutron capture time was measured for the ?13 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector with coincidence method, the start signal was got from fission fragment of252Cf fission chamber, the stop signal was got from anode output of gadolinium-loaded liquid scintillator detector.Results:It shows that the best of neutron gamma discrimination can be offered when naphthalene is set with 7.5%wt in the gadolinium-loaded liquid scintillator. The result showed that neutron capture time of the ?13 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector was distributed within 30 μs, the average time of neutron capture was 11 μs.Conclusion:The neutron capture time property of homemade gadolinium-loaded liquid scintillator meets the experiment requirements.

Gadolinium-loaded liquid scintillator, Distribution of neutron capture time, Fission chamber

TL99

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.110404

朱傳新，男，1977年出生，2003年于中國(guó)工程物理研究院獲碩士學(xué)位，主要從事核物理實(shí)驗(yàn)研究

2014-04-21，

2014-05-21